钴负载氮掺杂碳材料催化剂的制备及催化醛氧化酯化性能研究

发布时间：2024-03-25 05:17

　　甲基丙烯酸甲酯与糠酸甲酯是重要的化学产品,传统制备工艺是由醛先氧化成酸或酸的衍生物,再进一步酯化生成酯,但工艺复杂、能耗高,因此高效环保的制备酯是合成酯行业需迫切解决的问题。醛和醇一步氧化酯化合成酯是一种制备工艺简单、清洁高效的绿色合成方法,反应过程中催化剂的活性和寿命尤为重要,主要取决于催化剂的设计和制备。在一步法工艺中常采用贵金属催化剂,但成本过高,然而非贵金属催化剂由于其媲美贵金属催化剂的活性及成本优势,将是未来醛氧化酯化领域重点研究的方向。钴负载氮掺杂催化剂由于出色的催化性能,得到了越来越多的关注。在本论文中,我们制备了两种不同制备方法的钴负载氮掺杂催化剂,考察了催化醛氧化酯化的催化性能。主要研究内容如下:1. 合成了一系列钴负载氮掺杂催化剂,分别采用选用氧化锰,氧化锌,炭黑(XC-72R)作为载体,并将其应用于甲基丙烯醛(MAL)与甲醇(Me OH)的氧化酯化反应。研究了载体对催化性能的影响。采用XRD、BET、XPS、TEM,H₂-TPR等手段对催化剂的结构性能和状态进行了表征。同时选用活性最高的Co@N/C催化剂,考察了催化剂焙烧温度,催化体系的醇醛...

【文章页数】：62 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 非均相催化剂
        1.2.1 贵金属催化剂
        1.2.2 非贵金属催化剂
    1.3 氮原子掺杂碳材料
        1.3.1 氮掺杂碳材料的结构
        1.3.2 氮掺杂碳材料对负载金属的影响
    1.4 课题的研究目的及研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验部分
        2.1.1 试剂与仪器
        2.1.2 催化剂的制备
            2.1.2.1 Co@N/X(钴负载氮掺杂催化剂)催化剂的制备
            2.1.2.2 MCM-41分子筛的制备
            2.1.2.3 SBA-15分子筛的制备
            2.1.2.4 Co-NOPC-S(钴负载氮掺杂多孔碳催化剂)催化剂的制备
        2.1.3 催化剂的表征方法
        2.1.4 催化剂的评价
        2.1.5 数据处理
第三章 钴负载氮掺杂催化剂催化醛氧化酯化的研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 试剂与仪器
        3.2.2 载体与催化剂的制备
        3.2.3 催化剂的性能评价
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 催化剂的XRD表征
        3.3.2 催化剂的Raman表征
        3.3.3 催化剂的TEM表征
        3.3.4 催化剂的物理吸附表征
        3.3.5 催化剂的XPS表征
        3.3.6 催化剂的H2-TPR表征
    3.4 催化剂的活性评价
    3.5 催化剂的活性单因素考察
        3.5.1 醇醛比对催化剂性能的影响
        3.5.2 反应温度对催化性能的影响
        3.5.3 反应压力对催化性能的影响
        3.5.4 催化剂的焙烧温度对催化性能的影响
        3.5.5 催化剂用量对催化性能的影响
    3.6 小结
第四章 钴负载氮掺杂多孔碳催化剂氧化酯化研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 试剂与仪器
        4.2.2 载体与催化剂的制备
        4.2.3 催化剂的性能评价
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 催化剂的XRD表征
        4.3.2 催化剂的Raman表征
        4.3.3 催化剂的SEM、TEM表征
        4.3.4 催化剂的物理吸附表征
        4.3.5 催化剂的XPS表征
    4.4 催化剂的活性评价
    4.5 催化剂寿命的考察
    4.6 结果分析
    4.7 反应机理
    4.8 小结
第五章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 展望
参考文献
在读期间公开发表的论文及专利
致谢



本文编号：3938592