基于无缺陷MoS 2 /Metal异质结的单原子层厚度Pd N 纳米结构催化性能的第一性原理计算研究

发布时间：2023-05-04 03:24

　　随着现代纳米技术的飞速发展,纳米和亚纳米过渡族金属(transition metal,TM)和贵金属(noble metal,NM)催化剂在工业生产和应用中被广泛应用,这些纳米体系表面的原子具有更低的原子配位数以及更高的化学活性。但是由于纳米颗粒的尺寸和微观结构存在非均匀、复杂、动态变化等不确定因素,在实际应用中往往会产生多种不同的反应活性中心,导致发生不必要副反应。近十年来,随着制备方法和技术手段的提升,研究人员将纳米过渡族金属颗粒高度分散,形成原子团簇,甚至高度离散的“单原子”体系,即“单原子催化剂”(Single-atomic Catalysts,SACs)。单原子催化剂具有高原子利用率和高选择性的特点,具有重要工业化应用前景,开发能在合适的衬底上具有高稳定性、高效的SACs具有重要的实际意义。本文通过第一性原理计算,发现了电荷转移和应变工程的协同作用可以显著提高二维(2D)Pd₃在MoS₂/Au(Ag)(111)异质结上的稳定性,同时CO氧化反应过程中可以在2D-Pd₃中一个Pd(TER机制)或两个Pd(CLH机...

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【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
abstract
1 绪论
    1.1 单原子催化剂背景
    1.2 单原子催化剂的发展与挑战
    1.3 基于MoS₂/Metal的 SACs设计背景
2 理论基础和计算方法概述
    2.1 第一性原理从头算法
    2.2 密度泛函理论
        2.2.1 多粒子系统的薛定谔方程
        2.2.2 绝热近似
        2.2.3 单电子近似
        2.2.4 Hohenberg-Kohn定律
        2.2.5 Kohn-Sham方程
        2.2.6 交换关联泛函
    2.3 赝势方法
    2.4 计算软件和细节
        2.4.1 VASP
        2.4.2 The nudged elastic band method
        2.4.3 Material Studio,VESTA,和p4vasp
3 Pd_N在MoS₂/Metal表面的吸附行为分析
    3.1 引言
    3.2 计算细节
    3.3 MoS₂/Metal异质结结构性质
    3.4 Pd₁在衬底表面上的吸附与扩散
    3.5 Pd_N在四种衬底上的吸附
        3.5.1 气相Pd_N的稳定结构分析
        3.5.2 二维和三维Pd_N在衬底上吸附行为
        3.5.3 Pd1和二维Pd₃稳定吸附结构的态密度分析
    3.6 小结
4 协同作用调控Pd_N结构的CO氧化催化活性
    4.1 引言
    4.2 CO与O₂的在Pd₃上的吸附行为
    4.3 Pd₁与Pd₃上TER反应机制
    4.4 Pd₃与Pd₂上CLH反应机制
    4.5 小结
5 总结
致谢
参考文献
个人简历、在学期间发表的学术论文及研究成果



本文编号：3807854