UiO-67封装金属纳米颗粒催化硝基苯加氢研究

发布时间：2023-09-17 19:55

　　金属有机骨架(Metal-organic frameworks,MOFs)材料由于具有高孔隙率、丰富的化学位点、结构易调节等优点,已被广泛应用于封装金属纳米颗粒(Metal nanoparticles,MNPs),以制备高活性MNPs@MOFs复合催化剂。然而,MOFs固有的微孔结构影响了反应物的传质,并阻碍了反应物与封装于MOFs中心区域的MNPs的接触,因而在一定程度上降低了反应的催化效率和MNPs的利用率。因此,若能将MNPs集中封装在尽可能靠近MOFs外表面的浅层孔道内,可缩短反应物的传质距离,同时可整体提高MNPs的可接触率,从而提升反应的催化效率和MNPs的利用率。针对上述问题,本论文发展了一种溶剂辅助配体置换-氢气还原策略,成功将MNPs集中封装在MOFs浅层孔道中,并有效提高反应的催化效率和MNPs的利用率。论文的主要研究内容与结论如下:首先利用溶剂辅助配体置换-氢气还原策略,在合适条件下将鳌合Pd²⁺的联吡啶二羧酸配体可控地置换于Ui O-67浅层框架上,继而利用氢气还原引入的Pd²⁺,成功将超细的Pd NPs封装在Ui O...

【文章页数】：84 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 MOFs材料简介
        1.2.1 MOFs材料的发展
        1.2.2 MOFs材料的特点
        1.2.3 MOFs材料的合成
        1.2.4 MOFs材料的应用
    1.3 MOFs与金属纳米颗粒复合型催化剂
        1.3.1 MOFs与MNPs复合型催化剂的制备方法
        1.3.2 MOFs与MNPs复合型催化剂应用于催化加氢反应
    1.4 溶剂辅助配体置换
        1.4.1 溶剂辅助配体置换简介
        1.4.2 溶剂辅助配体置换的应用
    1.5 本论文研究思路与内容
        1.5.1 研究思路及创新点
        1.5.2 本论文研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验试剂
    2.2 实验仪器
    2.3 材料制备
        2.3.1 UiO-67的制备
        2.3.2 LE-Pd@UiO-T-t的制备
        2.3.3 LE-Pt@UiO-80-1的制备
        2.3.4 Me-Pd/UiO的制备
        2.3.5 Pd-in-UiO的制备
        2.3.6 Pd/UiO的制备
    2.4 材料表征
        2.4.1 X-射线粉末衍射表征
        2.4.2 扫描电子显微镜表征
        2.4.3 透射电子显微镜表征
        2.4.4 比表面积与孔结构表征
        2.4.5 原子吸收分光光度分析表征
        2.4.6 元素分析表征
        2.4.7 核磁共振波谱表征
        2.4.8 X-射线光电子能谱表征
第三章 浅层封装的LE-M@UiO-T-t材料的表征
    3.1 引言
    3.2 LE-Pd@UiO-T-t的表征分析及探究不同置换条件的影响
        3.2.1 材料的XRD表征分析
        3.2.2 材料的比表面积和孔结构表征分析
        3.2.3 材料的形貌结构表征分析
        3.2.4 材料的组分表征分析
        3.2.5 材料的XPS表征分析
    3.3 LE-Pd@UiO-T-t合成过程的探讨
        3.3.1 探讨H₂bpydc对Pd²⁺的螯合作用
        3.3.2 探讨H₂bpydc-PdCl₂配体与UiO-67框架的配位组装
    3.4 LE-Pt@UiO-80-1的表征
    3.5 本章小结
第四章 LE-Pd@UiO-80-t催化硝基苯加氢
    4.1 引言
    4.2 LE-Pd@UiO-80-t材料催化硝基苯加氢
        4.2.1 材料催化硝基苯加氢性能研究
        4.2.2 催化剂重复利用实验
        4.2.3 催化剂底物适用性测试
    4.3 本章小结
结论与展望
参考文献
攻读硕士学位期间取得的研究成果
致谢
附件



本文编号：3848056