基于阳离子型MOF前驱体的Fe/Co-N-C碳基纳米氧还原电催化剂的设计、制备和催化性能的研究

发布时间：2023-10-26 19:42

　　本文基于含四个1,2,4-三氮唑基团的配体TTPPDA-4,通过溶剂热法制备了两个阳离子型金属-有机框架化合物(MOFs)[Co(TTPPDA-4)](ClO₄)₂.nS(简称Co-TTPPDA-4)和{[Cd(TTPPDA-4)(HCOO)](ClO₄)·9H₂O·DMF}_n(简称Cd-TTPPDA-4)。通过两种不同的方法制备用于催化氧还原反应(ORR)的碳基纳米电催化剂:(1)直接高温碳化MOF得到催化剂Co-N-C和N-C;(2)利用离子交换的方法向MOF孔腔中引入[Fe(CN)₆]^3-和[Co(CN)₆]^3-后,再进行高温碳化制备了Fe-Co-N-C、Fe-N-C和Co-N-C催化剂。对上述两种方法获得纳米催化剂进行了氧还原电催化活性研究,并结合对催化剂形貌,化学组成以及微观结构方面的表征,对催化剂的氧还原催化活性的影响因素做了深入探讨。具体工作如下所述:Co-TTPPDA-4是一...

【文章页数】：76 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 研究背景
    1.2 基于MOF前体的非金属催化剂
    1.3 基于单金属MOF前体的催化剂
    1.4 基于双金属MOF前体的催化剂
        1.4.1 基于Co/ZnMOF前体的催化剂
        1.4.2 基于Fe/ZnMOF前体的催化剂
        1.4.3 基于Fe/CoMOF前体的催化剂
    1.5 基于其它MOF前体的催化剂
    1.6 本论文的研究意义及内容
        1.6.1 本论文的研究意义
        1.6.2 本论文的研究内容
第二章 基于阳离子型Co-MOF前驱体制备的氧还原催化剂的性能研究
    2.1 实验仪器与试剂
        2.1.1 实验仪器
        2.1.2 实验试剂
    2.2 配体N,N,N',N'-四(4-苯基-1,2,4-三氮唑)对苯二胺(TTPPDA-4)的合成
    2.3 晶体的合成
    2.4 催化剂的制备
        2.4.1 Co-N-C合成
        2.4.2 Fe-Co-N-C合成
        2.4.3 三电极体系及工作电极的制备
    2.5 研究结果及讨论
        2.5.1 配合物的晶体数据
        2.5.2 配合物1的晶体结构
        2.5.3 配合物1的基本特征
            2.5.3.1 红外
            2.5.3.2 粉末PXRD
    2.6 Fe-N-C前躯体的相关表征
        2.6.1 红外和紫外可见光谱
        2.6.2 粉末PXRD
    2.7 基于配合物1的催化剂ORR催化性质及相关表征
        2.7.1 ORR催化性质
        2.7.2 催化剂的相关表征
    2.8 本章小结
第三章 基于阳离子型Cd-MOF前驱体制备的氧还原催化剂的性能研究
    3.1 实验仪器与试剂
        3.1.1 实验仪器
        3.1.2 主要实验试剂
    3.2 配体的合成
    3.3 晶体的合成
    3.4 晶体结构
    3.5 催化剂的合成
        3.5.1 N-C合成
        3.5.2 Fe-N-C合成
        3.5.3 Co-N-C合成
        3.5.4 三电极体系及工作电极的制备
    3.6 Fe-N-C催化剂前驱体的相关表征
        3.6.1 红外和紫外可见光谱
        3.6.2 粉末PXRD
    3.7 Co-N-C催化剂前驱体的相关表征
        3.7.1 红外和紫外可见光谱
        3.7.2 粉末PXRD
    3.8 催化剂ORR催化性质及相关表征
        3.8.1 N-C催化剂ORR催化性质
        3.8.2 Fe-N-C催化剂ORR催化性质
        3.8.3 Co-N-C催化剂ORR催化性质
        3.8.4 催化剂的相关表征
    3.9 本章小结
第四章 总结
致谢
参考文献
附录 攻读硕士学位期间所发表的学术论文



本文编号：3856863