钯/锰氧化物-碳微球催化剂的制备及催化性能研究
发布时间：2023-11-09 20:10
碳酸二苯酯(DPC)是热塑性工程塑料聚碳酸酯(PC)制备过程中的重要中间体。工业制备主要采用光气法和酯交换法合成碳酸二苯酯,但是光气法由于使用剧毒的光气原料,不符合绿色化学和低碳经济发展模式的需求;酯交换法也存在工艺路线长、产物分离困难问题,故需要开发研究新的绿色合成工艺。苯酚氧化羰基化法具有工艺简单,原料成本低廉,绿色无污染等特点,已经成为国内外研究开发的主要方向,其核心是催化剂活性组分及其载体的选择。本工作采用葡萄糖等有机碳源,改性制备锰氧化物-碳微球载体,进而制备负载型钯/锰氧化物-碳微球催化剂,以催化苯酚氧化羰基化一步合成碳酸二苯酯反应为研究对象,考察不同催化剂的催化性能,具体研究内容包括:1.以不同有机碳源为前驱体用水热法合成碳微球。2.采用浸渍法对碳微球进行初步锰负载后,再用高锰酸钾溶液对碳微球进行二次锰负载和表面控制,制备锰氧化物-碳微球载体。3.制备不同碳源合成的锰氧化物-碳微球载体得到的载钯催化剂,对其催化苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯的催化性能进行对比分析。4.对锰氧化物-碳微球载钯催化剂催化合成碳酸二苯酯反应的工艺条件及催化剂稳定性进行了考察。相关研究结论如下:1....
【文章页数】：81 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 文献综述
1.1 碳酸二苯酯综述
1.1.1 碳酸二苯酯的性质以及应用
1.1.2 合成DPC的方法
1.2 苯酚氧化羰基化法合成碳酸二苯酯
1.2.1 苯酚氧化羰基化法合成碳酸二苯酯的研究进展
1.2.2 均相催化体系
1.2.3 负载型多相催化剂
1.2.4 氧化羰基化法合成DPC反应机理
1.3 球型碳材料研究进展
1.3.1 水热法
1.3.2 化学气相沉积法
1.3.3 模板法
1.3.4 电弧放电法
1.3.5 高温热解法
1.3.6 不同碳源合成碳微球的研究进展
1.4 锰氧化物在催化反应中的作用
1.5 选题目的及主要研究内容
第2章 实验方法
2.1 主要化学试剂
2.2 仪器和设备
2.3 催化剂的表征
2.3.1 物相分析
2.3.2 扫描电子显微镜
2.3.3 透射电子显微镜
2.3.4 催化剂表面元素组成及价态分析
2.3.5 傅里叶变换-红外光谱分析
2.4 催化剂活性评价
2.4.1 实验流程
2.4.2 活性评价计算方法
第3章 不同碳源用水热法合成碳微球之间的比较
3.1 以葡萄糖为碳源合成碳微球
3.1.1 葡萄糖的性质
3.1.2 反应温度对碳微球的影响
3.1.3 葡萄糖浓度的影响
3.1.4 反应时间的影响
3.1.5 清洗过程对碳微球的影响
3.2 以蔗糖为碳源合成碳微球
3.2.1 蔗糖的性质
3.2.2 反应温度的影响
3.2.3 蔗糖浓度的影响
3.2.4 反应时间的影响
3.2.5 清洗过程对碳微球的影响
3.3 不同碳源制备碳微球的红外光谱分析
3.4 不同碳源制备碳微球的元素分析
3.5 本章小结
第4章 以葡萄糖为碳源制备锰氧化物-碳微球催化剂及其催化性能
4.1实验
4.1.1 化学试剂
4.1.2 载体的制备
4.1.3 催化剂的制备
4.1.4 载体的表征
4.1.5 催化剂的活性评价
4.2 结果与讨论
4.2.1 载体CM3 的微观形貌
4.2.2 制备载体的XRD表征分析
4.2.3 不同载体的锰负载量、比表面积和平均孔径
4.2.4 XPS测试
4.2.5 催化活性评价
4.3 小结
第5章 以蔗糖为碳源制备锰氧化物-碳微球催化剂及其催化性能
5.1实验
5.1.1 化学试剂
5.1.2 载体的制备
5.1.3 催化剂的制备
5.1.4 催化剂的表征
5.1.5 催化剂的活性评价
5.2 结果与讨论
5.2.1 载体CM7 的微观形貌
5.2.2 载体CM7的XRD分析
5.2.3 不同载体的锰负载量、比表面积和平均孔径
