基于石墨烯复合物的固相萃取在高效液相色谱分析中的应用研究

发布时间：2017-06-09 01:02

  本文关键词：基于石墨烯复合物的固相萃取在高效液相色谱分析中的应用研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：随着工业生产的发展,环境污染问题日趋严重,因此,环境污染物质的分析测定,一直是环境科学研究领域中一个重要的研究方向。目前,已经有许多分析方法可用于测定环境样品中残留的各种污染物质,如气相色谱法、高效液相色谱法、毛细管电泳法、原子吸收光谱法和原子发射光谱法等。但通常环境中的污染物残留浓度较低,普通仪器无法直接检测,且某些样品基质复杂存在较强的干扰效应,因此必须引入适当的样品前处理技术,对样品中目标物质进行预富集和净化。 传统样品前处理技术因为操作繁琐耗时长,不易自动化,有机溶剂消耗量较大易造成二次污染,且准确度及精密度较低,不能满足实际环境分析工作的需求。因此,开发简单、快速、高效的样品前处理技术,一直是环境工作者研究的热点领域之一。目前,新型样品前处理技术已经发展起来的有固相萃取、固相微萃取、液相萃取、液相微萃取、超临界流体萃取、超声波辅助萃取、基质固相分散等,其中固相萃取技术因为萃取效率高、易于自动化、有机溶剂用量少等优点,被广泛应用于多种样品基质的前处理。 在固相萃取中,吸附剂的选择是否合适决定了萃取富集效率的高低,同时,影响萃取成功与否。目前己有的商品化固相萃取吸附剂有C8、C18、烷基硅胶等,但这些材料在吸附选择性以及富集效率上达不到某些分析工作的要求,因此,以碳纳米管为代表的碳纳米材料,以其独特的性质与结构引起了分析工作者广泛的关注,逐渐替代了传统的吸附材料。有研究表明石墨烯具有独特的二维纳米结构,比表面积大,是一种良好的吸附材料。鉴于此,本文选择石墨烯为研究对象,并对其进行功能化改性,考察石墨烯的复合材料在固相萃取技术中的应用潜力。论文主要内容分为以下几章： 第一章：本章综述了近年来发展的样品前处理技术,同时详细介绍了金属纳米粒子、碳纳米管、石墨烯、磁性纳米粒子、生物吸附剂和分子印迹聚合物等新型固相萃取吸附剂的应用,总结了其优缺点,并简单的阐述其未来的发展前景。 第二章：本章合成了氨基功能化石墨烯,并对该材料做了红外和电镜表征。然后将其作为吸附剂,建立固相萃取—高效液相色谱联用分析方法,用于测定环境中的多环芳烃残留物。实验优化了萃取条件,当洗脱剂为0.3mL乙睛,样品溶液的PH为6-7之间,溶液体积为100mL时,氨基功能化石墨烯对6种多环芳烃的富集效率最高,在最优化条件下,该方法检出限为0.029-0.10μg/L(S/N=3),线性范围为1-100μg/L,,相对标准偏差为1.7-2.9。最后,新方法被成功应用于河水水样的分析测定,实验结果得到加标回收率为84.6-109.5%,表明该分析方法适用于检测环境体系中的痕量多环芳烃。以上结果说明本实验合成的氨基功能化石墨烯是一种良好的具有应用价值的固相萃取吸附剂。 第三章：本章合成了石墨烯键合硅胶,对其进行了红外、电镜、X-射线衍射表征,并考察了其作为吸附剂在固相萃取技术中的应用潜力。本章将石墨烯键合硅胶固相萃取法与高效液相色谱-紫外检测相结合,建立了测定环境水样中多环芳烃以及食品中磺胺类物质的分析方法。对于多环芳烃化合物,实验通过优化得到的最佳固相萃取条件为：当洗脱剂为0.2mL乙睛,样品溶液体积为75mL时,甲醇含量为15%时,石墨烯键和硅胶对六种多环芳烃的富集效率最高,在最优化条件下,方法检出限为0.012-0.082μg/L(S/N=3),线性范围为0.01-600μg/L,相关性系数大于0.9933,日内日间相对标准偏差低于5.2%和8.2%。最后,新方法被应用于池塘水、河水等实际环境水样的分析测定,加标回收率为84.7-114.0%,表明该分析方法适用于检测环境水样中的痕量多环芳烃：对于磺胺类化合物,优化得到的最佳固相萃取条件为：洗脱剂为0.1mL酸性甲醇,且洗脱剂中甲醇与酸的体积比为1：1.5,样品溶液体积为75mL,然后在此条件下测定了分析方法的相关参数,检出限为0.027-0.078g/L(S/N=3),线性范围为0.1-100μg/L,日内日间相对标准偏低于6.9%和10.3%。最后应用于牛奶等食品的分析测定,加标回收率可达88.3-113.6%。结果表明石墨烯键合硅胶固相萃取一高效液相色谱联用分析方法适用于检测样品中的痕量物质,说明石墨烯键合硅胶是一种具有实际应用价值的且有望于商品化生产的固相萃取吸附剂。
【关键词】：固相萃取 高效液相色谱 石墨烯 功能化
【学位授予单位】：信阳师范学院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：O658.2;O657.72
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-13
• 第1章 绪论13-31
• 1.1 引言13
