钆掺杂氧化铈电解质材料的制备及电化学性能研究

发布时间：2017-06-05 01:18

  本文关键词：钆掺杂氧化铈电解质材料的制备及电化学性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：固体氧化物燃料电池（SOFC）是一种高效、环保的全固态发电装置。由于Y2O3稳定的ZrO2(YSZ)电解质材料操作温度（1000℃）过高，提高了材料的成本并且降低了电池的稳定性。因而，开发中低温固体氧化物电池电解质材料成为固体氧化物燃料电池的研究热点。目前中低温固体氧化物电解质材料主要有掺杂CeO2基材料和镓酸镧等。掺杂CeO2基材料化学配比简单，制备工艺简单，但是也有其缺点，即CeO2材料的烧结温度过高。过高的烧结温度导致电解质材料的晶粒粒径快速增长而降低材料的机械性能。因此如何降低材料的烧结温度，提高粉体的烧结活性以制备出烧结温度低、致密度高，电导率良好、稳定性好的电解质是本文的研究重点。 本文选用的是Ce0.8Gd0.2O1.9(GDC)固体电解质材料，通过两种方法进行研究：（1）掺入金属氧化物做烧结助剂；（2）改进共沉淀法制备工艺制备纳米粒径的粉体，提高粉体的烧结活性。其中，掺入氧化锂在1250℃就能够制备出致密度较高的（95%）GDC电解质材料，大大降低了电解质材料的烧结温度。碳酸氢铵做沉淀剂共沉淀法制备的GDC粉体达到纳米级，且烧结活性良好，0.15M Ce3+和Gd3+混合溶液/0.75M碳酸氢铵条件下制备的GDC粉体烧结得到的电解质片相对致密度达到97%。草酸做沉淀剂制备GDC粉体为微米级，烧结活性均非常好，1350℃下烧结得到的电解质片的相对致密度达到95%以上。为讨论电解质的稳定性，对电解质进行恒流极化，极化前后进行交流阻抗测试。根据阻抗值求得极化前后电导率值及活化能值。实验结果表明，极化后电解质的电导率值降低，活化能值增大。从电解质片微观结构可知，，电解质经恒流极化后，晶粒与晶粒之间的晶界变得明显，晶界电阻增大，导致物质传输受阻。
【关键词】：固体氧化物燃料电池 GDC电解质材料 烧结助剂 共沉淀法 稳定性
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：TM911.4;O646
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-7
• 目录7-9
• 第1章 绪论9-21
• 1.1 课题背景9-11
• 1.2 氧化铈基电解质材料11-14
• 1.3 GDC 电解质材料的制备方法14-19
• 1.3.1 高能球磨法14-15
• 1.3.2 燃烧法15-16
• 1.3.3 共沉淀法16-17
• 1.3.4 微乳液合成法17-18
• 1.3.5 溶胶-凝胶法18-19
• 1.4 主要研究内容19-21
• 第2章 实验材料与研究方法21-28
• 2.1 实验药品和仪器21-22
• 2.1.1 实验药品21
• 2.1.2 实验仪器21-22
• 2.2 GDC 电解质材料的制备方法22-25
• 2.2.1 掺杂烧结助剂制备 GDC 电解质材料22-23
• 2.2.2 共沉淀法制备 GDC 电解质材料23-25
• 2.3 物理测试25-26
• 2.3.1 热重-差热分析测试25
• 2.3.2 物相分析测试25
• 2.3.3 粉体及电解质片形貌分析25
• 2.3.4 电解质片致密度测试25-26
• 2.4 电化学性能测试26-28
• 2.4.1 固体电解质电导率测试26-27
• 2.4.2 固体电解质稳定性测试27-28
• 第3章 加入烧结助剂制备 GDC 电解质材料28-43
• 3.1 溶胶-凝胶法制备 GDC 粉体28-30
• 3.1.1 实验流程28-29
• 3.1.2 GDC 粉体物相及性质分析29-30
• 3.2 加入烧结助剂制备电解质材料30-42
• 3.2.1 Li_2O 作为烧结助剂30-36
• 3.2.2 NiO 作为烧结助剂36-40
• 3.2.3 CuO 作为烧结助剂40-42
• 3.3 本章小结42-43
• 第4章 制备纳米级 GDC 电解质材料43-63
• 4.1 共沉淀法制备的 GDC 粉体43-55
• 4.1.1 实验流程43
• 4.1.2 粉体物相分析43-46
• 4.1.3 沉淀剂 NH_4HCO_3浓度46-48
• 4.1.4 Ce~(3+)和 Gd~(3+)混合液浓度48-50
• 4.1.5 分散剂—聚乙二醇50-53
• 4.1.6 草酸为沉淀剂53-55
• 4.2 电解质的电化学性能分析55-61
• 4.2.1 碳酸氢铵共沉淀制备的电解质55-59
• 4.2.2 草酸共沉淀制备的电解质59-61
• 4.3 本章小结61-63
• 第5章 电解质的稳定性研究63-86
• 5.1 LGDC 电解质稳定性研究63-71
• 5.1.1 LGDC 电解质的电导率及活化能分析63-69
• 5.1.2 LGDC 电解质微观结构分析69-71
• 5.2 NGDC 电解质的稳定性研究71-75
• 5.2.1 NGDC 电解质的电导率及活化能分析71-74
• 5.2.2 NGDC 电解质的微观结构分析74-75
• 5.3 共沉淀法制备的电解质的稳定性研究75-85
• 5.3.1 碳酸氢铵做沉淀剂制备的电解质稳定性研究75-78
• 5.3.2 草酸做共沉淀剂制备的电解质片稳定性78-85
• 5.4 本章小结85-86
• 结论86-87
• 参考文献87-93
• 致谢93

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前3条

1 樊丽权;赵二庆;高克卿;熊岳平;;SOFC关键材料电化学表征方法[J];中国工程科学;2013年02期

2 章蕾;夏长荣;;低温固体氧化物燃料电池[J];化学进展;2011年Z1期

3 邸婧;王成扬;陈明鸣;朱斌;;低温固体氧化物燃料电池新型CeO_2基复合电解质研究[J];无机材料学报;2008年03期

  本文关键词：钆掺杂氧化铈电解质材料的制备及电化学性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

本文编号：422615