基于纳米材料修饰的新型电化学生物传感器的研究和应用

发布时间：2017-05-28 10:01

  本文关键词：基于纳米材料修饰的新型电化学生物传感器的研究和应用，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：电化学传感器因其具有检测速度快,响应好,灵敏度高,设备便宜,操作简单,应用范围广等优点而备受研究者所青睐。如何修饰电化学传感器界面以提高电化学传感器的灵敏度及稳定性一直是研究者关注的重点,也是电化学传感器性能好坏的关键。纳米材料的出现,为电化学传感器界面的纳米修饰开辟了一片广阔天地。纳米材料具有很多独特的性质,例如导电能力强,生物相容性好,大的比表面积,易于进行表面化学修饰等等。因此,将纳米材料修饰在电极表面,是提高电化学生物传感器工作性能的优良方案。 本文主要研究内容有以下三部分： (1)在金电极表面修饰苯和对氨基苯的混合芳基重氮盐,然后通过C-C键将单壁碳纳米管(SWCNTs)连接到混合重氮盐修饰的金电极表面,接着以肽键结合的形式将辣根过氧化氢酶(HRP)稳定地固定在SWCNTs上,成功地构建了一个可以用于测定H202的酶生物传感器,并且对该生物传感器的工作性能进行了详细的探讨。 (2)在玻碳电极表面修饰对氨基苯单分子层,经过重氮化还原将电极表面的氨基转化为不稳定的重氮盐分子,在一定的还原电位的作用下这些重氮盐分子会转化为自由基,并与溶液中的金纳米粒子(AuNP)以C-Au化学键的形式相结合,这样通过分步法将AuNP稳定地修饰在电极表面。通过条件优化,实现了电极表面上AuNP数量的最大化,并在AuNP数目最大化的界面修饰上对羧基苯,继而修饰上甲基对硫磷水解酶,成功地制备一个基于分步法修饰AuNP的可以用于检测杀虫剂甲基对硫磷的电化学生物传感器,并且对该生物传感器的工作性能进行了详细的探讨。 (3)为了进一步提高传感器界面修饰AuNP的效率,我们改变了修饰策略,首先合成带有氨基基团的功能化AuNP。具体研究了功能化纳米粒子的制备,存放,并通过了Uv-Vis、TEM、SEM、XPS等表面分析技术对其进行了表征,还通过电化学的方法测试了所制备的功能化AuNP的性能。然后,利用重氮化还原吸附的原理将所制备的功能化的AuNP一步修饰到电极表面。最后,成功地制备了一个基于一步法修饰AuNP的可以用于检测H202的HRP酶生物传感器。
【关键词】：电化学生物传感器 芳基重氮盐 金纳米颗粒 单壁碳纳米管 辣根过氧化氢酶 甲基对硫磷杀虫剂
【学位授予单位】：华中师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：O657.1;TP212
【目录】：

