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多级孔类沸石咪唑酯骨架材料的设计合成及其催化性能研究

发布时间:2024-03-29 21:15
  类沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)是近年来倍受学术界关注的一种类沸石结构的新型纳米多孔材料,这类材料具有巨大的比表面积和超高孔隙率、高的热稳定性和化学稳定性以及结构和功能多样性等优良特性。ZIFs材料已在催化、气体吸附、分离、光电等领域展现出广阔的应用前景。与只具有单一微孔结构的传统ZIFs材料相比,多级孔ZIFs材料具有更大的孔容,其多级孔道结构能有效地改善ZIFs材料的传质性能、拓宽其在复杂气体的吸附分离、大分子气体的传递与输送、大分子催化反应等方面的应用性,在实际应用中显示出巨大的优势。通过在传统微孔ZIFs中引入介孔或大孔,形成具有相互贯通的多级孔道结构,结合介孔材料孔道尺寸上的优势和微孔材料高比表面积、高稳定性的特点,制备出兼具ZIFs的优良特性及可有效降低传质阻力的多级孔ZIFs材料逐步成为ZIFs合成和应用领域的研究热点。本文在前人工作的基础上,分别通过结构设计与调控和酸碱改性的方法对ZIFs材料进行合理的设计合成,并结合实验表征技术和计算机模拟等手段对所合成的材料进行了研究。同时也系统研究并分析了各种多级孔ZIFs催化剂在CO2与环氧化物的环加成反应...

【文章页数】:159 页

【学位级别】:博士

【部分图文】:

图1-1(a)ZIFs中的金属-咪唑T–Im键角和(b)沸石中的Si–O键角[9]

图1-1(a)ZIFs中的金属-咪唑T–Im键角和(b)沸石中的Si–O键角[9]

第一章绪论1第一章绪论1.1引言长期以来,多孔材料由于其固有的特性(例如高比表面积,大孔体积和可调整的孔径)而一直是基础研究和实际应用中的研究重点[1]。相对于传统多孔材料来说,金属有机骨架(MOFs)材料具有大分子骨架和超高比表面积,在吸附和催化等领域具有潜在的应用前景,引起了....


图1-2用于合成ZIFs的咪唑配体[10]

图1-2用于合成ZIFs的咪唑配体[10]

华南理工大学博士学位论文2同的拓扑结构的类沸石结构,如sod、rho、gme、lta和ana,混合使用两种或多种不同的咪唑基配体还可以得到沸石中未见报道的结构[10]。目前已合成出了大量的具有不同化学组成或结构的ZIFs材料,大多数ZIFs是具有均匀微孔和通过小孔道连接的大空腔的....


图1-3ZIFs材料的典型结构[11]

图1-3ZIFs材料的典型结构[11]

第一章绪论3图1-3ZIFs材料的典型结构[11]Figure1-3RepresentativeZIFsstructures[11]1.1.2多级孔类沸石咪唑酯骨架材料具有多级孔结构的类沸石咪唑酯骨架材料,简称多级孔ZIFs材料,与传统ZIFs的组成成分一样,但传统ZIFs只具有....


图1-4多级孔ZIFs的结构示意图[12]

图1-4多级孔ZIFs的结构示意图[12]

华南理工大学博士学位论文4体分子的扩散路径,增强了它们在微孔通道中的扩散,提高了传质效率,因此,多级孔分子筛在大分子的催化反应中具有高的催化效率和良好的使用寿命[14]。与多级孔分子筛类似,多级孔ZIFs材料的微孔为材料提供高的比表面积和高孔隙率,同时,其介孔和大孔结构可为客体物....



本文编号:3941312

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