稀土(La、Ce)-硅复合氧化物气凝胶的制备及其作为镍基催化剂载体在POM反应中的应用
发布时间：2023-10-02 02:23
甲烷部分氧化制合成气反应(POM)是甲烷最重要的利用途径之一,该反应最常用的Ni基催化剂价廉且反应活性高,具有实际应用前景。然而该催化剂常面临活性组分Ni易团聚烧结以及积炭等而造成催化剂失活的问题。解决该问题的一个重要方向,即制备兼具优良结构及功能作用的Ni基催化剂载体。本文以制备稀土(La、Ce)-硅复合氧化物气凝胶负载的Ni基催化剂为出发点,期望借助气凝胶大表面积和多孔道的特点改善载体的结构作用,并通过稀土-硅的复合,借助稀土良好的储释氧能力具有的消除积炭的功能,提高催化剂的POM反应活性和稳定性,并结合催化剂的表征手段,理清其构-效关系。所得结果如下:1.通过表面改性,多步溶剂置换等方法可有效降低干燥过程中表面张力造成的结构破坏,获得较大比表面和多孔道结构的稀土(La,Ce)-Si复合氧化物气凝胶。2.稀土(La,Ce)-Si复合氧化物气凝胶负载的Ni基催化剂显示出良好的POM反应活性(转化率相对单一氧化物负载催化剂体系有所提升)和反应稳定性。其中催化剂活性的提高源于Ni的可还原性的增强。此与较弱的Ni-载体间作用、气凝胶载体发挥结构作用分散活性组分而减小Ni的粒径、稀土原子的存...
【文章页数】：96 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 甲烷部分氧化制合成气的研究背景及意义
1.2 甲烷部分氧化制合成气反应负载型催化剂研究
1.2.1 催化剂活性组分
1.2.2 氧化物载体
1.2.3 气凝胶氧化物载体的特点与制备
1.3 本论文的研究构想与主要工作
参考文献
第二章 实验部分
2.1 主要试剂及规格
2.2 催化剂的制备
2.2.1 环氧丙烷法制备稀土氧化物气凝胶(PO法)
2.2.2 环氧丙烷法制备稀土-硅复合氧化物气凝胶(PO法)
2.2.3 溶胶-凝胶法制备SiO2气凝胶(sol-gel法)
2.2.4 混合法制备稀土-硅复合氧化物气凝胶
2.2.5 柠檬酸燃烧法制备稀土-硅复合氧化物
2.2.6 负载活性组分Ni(质量分数9%)制备Ni基催化剂
2.3 催化剂反应性能评价和计算方法
2.3.1 催化剂反应性能评价
2.3.2 气体组分的分析计算方法
2.4 催化剂表征
2.4.1 X-射线粉末衍射表征(XRD)
2.4.2 N2吸脱附表征(BET)
2.4.3 扫描电镜表征(SEM)
2.4.4 透射电镜表征(TEM)
2.4.5 程序升温还原反应(H2-TPR)
2.4.6 X射线光电子能谱表征(XPS)
2.4.7 元素分析(EL)
参考文献
第三章 镧-硅复合氧化物气凝胶的制备及其作为镍基催化剂载体在甲烷部分氧化制合成气反应中的应用
3.1 镧-硅复合氧化物气凝胶的制备
3.1.1 La2O3气凝胶的制备
3.1.2 La2O3-XSiO2气凝胶气凝胶的制备
3.1.3 SiO2气凝胶的制备
3.2 镧-硅复合氧化物气凝胶作为Ni基催化剂载体在POM反应中的应用
3.2.1 9Ni/La2O3-XSiO2催化剂的POM反应活性
3.2.2 9Ni/La2O3-XSiO2催化剂的POM反应稳定性
3.3 9Ni/La2O3-XSiO2催化剂的POM反应活性探讨
3.3.1 结构作用
3.3.2 功能作用
3.3.3 新物相(La9.33Si6O26)
3.4 9Ni/La2O3-XSiO2催化剂POM反应稳定性的探讨
3.4.1 结构作用
3.4.2 功能作用
3.4.3 新物相(La9.33Si6O26)
3.5 9Ni/La2O3-SiO2催化剂使用寿命探究
3.6 本章小结
参考文献
第四章 铈-硅复合氧化物气凝胶的制备及其作为镍基催化剂载体在甲烷部分氧化制合成气反应中的应用
4.1 铈-硅复合氧化物气凝胶的制备
4.1.1 外生变量(溶剂种类、溶剂量、环氧丙烷量等)的影响
4.1.2 内生变量(Ce/Si比)的影响