• 摘要6-7
• Abstract7-12
• 第一章 绪论12-27
• 1.1 生物传感器概述12-15
• 1.1.1 生物传感器的定义12-13
• 1.1.2 生物传感器的分类13
• 1.1.3 生物传感器的特点和应用13-15
• 1.2 传感器界面的纳米修饰15-19
• 1.2.1 纳米材料在生物传感器上的应用15
• 1.2.2 碳纳米管15-17
• 1.2.3 金纳米粒子17-19
• 1.3 芳基重氮盐化学19-21
• 1.3.1 芳基重氮盐修饰表面的原理19-20
• 1.3.2 芳基重氮盐的特点20-21
• 1.4 本文构思21-23
• 参考文献23-27
• 第二章 基于金电极表面修饰芳基重氮盐及单壁碳纳米管的过氧化氢酶生物传感器27-42
• 2.1 前言27-28
• 2.2 实验部分28-30
• 2.2.1 试剂和仪器28-29
• 2.2.2 碳纳米管的合成29
• 2.2.3 基于SWNTs/HRP修饰的传感界面的制备29-30
• 2.2.4 电化学测量30
• 2.3 结果和讨论30-37
• 2.3.1 金电极在硫酸溶液中的清洗曲线30-31
• 2.3.2 金电极表面修饰芳基重氮盐单分子层31-32
• 2.3.3 金电极在铁氰化钾溶液中的循环伏安曲线32
• 2.3.4 修饰单壁碳纳米管后的金电极表面的XPS表征32-33
• 2.3.5 芳基重氮盐/SWNTs/HRP修饰的金电极的电化学行为33-34
• 2.3.6 混合重氮盐分子比对传感界面修饰HRP的影响34-35
• 2.3.7 芳基重氮盐/SWNTs/HRP修饰的传感器界面对H_2O_2的响应35-36
• 2.3.8 H_2O_2生物传感器用于实际样品的检测36-37
• 2.4 本章小结37-38
• 参考文献38-42
• 第三章 玻碳电极表面分步法共价修饰AuNPs的研究及其在甲基对硫磷生物传感器上的应用42-61
• 3.1 前言42-44
• 3.2 实验部分44-46
• 3.2.1 试剂和仪器44
• 3.2.2 电极的制备44
• 3.2.3 AuNP的合成44
• 3.2.4 玻碳电极表面修饰对氨基苯分子44-45
• 3.2.5 玻碳电极表面修饰对硝基苯分子45
• 3.2.6 金纳米颗粒(AuNP)的吸附45
• 3.2.7 GC-Ph-AuNP表面的制备45
• 3.2.8 GC-Ph-AuNP-Ph-COOH表面的制备45-46
• 3.2.9 GC-Ph-AuNP-Ph-COOH表面修饰MPH46
• 3.2.10 电化学测量46
• 3.3 结果和讨论46-56
• 3.3.1 玻碳电极表面修饰4-氨基苯重氮盐46-47
• 3.3.2 GC电极表面修饰4-硝基苯分子层的电化学行为47-50
• 3.3.3 GC电极表面固定电位法修饰4-氨基苯的条件优化50-51
• 3.3.4 GC电极表面修饰4-氨基苯的条件优化51-53
• 3.3.5 GC-Ph-AuNP表面的表征53-54
• 3.3.6 GC-Ph-AuNP-Ph-COOH表面的电化学及XPS表征54-56
• 3.3.7 GC-Ph-AuNP-Ph-COOH/MPH传感器界面对甲基对硫磷的电化学响应56
• 3.4 本章小结56-58
• 参考文献58-61
• 第四章 多组分修饰AuNPs的制备及其在电极表面的一步法共价修饰构建H_2O_2生物传感器61-77
• 4.1 前言61-62
• 4.2 实验部分62-65
• 4.2.1 试剂和仪器62-63
• 4.2.2 NO_2-Ph-N_2~+BF_4~-和COOH-Ph-N_2~+BF_4~-的合成63
• 4.2.3 修饰有多种不同功能性分子的AuNP的制备63
• 4.2.4 不同功能性分子修饰的AuNP修饰在玻碳电极表面的电化学测量63-64
• 4.2.5 不同功能性分子修饰的金纳米材料的表征64
• 4.2.6 GC电极修饰AuNP的条件优化64-65
• 4.2.7 功能性分子修饰的AuNP在电极表面的一步修饰法65
• 4.2.8 AuNP修饰的电极表面修饰HRP65
• 4.3 结果与讨论65-74
• 4.3.1 不同功能性分子修饰的AuNP的表征65-68
• 4.3.2 GC电极表面修饰AuNP的条件优化68-69
• 4.3.3 GC表面修饰有不同功能性分子修饰的AuNP的表征69-72
• 4.3.4 GC-Ph-AuNP-Ph-COOH表面的稳定性72
• 4.3.5 GC-Ph-AuNP-Ph-COOH表面修饰HRP前后在Tris溶液中的循环伏安曲线72-73
• 4.3.6 GC-Ph-AuNP-Ph-COOH-HRP传感器界面对H_2O_2的电化学响应73-74
• 4.4 本章小结74-76
• 参考文献76-77
• 攻读硕士期间已发表的文章77-78
• 致谢78

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前4条

1 陈贤光;钱莹;张素娟;邹小勇;;基于纳米金和硫堇固定酶的过氧化氢生物传感器[J];化学学报;2007年04期

2 耿敬章,仇农学;生物传感器及其在食品污染检测中的应用[J];食品与发酵工业;2005年06期

3 佟巍;张纪梅;张丽;;电化学生物传感器的应用研究进展[J];武警医学院学报;2008年01期

4 徐梅丽 ,许士炎 ,蔡琪;紫外分光光度法同时测定水中苯胺和硝基苯的研究[J];浙江工学院学报;1983年02期

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本文编号：402371