金属加氢催化剂活性位的精细调控及其催化生物质平台分子转化性能
发布时间：2023-08-01 18:16
随着非再生化石资源的快速消耗和由此引发的环境问题的日益加剧,寻找合适的可再生资源以替代化石资源引起了人们广泛的关注。生物质作为优异的可再生资源可以转化为多种重要的平台分子,如:糠醛(FA),乙酰丙酸乙酯(EL),5-羟甲基糠醛(HMF)等。而这些平台分子又可以通过绿色催化加氢过程生成各种高附加值的化学品。以HMF加氢为例,其产物可以分为两类。一类是非常有前景的液态生物燃料,如2,5-二甲基呋喃(DMF)和2,5-二甲基四氢呋喃(DMTHF),它们具有高能量密度、高辛烷值和低挥发性等优点。另一类是生产聚合物的二元醇前体,如2,5-二羟甲基呋喃和2,5-二羟甲基四氢呋喃。因此,生物质被广泛认为是化石资源的理想替代品。目前,催化加氢生物质平台分子虽然被广泛的研究且取得了不错的进展,但是仍然存在活性不高、选择性低、稳定性差和需要使用高压氢气等问题。因此,设计合成高效催化剂用于生物质平台分子加氢是一项非常有意义的工作。目前,生物质平台分子催化加氢反应大多是在高压氢气条件下进行的。使用高压氢气存在大的安全隐患、低的利用率、运输困难和价格昂贵等问题。甲酸和醇都是优异的供氢体,相比于甲酸,无腐蚀性的醇...
【文章页数】：167 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 2,5-二甲基呋喃研究背景
1.2.1 2,5-二甲基呋喃概述
1.2.2 5-羟甲基糠醛加氢制备2,5-二甲基呋喃概述
1.3 γ-戊内酯研究背景
1.3.1 γ-戊内酯概述
1.3.2 γ-戊内酯合成路线
1.4 糠醇研究背景
1.4.1 糠醇概述
1.4.2 糠醛加氢制备糠醇概述
1.5 层状双金属氢氧化物研究背景
1.5.1 层状双金属氢氧化物的组成和结构
1.5.2 层状双金属氢氧化物的特性和制备方法
1.5.3 层状双金属氢氧化物在催化领域的应用
1.6 论文选题目的及意义
1.7 论文主要研究内容
参考文献
第二章 实验部分
2.1 实验药品与试剂
2.2 样品表征
2.2.1 X-射线粉末衍射分析(XRD)
2.2.2 等离子耦合发射光谱分析(ICP-AES)
2.2.3 有机元素分析
2.2.4 低温氮气吸脱附测试
2.2.5 扫描电子显微镜(SEM)
2.2.6 高分辨透射电子显微镜(HRTEM)
2.2.7 高角环形暗场像-扫描透射电镜(HADDF-STEM)
2.2.8 程序升温还原分析(H2-TPR)
2.2.9 程序升温脱附分析(TPD)
2.2.10 碱性位的测定
2.2.11 氧气脉冲化学吸附
2.2.12 铜表面积及分散度的测定
2.2.13 X射线光电子能谱(XPS)
2.2.14 原位红外谱图分析(In situ FTIR)
2.2.15 拉曼光谱分析(Raman)
2.2.16 荧光光谱分析(PL)
2.3 催化评价
2.3.1 催化评价装置
2.3.2 反应产物分析
第三章 蒲公英状CoOx纳米微球负载的RuCo双金属催化剂的构筑及其氢解5-羟甲基糠醛性能研究
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 催化剂的制备
3.2.2 催化性能测试
3.3 实验结果与讨论
3.3.1 XRD表征
3.3.2 XPS表征
3.3.3 PL表征
3.3.4 SEM表征
3.3.5 TEM、HRTEM和HAADF-STEM表征
3.3.6 H2-TPR表征
3.3.7 H2-TPD表征
3.3.8 催化剂氢解5-羟甲基糠醛性能研究
3.4 本章小结
参考文献
第四章 表面缺陷促进的钌基催化剂的构筑及其转移加氢糠醛性能研究
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 催化剂的制备
4.2.2 催化性能测试
4.3 实验结果与讨论
4.3.1 XRD表征
4.3.2 TEM、HRTEM和HAADF-STEM表征
4.3.3 H2-TPR表征
4.3.4 XPS表征
4.3.5 Raman表征
4.3.6 催化转移加氢糠醛性能研究
4.4 本章小结
参考文献
第五章 双活性位促进的钌基催化剂的构筑及其转移加氢乙酰丙酸乙酯性能研究
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 催化剂的制备
5.2.2 催化性能测试
5.3 实验结果与讨论
5.3.1 XRD表征
5.3.2 TEM、HRTEM和HAADF-STEM表征
5.3.3 催化转移加氢乙酰丙酸乙酯性能研究
5.3.4 催化转移加氢乙酰丙酸乙酯机理研究
5.3.5 催化剂的普适性研究
5.4 本章小结
参考文献
第六章 氮掺杂、碳修饰铜基催化剂的构筑及其转移氢解5-羟甲基糠醛性能研究
6.1 引言
6.2 实验部分
6.2.1 催化剂的制备
6.2.2 催化性能测试
6.3 实验结果与讨论
