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Au/CeO 2 -Al 2 O 3 催化剂上CO变换本征动力学研究

发布时间:2024-06-05 05:42
  以燃料电池应用为对象,采用管式等温固定床积分反应器(内径4mm),实验研究了制备条件对负载型Au/CeO2-Al2O3一氧化碳变换催化剂性能的影响。基于遴选确定的Au/CeO2-Al2O3催化剂,在常压、280℃-370℃和气体组成(摩尔分数)CO0.023-0.0534、CO20.023-0.0534、H20.161-0.3738、 H2O0.2333-0.3896、N20.125-0.4684条件下,开展了CO变换本征动力学研究。Ce02含量(20%-80%)对Au/CeO2-Al2O3催化剂变换性能影响的实验结果表明,随着Ce02含量的提升,所制备Au/CeO2-Al2O3催化剂上的CO转化率呈现逐步增加的趋势,而且,变换反应温度越高,增加趋势越明显。同等条件下,催化剂制备过程引入小分子导向气体H2,可使制备的Au/CeO2-Al2O3催化剂具有更好的CO变换性能。基于遴选确定的Au/CeO2-Al2O3催化剂,系统考察了反应温度(250℃~380℃)、汽气比(0.4-1.2)和空速(2000h-1-13000h-1)对CO变换反应过程的影响。结果表明, (1)CO转化率随反应温...

【文章页数】:72 页

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摘要
Abstract
第一章 文献综述
    1.1 CO变换反应催化剂
        1.1.1 高温变换催化剂
        1.1.2 铜锌系低温变换催化剂
        1.1.3 钴钼系宽温变换催化剂
        1.1.4 贵金属变换催化剂
    1.2 水煤气变换催化剂制备方法
    1.3 变换反应动力学研究进展
        1.3.1 反应动力学发展简述
        1.3.2 CO变换反应机理
        1.3.3 CO变换反应本征动力学模型表达式
    1.4 研究内容与意义
第二章 实验部分
    2.1 实验装置与流程
    2.2 实验内容
        2.2.1 评价实验
        2.2.2 贵金属低温变换催化剂的制备
    2.3 分析方法
        2.3.1 产物分析方法及条件
        2.3.2 色谱分析数据的处理方法
第三章 Au/CeO2-Al2O3催化剂筛选及工艺条件研究
    3.1 合成条件对Au/CeO2-Al2O3催化剂性能的影响
        3.1.1 不同CeO2含量对CO转化率的影响
        3.1.2 不同合成气体条件对CO转化率的影响
    3.2 Au/CeO2-Al2O3变换催化剂工艺条件研究
        3.2.1 温度对Au/CeO2-Al2O3催化剂活性的影响
        3.2.2 空速对Au/CeO2-Al2O3催化剂活性的影响
        3.2.3 汽气比对Au/CeO2-Al2O3催化剂反应性能影响
    3.3 本章小结
第四章 Au/CeO2-Al2O3催化剂上CO变换本征动力学实验研究
    4.1 本征动力学方法确定
        4.1.1 本征动力学反应器类型
        4.1.2 内外扩散影响消除
    4.2 本征动力学实验条件的确定
    4.3 Au/CeO2-Al2O3催化剂上CO本征动力学实验特性研究
        4.3.1 Au/CeO2-Al2O3催化剂上CO本征动力学实验条件的确定
        4.3.2 本征动力学实验数据的获取
    4.4 本章小结
第五章 CO变换反应本征动力学模型的建立与结果检验
    5.1 本征动力学模型的选择
    5.2 物料衡算
    5.3 本征动力学模型参数估计
        5.3.1 一级反应模型参数估计
        5.3.2 二级反应模型参数估计
        5.3.3 幂律型反应模型参数估计
        5.3.4 双曲型反应模型参数估计
    5.4 本征动力学模型参数估值结果
    5.5 本征动力学模型检验
        5.5.1 本征动力学模型检验内容及方法
        5.5.2 本征动力学模型检验
        5.5.3 本征动力学模型预测结果比较
    5.6 本章小结
第六章 结论
参考文献
致谢
作者和导师介绍
硕士研究生学位论文答辩委员会决议书



本文编号:3989731

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