Pt（110）和Cu（100）表面氧化问题的第一性原理研究

发布时间：2024-03-24 15:54

　　首先,我们研究了 Pt(110)面的氧化。由于考虑了 Pt(110)面层间的弱相互作用,我们采用密度泛函理论的PBE+rVVI0方法进行研究Pt(110)面的重构机理,以及表面氧化过程中,表面重构对于氧吸附、成键、扩散等方面的影响,并探究了其背后的物理机制。Pt(1 10)面氧化研究的内容和结果如下:(1)我们通过研究Pt(110)-(1×1)结构和Pt(110)-(1×n)(n=2,3,5)重构结构,得到了不同结构的表面能、层间弛豫情况以及表面应力等性质。我们发现重构后{111}纳米微面的出现会导致表面能的降低,通过计算Pt(110)和Pt(111)面的表面能,我们得出重构的驱动力来自于{110}/{111}的表面能具有较大的各向异性。我们通过研究表面应力,发现重构现象会导致表面应力增加,我们从层间原子振荡的角度,阐明了重构后应力增加的原因;(2)我们通过研究Pt(110)-(1×1)和Pt(110)-(1×2)的氧吸附结构,得到了不同覆盖度下结构的吸附能、层间弛豫情况、晶格畸变能、O-O之间的相互作用能、表面应力以及电子性质。我们通过分波态密度(PDOS)分析了 Pt-O键的成键情...

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【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
    1.1 引言
    1.2 过渡金属表面重构
        1.2.1 表面重构
        1.2.2 表面重构机理
    1.3 气体-固体表面反应
        1.3.1 吸附类型及其特点
        1.3.2 表面吸附位和吸附常用物理量
    1.4 过渡金属的表面氧化现象
        1.4.1 铂的表面氧化现象
        1.4.2 其他铂族金属的表面氧化现象
        1.4.3 铜的表面氧化现象
    参考文献
第2章 计算原理与方法
    2.1 第一性原理计算
        2.1.1 玻恩-奥本海默近似(Born-Oppenheimer approximation)
        2.1.2 单电子近似
    2.2 密度泛函理论(DFT)
        2.2.1 Hohenberg-Kohn定理
        2.2.2 Kohn-Sham方程
    2.3 交换关联泛函
        2.3.1 局域密度近似泛函(LDA)
        2.3.2 广义梯度近似泛函(GGA)
        2.3.3 交换关联泛函的修正
    2.4 化学反应路径和过渡态搜索
    2.5 USPEX结构预测
    参考文献
第3章 Pt(110)面氧化的再研究：表面重构驱动一维和二维Pt-O纳米图案的形成
    3.1 研究背景
    3.2 计算方法
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 Pt(110)面缺列重构机理
        3.3.2 Pt(110)面(1×2)重构对氧吸附的影响
        3.3.3 一维(1D)和二维(2D)表面氧化物的形成
        3.3.4 Pt(110)面氧化过程中结构的不均匀性
        3.3.5 O/Pt体系的热力学稳定性
        3.3.6 氧吸附和氧化物形成动力学
        3.3.7 PBE方法和SCAN+U方法计算结果
    3.4 结论
    参考文献
第4章 Cu(100)面自限制氧化的原子尺度研究
    4.1 研究背景
    4.2 计算方法
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 O/Cu(100)体系的热力学稳定性
        4.3.2 O/Cu(100)结构的相转变过程
    4.4 结论
    参考文献
第5章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 展望
致谢
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本文编号：3937689