6.3.1 XRD表征
6.3.2 SEM、HRTEM和HADDF-STEM表征
6.3.3 H2-TPR表征
6.3.4 CO2-TPD表征
6.3.5 py-IR和NH3-TPD表征
6.3.6 XPS表征
6.3.7 催化转移氢解5-羟甲基糠醛性能研究
6.3.8 催化转移氢解5-羟甲基糠醛机理研究
6.4 本章小结
参考文献
第七章 结论
本论文创新点
研究成果及发表的学术论文
致谢
作者与导师简介
附件
本文编号：3838115
【文章页数】：167 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 2,5-二甲基呋喃研究背景
1.2.1 2,5-二甲基呋喃概述
1.2.2 5-羟甲基糠醛加氢制备2,5-二甲基呋喃概述
1.3 γ-戊内酯研究背景
1.3.1 γ-戊内酯概述
1.3.2 γ-戊内酯合成路线
1.4 糠醇研究背景
1.4.1 糠醇概述
1.4.2 糠醛加氢制备糠醇概述
1.5 层状双金属氢氧化物研究背景
1.5.1 层状双金属氢氧化物的组成和结构
1.5.2 层状双金属氢氧化物的特性和制备方法
1.5.3 层状双金属氢氧化物在催化领域的应用
1.6 论文选题目的及意义
1.7 论文主要研究内容
参考文献
第二章 实验部分
2.1 实验药品与试剂
2.2 样品表征
2.2.1 X-射线粉末衍射分析(XRD)
2.2.2 等离子耦合发射光谱分析(ICP-AES)
2.2.3 有机元素分析
2.2.4 低温氮气吸脱附测试
2.2.5 扫描电子显微镜(SEM)
2.2.6 高分辨透射电子显微镜(HRTEM)
2.2.7 高角环形暗场像-扫描透射电镜(HADDF-STEM)
2.2.8 程序升温还原分析(H2-TPR)
2.2.9 程序升温脱附分析(TPD)
2.2.10 碱性位的测定
2.2.11 氧气脉冲化学吸附
2.2.12 铜表面积及分散度的测定
2.2.13 X射线光电子能谱(XPS)
2.2.14 原位红外谱图分析(In situ FTIR)
2.2.15 拉曼光谱分析(Raman)
2.2.16 荧光光谱分析(PL)
2.3 催化评价
2.3.1 催化评价装置
2.3.2 反应产物分析
第三章 蒲公英状CoOx纳米微球负载的RuCo双金属催化剂的构筑及其氢解5-羟甲基糠醛性能研究
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 催化剂的制备
3.2.2 催化性能测试
3.3 实验结果与讨论
3.3.1 XRD表征
3.3.2 XPS表征
3.3.3 PL表征
3.3.4 SEM表征
3.3.5 TEM、HRTEM和HAADF-STEM表征
3.3.6 H2-TPR表征
3.3.7 H2-TPD表征
3.3.8 催化剂氢解5-羟甲基糠醛性能研究
3.4 本章小结
参考文献
第四章 表面缺陷促进的钌基催化剂的构筑及其转移加氢糠醛性能研究
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 催化剂的制备
4.2.2 催化性能测试
4.3 实验结果与讨论
4.3.1 XRD表征
4.3.2 TEM、HRTEM和HAADF-STEM表征
4.3.3 H2-TPR表征
4.3.4 XPS表征
4.3.5 Raman表征
4.3.6 催化转移加氢糠醛性能研究
4.4 本章小结
参考文献
第五章 双活性位促进的钌基催化剂的构筑及其转移加氢乙酰丙酸乙酯性能研究
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 催化剂的制备
5.2.2 催化性能测试
5.3 实验结果与讨论
5.3.1 XRD表征
5.3.2 TEM、HRTEM和HAADF-STEM表征
5.3.3 催化转移加氢乙酰丙酸乙酯性能研究
5.3.4 催化转移加氢乙酰丙酸乙酯机理研究
5.3.5 催化剂的普适性研究
5.4 本章小结
参考文献
第六章 氮掺杂、碳修饰铜基催化剂的构筑及其转移氢解5-羟甲基糠醛性能研究
6.1 引言
6.2 实验部分
6.2.1 催化剂的制备
6.2.2 催化性能测试
6.3 实验结果与讨论
6.3.1 XRD表征
6.3.2 SEM、HRTEM和HADDF-STEM表征
6.3.3 H2-TPR表征
6.3.4 CO2-TPD表征
6.3.5 py-IR和NH3-TPD表征
6.3.6 XPS表征
6.3.7 催化转移氢解5-羟甲基糠醛性能研究
6.3.8 催化转移氢解5-羟甲基糠醛机理研究
6.4 本章小结
参考文献
第七章 结论
本论文创新点
研究成果及发表的学术论文
致谢
作者与导师简介
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本文编号：3838115
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