石墨烯量子点光学性质的研究

发布时间：2017-07-08 05:12

  本文关键词：石墨烯量子点光学性质的研究

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【摘要】：自从2004年Geim和Novoselov首次成功剥离出单层的石墨片(石墨烯)以来,由于其独特的结构、性能,石墨烯被应用于各个领域。但由于石墨烯理论上是没有带隙的,很难发生光致发光(Photoluminescence,PL)现象,这就限制了石墨烯材料在光电器件方面的应用。科学家们试图把石墨烯切割成准零维的纳米材料,使其变身为石墨烯量子点(Graphene Quantum Dots,GQDs),通过量子尺寸效应、量子限域效应,扩展其应用。GQDs由于其独特的优点,引起了各个领域的科学家们的关注,近年来得到了飞速的发展。人们不仅关注着GQDs制备方法的研究,还关注着其在物理、化学和生物等领域的广泛的应用。而且人们还通过掺杂、缺陷、刻蚀等方法对GQDs进行修饰,进行性质上的研究并优化其性能以及应用。目前,外部条件的变化对GQDs光学性质的影响还缺乏系统的研究。本论文主要研究不同外部条件(酸碱性、温度、溶剂)对GQDs光学性质的影响,了解掌握了外部条件的影响,才能使GQDs更好的应用到各个领域。同时我们还从理论上研究和解释了这些现象和结果。某些物质在光的照射下会吸收光子跃迁到激发态,在从激发态回到基态的过程中发射光子,这种现象叫做荧光。通常情况下,一个物质只能吸收一个光子,再通过发射一个光子跃迁回基态,称为单光子荧光现象。而有些物质在某些条件下可以同时吸收两个光子,而发射出一个比吸收光子的波长更短的光子,这种现象称为双光子荧光现象。比较单光子和双光子荧光,我们可以发现通常在单光子荧光现象中需要用紫外光照射,发出的荧光的波长一般大于紫外光;在双光子荧光中,可以使用红外或可见光的照射,发出的荧光波长较短。在细胞成像等相关实验中,具有双光子荧光的分子更有应用优势,因为其需要的入射光能量低,对细胞损伤小。本论文实验中制得的GQDs就具有双光子荧光现象,更具有应用价值。本文的主要研究内容包括:(1)用炭黑简便的制备GQDs。GQDs的制备方法多种多样,有溶剂热法、电化学法、化学剥离碳纤维法、溶液化学法、超声波法和微波法等,我们选用了一种简单的制备方法——以炭黑为原料加热回流制备GQDs,通过透射电镜、原子力显微镜、X射线衍射、红外光谱对制备的GQDs进行表征,得到了稳定的、大小均一的量子点,并对其进行光学性质的测定。对GQDs进行荧光测定时,我们发现了该方法制备的GQDs具有双光子荧光现象。双光子荧光可以减轻实验对细胞的损伤,能使量子点更好的应用于细胞成像等生物实验中。(2)通过改变外部条件,比较系统地研究了GQDs光学性质的变化。我们主要从酸碱、温度、溶剂等几个方面对GQDs光学性质的影响进行了研究。在这个实验过程中,通过加入不同量的酸碱,研究其光学性质的变化,我们发现GQDs的吸收和发射光的波长会有蓝移和红移的现象,并且发现加入适量酸碱调节后的GQDs依然可以存在双光子荧光现象。后来我们还探索了热还原温度、溶剂对GQDs光学性质的影响。(3)寻找理论依据,解释光学现象的产生。我们通过第一性原理的密度泛函理论研究了若干种GQDs的结构,通过比较最高占据分子轨道(HOMO)和最低未占分子轨道(LUMO)的能隙和电子分布情况,我们进一步理解了光学现象的起因和控制因素。
【关键词】：石墨烯量子点 光学性质 双光子荧光
【学位授予单位】：西南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O613.71;TB383.1
【目录】：

• 摘要6-8
• Abstract8-11
• 第1章 绪论11-25
• 1.1 引言11-12
• 1.2 石墨烯量子点概述12-13
• 1.2.1 碳的同素异形体的发现历史12
• 1.2.2 石墨烯是具有潜力的新型碳材料12-13
• 1.2.3 石墨烯量子点简介13
• 1.3 石墨烯量子点的制备方法13-19
• 1.3.1 化学剥离法14-15
• 1.3.2 溶剂热法15-16
• 1.3.3 电化学法16-17
• 1.3.4 溶液化学法17-18
• 1.3.5 微波辅助法18-19
• 1.4 石墨烯量子点的应用19-23
• 1.4.1 生物成像20
• 1.4.2 传感器20-21
• 1.4.3 光催化21-22
• 1.4.4 光电材料22-23
• 1.5 本论文的研究内容及意义23-25
• 第2章 实验方法25-31
• 2.1 实验试剂与仪器设备25-26
• 2.2 材料合成方法26-27
• 2.3 材料表征方法27-29
• 2.3.1 透射电子显微镜27
• 2.3.2 原子力显微镜27
• 2.3.3 X-射线衍射仪27-28
• 2.3.4 傅里叶变换红外光谱仪28
• 2.3.5 X射线光电子能谱仪28-29
• 2.4 光学性质测试方法29-31
• 2.4.1 紫外可见吸收光谱29-30
• 2.4.2 光致发光光谱30-31
• 第3章 石墨烯量子点的制备、表征及光学性质的测定31-41
• 3.1 引言31
• 3.2 石墨烯量子点的制备31-32
• 3.3 形貌表征32-35
• 3.4 光学性质的测定35-37
• 3.5 PLE分析37-38
• 3.6 探究溶剂对石墨烯量子点荧光性质的影响38-39
• 3.7 本章小结39-41
• 第4章 探究酸碱对石墨烯量子点光学性质的影响41-49
• 4.1 引言41
• 4.2 实验准备41
• 4.3 结果与讨论41-45
• 4.4 机理分析45-47
• 4.4.1 计算方法45
• 4.4.2 计算分析和讨论45-47
• 4.5 本章小结47-49
• 第5章 探究热还原温度对石墨烯量子点光学性质的影响49-59
• 5.1 引言49
• 5.2 实验方法49
• 5.3 结果与讨论49-55
• 5.4 机理分析55-57
• 5.4.1 计算方法55
• 5.4.2 计算分析和讨论55-57
• 5.5 本章小结57-59
• 第6章 总结与展望59-61
• 6.1 全文总结59
• 6.2 展望59-61
• 参考文献61-73
• 致谢73-75
• 硕士在读期间科研成果75

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