4.2 铈-硅复合氧化物气凝胶作为Ni基催化剂载体在POM反应中的应用
4.2.1 9Ni/CeO2-XSiO2催化剂的POM反应活性
4.2.2 9Ni/CeO2-XSiO2催化剂的POM反应稳定性
4.3 9Ni/CeO2-XSiO2催化剂的POM反应活性探讨
4.3.1 结构作用
4.3.2 功能作用
4.4 9Ni/CeO2-XSiO2催化剂的POM反应稳定性探讨
4.4.1 结构作用
4.4.2 功能作用
4.5 本章小结
参考文献
附录: 硕士期间发表论文目录
致谢
本文编号：3849907
【文章页数】：96 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 甲烷部分氧化制合成气的研究背景及意义
1.2 甲烷部分氧化制合成气反应负载型催化剂研究
1.2.1 催化剂活性组分
1.2.2 氧化物载体
1.2.3 气凝胶氧化物载体的特点与制备
1.3 本论文的研究构想与主要工作
参考文献
第二章 实验部分
2.1 主要试剂及规格
2.2 催化剂的制备
2.2.1 环氧丙烷法制备稀土氧化物气凝胶(PO法)
2.2.2 环氧丙烷法制备稀土-硅复合氧化物气凝胶(PO法)
2.2.3 溶胶-凝胶法制备SiO2气凝胶(sol-gel法)
2.2.4 混合法制备稀土-硅复合氧化物气凝胶
2.2.5 柠檬酸燃烧法制备稀土-硅复合氧化物
2.2.6 负载活性组分Ni(质量分数9%)制备Ni基催化剂
2.3 催化剂反应性能评价和计算方法
2.3.1 催化剂反应性能评价
2.3.2 气体组分的分析计算方法
2.4 催化剂表征
2.4.1 X-射线粉末衍射表征(XRD)
2.4.2 N2吸脱附表征(BET)
2.4.3 扫描电镜表征(SEM)
2.4.4 透射电镜表征(TEM)
2.4.5 程序升温还原反应(H2-TPR)
2.4.6 X射线光电子能谱表征(XPS)
2.4.7 元素分析(EL)
参考文献
第三章 镧-硅复合氧化物气凝胶的制备及其作为镍基催化剂载体在甲烷部分氧化制合成气反应中的应用
3.1 镧-硅复合氧化物气凝胶的制备
3.1.1 La2O3气凝胶的制备
3.1.2 La2O3-XSiO2气凝胶气凝胶的制备
3.1.3 SiO2气凝胶的制备
3.2 镧-硅复合氧化物气凝胶作为Ni基催化剂载体在POM反应中的应用
3.2.1 9Ni/La2O3-XSiO2催化剂的POM反应活性
3.2.2 9Ni/La2O3-XSiO2催化剂的POM反应稳定性
3.3 9Ni/La2O3-XSiO2催化剂的POM反应活性探讨
3.3.1 结构作用
3.3.2 功能作用
3.3.3 新物相(La9.33Si6O26)
3.4 9Ni/La2O3-XSiO2催化剂POM反应稳定性的探讨
3.4.1 结构作用
3.4.2 功能作用
3.4.3 新物相(La9.33Si6O26)
3.5 9Ni/La2O3-SiO2催化剂使用寿命探究
3.6 本章小结
参考文献
第四章 铈-硅复合氧化物气凝胶的制备及其作为镍基催化剂载体在甲烷部分氧化制合成气反应中的应用
4.1 铈-硅复合氧化物气凝胶的制备
4.1.1 外生变量(溶剂种类、溶剂量、环氧丙烷量等)的影响
4.1.2 内生变量(Ce/Si比)的影响
4.2 铈-硅复合氧化物气凝胶作为Ni基催化剂载体在POM反应中的应用
4.2.1 9Ni/CeO2-XSiO2催化剂的POM反应活性
4.2.2 9Ni/CeO2-XSiO2催化剂的POM反应稳定性
4.3 9Ni/CeO2-XSiO2催化剂的POM反应活性探讨
4.3.1 结构作用
4.3.2 功能作用
4.4 9Ni/CeO2-XSiO2催化剂的POM反应稳定性探讨
4.4.1 结构作用
4.4.2 功能作用
4.5 本章小结
参考文献
附录: 硕士期间发表论文目录
致谢
本文编号：3849907
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