• 1.2 固相萃取13-25
• 1.2.1 纳米粒子15-22
• 1.2.1.1 金属纳米粒子15-16
• 1.2.1.2 磁性纳米粒子16-18
• 1.2.1.3 碳纳米材料18-22
• 1.2.2 化学键合硅胶22-23
• 1.2.3 有机聚合物基质23-24
• 1.2.4 分子印迹聚合物24-25
• 1.2.5 生物吸附材料25
• 1.3 固相微萃取25-26
• 1.4 液相萃取26
• 1.5 液相微萃取26-27
• 1.6 基质固相分散27
• 1.7 超临界流体萃取27-28
• 1.8 加速溶剂萃取28
• 1.9 膜萃取28-29
• 1.10 超声波萃取29
• 1.11 微波辅助萃取29
• 1.12 展望29-30
• 1.13 本研究的意义和目标30-31
• 第2章 氨基功能化石墨烯固相萃取—高效液相色谱法分析测定环境水样中的多环芳烃31-44
• 2.1 引言31-32
• 2.2 实验过程32-35
• 2.2.1 试剂32-33
• 2.2.2 仪器33
• 2.2.3 样品准备33-34
• 2.2.4 实验34-35
• 2.2.4.1 氨基功能化石墨烯的制备34
• 2.2.4.2 固相萃取过程34
• 2.2.4.3 色谱条件34-35
• 2.3 结果与讨论35-44
• 2.3.1 氨基功能化石墨烯的材料表征35-37
• 2.3.1.1 扫描电镜分析35-36
• 2.3.1.2 红外光谱分析36-37
• 2.3.2 固相萃取条件优化37-40
• 2.3.2.1 洗脱剂选择37-38
• 2.3.2.2 洗脱剂体积优化38-39
• 2.3.2.3 样品溶液pH39
• 2.3.2.4 样品溶液体积39-40
• 2.3.3 分析方法建立40
• 2.3.4 实际样品分析40-44
• 第3章 硅胶键合石墨烯固相萃取—高效液相色谱法分析测定多环芳烃和磺胺类物质44-68
• 3.1 引言44-45
• 3.2 实验过程45-49
• 3.2.1 仪器45-46
• 3.2.2 试剂46-47
• 3.2.3 样品准备47
• 3.2.4 实验47-49
• 3.2.4.1 石墨烯—硅胶复合物的制备47-48
• 3.2.4.2 固相萃取过程48-49
• 3.2.5 色谱条件49
• 3.3 结果与讨论49-68
• 3.3.1 石墨烯键合硅胶复合物的表征49-54
• 3.3.1.1 电子能谱分析49
• 3.3.1.2 扫描电镜分析49-51
• 3.3.1.3 红外光谱分析51
• 3.3.1.4 X射线衍射分析51-53
• 3.3.1.5 标准色谱图53-54
• 3.3.2 多环芳烃萃取条件优化54-58
• 3.3.2.1 洗脱剂选择54-55
• 3.3.2.2 洗脱剂体积优化55-56
• 3.3.2.3 溶液体积优化56-57
• 3.3.2.4 样品溶液中的甲醇含量57-58
• 3.3.3 分析方法建立58-60
• 3.3.4 实际水样的分析60-62
• 3.3.5 磺胺类物质固相萃取条件优化62-65
• 3.3.5.1 洗脱剂选择62
• 3.3.5.2 洗脱剂体积优化62
• 3.3.5.3 溶液体积优化62-64
• 3.3.5.4 溶液pH值优化64
• 3.3.5.5 洗脱剂中甲醇与乙酸体积比优化64-65
• 3.3.6 分析方法建立65-67
• 3.3.7 实际样品分析67-68
• 第4章 结论68-69
• 致谢69-70
• 参考文献70-85
• 攻读学位期间获得与学位论文相关的科研成果目录85-86

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前4条

1 沈贺;张立明;张智军;;石墨烯在生物医学领域的应用[J];东南大学学报(医学版);2011年01期

2 王学翠;刘冰;张璐鑫;季晶晶;施金秋;张航;杨宗惠;吴宏;;多壁碳纳米管基质固相分散-高效液相色谱测定牛奶中6种四环素[J];食品科学;2011年14期

3 武春霞;王春;王志;;碳纳米管在分离科学中的应用研究进展[J];色谱;2011年01期

4 鲁新环;夏清华;;磁性纳米材料在分离及催化中的应用[J];石油化工;2008年12期

中国博士学位论文全文数据库 前3条

1 邹小军;新型吸附材料的合成及其对痕量金属离子的富集分离研究[D];兰州大学;2009年

2 朱祥兵;新型吸附材料的制备及其对溶液样品中痕量元素吸附性能的研究[D];兰州大学;2009年

3 陈波;新型样品前处理技术在环境有机污染物分析检测中的应用研究[D];西南大学;2012年

中国硕士学位论文全文数据库 前1条

1 韦彩云;分散液相微萃取技术在液相色谱分析中的应用研究[D];信阳师范学院;2010年

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本文编号：434082