非贵金属氧化物的缺陷构建及其在甲烷催化燃烧中的应用研究

发布时间：2024-04-10 02:37

　　天然气是一种高效、清洁、廉价的清洁能源,天然气资源的开发和有效利用代表着当代能源结构的发展方向,也是可持续发展的保证和能源绿色化的重要途径。考虑到天然气主要成分CH₄具有极高热力学稳定性,对甲烷C-H键的低温活化一直以来是化学领域的圣杯。开发高效催化剂进行甲烷低温化学转化具有重要意义。贵金属基催化剂虽具有出色的C-H键活化能力,但也受到其高成本、储量少等因素的限制。本文旨在通过对非贵金属催化剂的缺陷构建,实现非贵金属高效催化甲烷氧化。所涉及的主要为MnO_x基与Co₃O₄基材料,通过详尽的表征阐释了催化剂结构和性能的关系。采用球磨和选择性原子去除相结合的方法由LaMnO₃制备了高缺陷的γ-MnO₂。研究发现,球磨处理可以降低催化剂的颗粒尺寸并产生表面缺陷,而晶格缺陷则源于La原子的去除。La原子的缺失产生了一系列的有益影响:更高比表面积和Mn⁴⁺/Mn³⁺比例、更多的表面活性氧以及更高的低温氧化还原性能。该催化剂在...

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【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图1.1世界和中国能源结构分布图

青岛大学硕士学位论文2第一章甲烷催化燃烧综述1.1甲烷利用现状能源在人类历史发展过程中一直处于不可或缺的位置，但随着科技的日益发展，对能源的需求也与日俱增。世界各地的矿产资源的不均匀分布导致不同的国家以不同的能源为主导。在全球的初级能源需求方面，煤炭占据约30%，而对于中国来说，....

图1.2甲烷催化燃烧速率与温度的关系[18]

青岛大学硕士学位论文4图1.2甲烷催化燃烧速率与温度的关系[18]Fig.1.2.Relationshipbetweenthemethanecatalyticcombustionrateandthereactiontemperature甲烷的催化燃烧与传统燃烧反应的主要区别在于：....

图1.3贵金属基催化剂上的甲烷催化燃烧机理[21]

青岛大学硕士学位论文4图1.2甲烷催化燃烧速率与温度的关系[18]Fig.1.2.Relationshipbetweenthemethanecatalyticcombustionrateandthereactiontemperature甲烷的催化燃烧与传统燃烧反应的主要区别在于：....

图1.4遵循MvK机理的AB2O4尖晶石上甲烷催化燃烧路径[22]

青岛大学硕士学位论文5甲烷分子中第一个C-H键的断裂是最困难的一步，也是催化燃烧反应中最困难的一步，而当第一个C-H键断裂后，后续反应会更加容易进行。对于甲烷在非贵金属基上的催化燃烧反应，高温区间（>650oC）可以用Mars-van-Krevelen（MvK）机理进行阐述[22....

本文编号：3950008