碳修饰Pd催化剂催化芳基取代吡啶C-H键选择性羟基化

发布时间：2023-04-12 01:41

　　在有机分子中由于存在各种类型的C-H键,这些C-H键极性较小,参与反应时需要C-H键的活化能垒较高导致C-H键活化比较困难,在反应中很难实现C-H键的有效转化,所以选择性C-H键官能化成为难点问题。大量研究证明一些贵金属(Pd、Pt和Ru等)可以与分子中C-H键发生反应生成C-M键,所得C-M键的反应活性远远高于其C-H键。同时利用非均相催化剂可以改变反应底物的吸附方式等天然的优势,可以为这一问题的解决提供参考方法。基于以上设想,提出在合成介孔炭基Pd催化剂过程中对Pd纳米颗粒进行碳修饰,从而对Pd纳米颗粒的电子性质进行调控,达到对惰性C-H键的选择性官能团化的目的。本文制备了C修饰的Pd催化剂,并且探究了使用该催化剂催化对芳基取代吡啶化合物的选择性羟基化的影响。全文共分四章。首章内容是文献综述,主要介绍了吡啶及其衍生物C-H键官能团化的研究进展。第二章介绍了碳修饰的Pd催化剂的合成方法,催化反应条件以及实验涉及到的试剂和仪器。第三章主要介绍使用溶剂挥发诱导自组装方法,利用巯基和钯离子的强配位作用合成了高分散,Pd纳米颗粒均一(2.7 nm)的介孔炭载Pd催化剂。通过高温600oC下热...

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【学位级别】：硕士

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摘要
Abstract
第一章 前言
    1.1 芳基取代吡啶化合物的性质及应用
        1.1.1 芳基取代吡啶化合物性质
        1.1.2 芳基取代吡啶化合物应用
    1.2 吡啶及其衍生物的C-H键官能团化的研究进展
        1.2.1 C2位C-H键官能团化
        1.2.2 C4位C-H键官能团化
        1.2.3 C3 及其它位C-H键官能团化
    1.3 Pd催化下2-芳基吡啶C-H键官能团化的研究进展
        1.3.1 碳-氧键的形成
        1.3.2 碳-硫键的形成
        1.3.3 碳-卤素键形成
        1.3.4 碳-碳键的形成
    1.4 碳修饰金属纳米催化剂的研究进展
    1.5 选题意义
第二章 实验试剂与方法
    2.1 原料与试剂
    2.2 碳修饰Pd基催化剂的制备
        2.2.1 甲阶酚醛树脂的合成
        2.2.2 碳修饰Pd基催化剂的制备
    2.3 对比Pd催化剂的制备
        2.3.1 Pd/FDU-15 催化剂的制备
        2.3.2 Pd/SBA-15 催化剂的制备
    2.4 SH-SBA-15 的制备
    2.5 催化剂表征方法
    2.6 芳基取代吡啶C-H键选择性羟基化反应
        2.6.1 芳基取代吡啶C-H键羟基化反应条件
        2.6.2 巯基捕获实验
        2.6.3 自由基捕获实验
        2.6.4 催化剂循环反应实验
        2.6.5 计算公式
第三章 碳修饰Pd基催化剂催化2-芳基吡啶C-H键选择性羟基化的研究
    3.1 引言
    3.2 结果与讨论
        3.2.1 碳修饰Pd基催化剂的表征
        3.2.2 2-苯基吡啶羟基化反应条件的探究
        3.2.3 催化剂稳定性测试
        3.2.4 2-苯基吡啶羟基化反应机理探究
    3.3 本章小结
第四章 全文总结
参考文献
附录一 论文中所涉及的缩写说明
附录二 作者简历和论文发表情况
致谢



本文编号：3790166