5.2.4 XPS测试
5.2.5 载体CM7和CM3 的红外测试分析
5.2.6 高锰酸钾浓度对制备载体的影响
5.2.7 高锰酸钾的调控作用机制分析
5.2.8 催化活性评价
5.3 小结
第6章 合成工艺条件研究
6.1 实验准备
6.2 反应压力对DPC收率的影响
6.3 反应温度对DPC收率的影响
6.4 反应时间对DPC收率的影响
6.5 催化剂稳定性测试
6.6 结论
第7章 总结
7.1 实验总结
7.2 对后续工作的建议
参考文献
攻读硕士期间已发表的论文
致谢
本文编号：3861940
【文章页数】：81 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 文献综述
1.1 碳酸二苯酯综述
1.1.1 碳酸二苯酯的性质以及应用
1.1.2 合成DPC的方法
1.2 苯酚氧化羰基化法合成碳酸二苯酯
1.2.1 苯酚氧化羰基化法合成碳酸二苯酯的研究进展
1.2.2 均相催化体系
1.2.3 负载型多相催化剂
1.2.4 氧化羰基化法合成DPC反应机理
1.3 球型碳材料研究进展
1.3.1 水热法
1.3.2 化学气相沉积法
1.3.3 模板法
1.3.4 电弧放电法
1.3.5 高温热解法
1.3.6 不同碳源合成碳微球的研究进展
1.4 锰氧化物在催化反应中的作用
1.5 选题目的及主要研究内容
第2章 实验方法
2.1 主要化学试剂
2.2 仪器和设备
2.3 催化剂的表征
2.3.1 物相分析
2.3.2 扫描电子显微镜
2.3.3 透射电子显微镜
2.3.4 催化剂表面元素组成及价态分析
2.3.5 傅里叶变换-红外光谱分析
2.4 催化剂活性评价
2.4.1 实验流程
2.4.2 活性评价计算方法
第3章 不同碳源用水热法合成碳微球之间的比较
3.1 以葡萄糖为碳源合成碳微球
3.1.1 葡萄糖的性质
3.1.2 反应温度对碳微球的影响
3.1.3 葡萄糖浓度的影响
3.1.4 反应时间的影响
3.1.5 清洗过程对碳微球的影响
3.2 以蔗糖为碳源合成碳微球
3.2.1 蔗糖的性质
3.2.2 反应温度的影响
3.2.3 蔗糖浓度的影响
3.2.4 反应时间的影响
3.2.5 清洗过程对碳微球的影响
3.3 不同碳源制备碳微球的红外光谱分析
3.4 不同碳源制备碳微球的元素分析
3.5 本章小结
第4章 以葡萄糖为碳源制备锰氧化物-碳微球催化剂及其催化性能
4.1实验
4.1.1 化学试剂
4.1.2 载体的制备
4.1.3 催化剂的制备
4.1.4 载体的表征
4.1.5 催化剂的活性评价
4.2 结果与讨论
4.2.1 载体CM3 的微观形貌
4.2.2 制备载体的XRD表征分析
4.2.3 不同载体的锰负载量、比表面积和平均孔径
4.2.4 XPS测试
4.2.5 催化活性评价
4.3 小结
第5章 以蔗糖为碳源制备锰氧化物-碳微球催化剂及其催化性能
5.1实验
5.1.1 化学试剂
5.1.2 载体的制备
5.1.3 催化剂的制备
5.1.4 催化剂的表征
5.1.5 催化剂的活性评价
5.2 结果与讨论
5.2.1 载体CM7 的微观形貌
5.2.2 载体CM7的XRD分析
5.2.3 不同载体的锰负载量、比表面积和平均孔径
5.2.4 XPS测试
5.2.5 载体CM7和CM3 的红外测试分析
5.2.6 高锰酸钾浓度对制备载体的影响
5.2.7 高锰酸钾的调控作用机制分析
5.2.8 催化活性评价
5.3 小结
第6章 合成工艺条件研究
6.1 实验准备
6.2 反应压力对DPC收率的影响
6.3 反应温度对DPC收率的影响
6.4 反应时间对DPC收率的影响
6.5 催化剂稳定性测试
6.6 结论
第7章 总结
7.1 实验总结
7.2 对后续工作的建议
参考文献
攻读硕士期间已发表的论文
致谢
本文编号：3861940
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3861940.html
教材专著
