CO 2 作为C1资源在杂环合成中的应用研究

发布时间：2024-01-30 21:40

　　二氧化碳在大气中的含量逐年升高,现在已经成为温室效应的主要原因。然而二氧化碳作为一种可以利用的C1资源,具有很多优秀的特性。在环境保护与社会经济发展方面,利用二氧化碳合成高经济附加值的化学品都具有很重要的意义。化学利用二氧化碳的方式主要是通过对二氧化碳进行活化后转化成具有活性的官能团,按照对二氧化碳实现多种还原的状态,如转换成甲基,酰基,与羧基等等。这样就能实现二氧化碳的高效利用,符合时代潮流的发展趋势。甲胺类与甲酰胺类化合物在天然产物和药物分子中广泛存在。利用二氧化碳合成此类化合物合成此类产品能达到较高的实用价值。研究课题中我们报道了一例利用二氧化碳作为C1原料,聚甲基硅氢氧烷(PMHS)作为还原剂的,有机小分子DBU催化的胺的选择性甲基化与甲酰化反应。反应体系为均相反应体系,可以以极低的催化剂使用量实现反应。同时反应采用的还原剂聚甲基硅氢氧烷(PMHS)是一种极其廉价的试剂,与氢气相比又具有安全易操作的优点。体系中涉及的催化剂DBU是一种实验室常见的有机碱,对于水氧不敏感,在空气可以稳定存在。反应体系也可以通过改变温度这一单一因素来实现对胺进行甲胺化或者甲酰化的高选择性反应。最后我...

【文章页数】：75 页

【学位级别】：硕士

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摘要
abstract
第一章 绪论
    1.1 引言
        1.1.1 化学法固定二氧化碳研究进展
        1.1.2 文章主要研究内容简介
    1.2 二氧化碳参与的甲胺化甲酰化研究现状概述
        1.2.1 过渡金属催化的甲胺化与甲酰化反应
        1.2.2 非金属催化剂催化的胺的甲胺化反应与甲酰化反应
    1.3 苯基季铵盐参与的偶联反应研究现状概述
        1.3.1 苯基季铵盐参与的C-C成键交叉偶联反应
        1.3.2 苯基季铵盐参与的C–X成键反应
    1.4 过渡金属催化的二氧化碳羧化反应概述
        1.4.1 通过C-X,C-O,C-N键断裂实现的羧化反应
        1.4.2 通过C-H键断裂实现的羧化反应
第二章 材料与方法
    2.1 主要实验材料及分析仪器
    2.2 部分反应底物的合成
    2.3 模板反应操作步骤
        2.3.1 DBU催化的N-甲基苯胺与二氧化碳参与的甲胺化反应与甲酰化操作步骤..
        2.3.2 过渡金属催化的季铵盐与二氧化碳参与的羧化反应操作步骤
    2.4 甲胺化反应与甲酰化反应产物表征
第三章 二氧化碳作C1资源的甲胺化反应、甲酰化反应和羧化反应
    3.1 引言
    3.2 DBU催化的甲胺化与甲酰化条件筛选及优化
        3.2.1 DBU催化的甲胺化反应体系构建
        3.2.2 DBU催化的甲胺化反应催化剂种类筛选
        3.2.3 DBU催化的甲胺化反应时间及反应温度优化
        3.2.4 DBU催化的甲胺化反应还原剂筛选及优化
        3.2.5 DBU催化的甲胺化反应催化剂筛选
        3.2.6 DBU催化的甲胺化反应溶剂筛选及优化
        3.2.7 DBU催化的甲胺化反应底物适用性考察
        3.2.8 DBU催化的甲酰化反应条件优化
        3.2.9 DBU催化的甲酰化反应底物适用性考察
    3.3 DBU催化的甲胺化与甲酰化反应机理研究
    3.4 过渡金属催化的二氧化碳羧化反应体系建立优化
第四章 结论与展望
致谢
攻读硕士期间的发表学术论文
参考文献



本文编号：3890413