TS-1的有机碱改性及其催化合成ECH的研究

发布时间：2024-03-23 09:07

　　钛硅分子筛/H₂O₂体系催化技术是典型的绿色催化氧化化工技术。从扩散、吸脱附、Ti活性中心、活性中间体等方面进行调变是提高钛硅分子筛催化性能的有效途径,其中构建具有不同配位状态的Ti物种是基础和根本。同时,核壳结构分子筛因其独特的孔道结构及利于扩散等特性,在催化氧化领域也备受关注。为此,论文采用有机碱四丙基氢氧化铵(TPAOH)和哌啶(PI)分别对TS-1进行处理改性,并进一步发展高效环氧氯丙烷(ECH)绿色合成过程,主要研究工作和取得的结果如下:1、以TPAOH处理的TS-1为母体、在TPAOH与硅酸四乙酯(TEOS)共同作用下水热合成得到了中空TS-1@S-1核壳结构分子筛(HCS-TS),HCS-TS显示出优异的催化氧化性能。结构分析表明,该核壳结构分子筛未焙烧时(HCS-TS^P),含有由H₂O及TPA⁺配位形成的六配位Ti活性中心,焙烧后,则形成Ti(OSi)₃OH物种。合成机理研究表明,TPAOH处理TS-1形成的中空TS-1,利于不同Ti活性中...

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【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图1.2TS-1/H2O2体系催化选择氧化反应Figure1.2CatalyticselectiveoxidationofTS-1/H2O2system

华东师范大学硕士学位论文第一章9图1.1MFI结构分子筛的孔道结构示意图Figure1.1ThechannelstructurediagrammaticsketchofzeolitewithMFItopologyTS-1分子筛因其骨架中存在独立四配位Ti从而催化氧化活性优异，TS....

图1.1MFI结构分子筛的孔道结构示意图

华东师范大学硕士学位论文第一章9图1.1MFI结构分子筛的孔道结构示意图Figure1.1ThechannelstructurediagrammaticsketchofzeolitewithMFItopologyTS-1分子筛因其骨架中存在独立四配位Ti从而催化氧化活性优异，TS....

图1.3不同配位状态Ti物种及其在UV-Vis谱图中的大致位置

华东师范大学硕士学位论文第一章101.1.1Ti配位状态催化剂活性中心是指催化剂中参与反应物转化为产物的物种，骨架四配位Ti物种是钛硅分子筛中被普遍认可的一种Ti活性中心。因分子筛在催化氧化反应中性能特异，所以，对钛硅分子筛中起催化活性作用的Ti物种的配位状态进行研究，就显得极具....

图1.4骨架四配位Ti(IV)的存在形式

华东师范大学硕士学位论文第一章111.1.1.1四配位钛活性中心目前普遍认可且研究较多的一种Ti活性中心是骨架四配位Ti(IV)活性中心，主要分为闭合四配位Ti物种（Ti(OSi)4）及开放四配位Ti物种（Ti(OSi)3OH），如图1.4所示。其中，闭合四配位Ti物种是最先被认....

本文编号：3935694