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光-电化学合成吡啶甲酸方法及机理研究

发布时间:2023-11-05 09:07
  吡啶甲酸是一种重要的化工中间体,在医药、农药和染料等领域具有广泛应用。目前,化学氧化法、气相催化氧化法和液相催化氧化法是常用的合成吡啶甲酸方法。不过遗憾的是,这些方法在合成吡啶甲酸过程中存在操作繁琐、反应条件苛刻、能耗污染大等问题。前期相关研究证实,电化学和光电化学氧化法可以用于实现有机物合成反应,且具有操作简便、反应条件温和以及绿色环保等优点。另一方面,电化学和光电化学分解水策略是常用的制取氢气方法,但是其活性常受限于电解池阳极水氧化析氧反应的高过电位。若在电化学和光电化学池阳极上发生动力学优先的有机反应,将会大大提升其阴极的析氢反应活性。基于上述背景及分析,本论文系统研究了在电解池阳极上通过光电化学和电化学策略氧化3-甲基吡啶绿色合成3-吡啶甲酸,并同时在阴极上高效制取氢气的可行性和相关反应机理。论文主要研究内容及结论如下:(1)理论计算表明,3-甲基吡啶氧化生成3-吡啶甲酸反应(EΘ=0.93 V vs.RHE)在热力学上优先于水氧化反应(EΘ=1.23 V vs.RHE)发生。实验研究证实,在以WO3薄膜为光阳极...

【文章页数】:75 页

【学位级别】:硕士

【文章目录】:
摘要
abstract
1 绪论
    1.1 引言
    1.2 开发吡啶甲酸系列产品的意义
    1.3 吡啶甲酸的传统合成方法
    1.4 光-电有机合成技术国内外研究进展
        1.4.1 电有机合成简介及国内外研究进展
        1.4.2 光电有机合成简介及国内外研究进展
    1.5 阳极上的有机氧化转化
        1.5.1 光(电)化学有机氧化的原理
        1.5.2 阳极材料的选择
        1.5.3 氧化还原介体的选择
    1.6 本论文的选题依据、研究内容及创新性
        1.6.1 选题依据
        1.6.2 研究内容
        1.6.3 课题的创新性
2 实验内容及测试方法
    2.1 实验装置
    2.2 实验试剂与仪器
        2.2.1 实验试剂
        2.2.2 实验仪器与设备
    2.3 材料表征
        2.3.1 扫描电子显微镜分析(SEM)
        2.3.2 透射电子显微镜分析(TEM)
        2.3.3 X射线衍射分析(XRD)
        2.3.4 X光电子能谱分析(XPS)
        2.3.5 固体漫反射紫外-可见光谱分析(UV-vis)
        2.3.6 紫外-可见吸收光谱分析(UV-vis)
        2.3.7 电感耦合等离子质谱分析(ICP-MS)
    2.4 修饰电极的制备
    2.5 光-电化学性能测试
        2.5.1 线性扫描伏安测试
        2.5.2 恒电位测试
        2.5.3 恒电流测试
    2.6 有机物的分析方法
    2.7 活性物质的检测
3 光电化学合成吡啶甲酸方法及机理研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验试剂
        3.2.2 实验仪器与设备
        3.2.3 材料制备
        3.2.4 材料表征
        3.2.5 光电化学合成3-吡啶甲酸
        3.2.6 产物检测
        3.2.7机理探究实验
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 材料表征分析
        3.3.2 光电化学合成吡啶甲酸的可行性分析
        3.3.3 光电化学合成吡啶甲酸的实验研究
        3.3.4 改善PEC电解池中吡啶甲酸的合成
        3.3.5 机理分析
    3.4 本章小结
4 电化学合成吡啶甲酸方法及机理研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 实验试剂
        4.2.2 实验仪器与设备
        4.2.3 材料制备
        4.2.4 材料表征
        4.2.5 电化学测试
        4.2.6 电化学合成吡啶甲酸系列有机物
        4.2.7 产物检测
        4.2.8 产率、转化率和选择性的计算
        4.2.9机理探究实验
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 材料表征分析
        4.3.2 电化学合成吡啶甲酸的可行性分析及实验研究
        4.3.3 机理分析
    4.4 本章小结
5 全文总结与展望
    5.1 总结
    5.2 后续工作及展望
致谢
参考文献
附录
攻读学位期间取得的研究成果



本文编号:3860731

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