氧化石墨烯改性材料的制备及其对重金属离子的吸附应用研究

发布时间：2017-07-08 18:10

  本文关键词：氧化石墨烯改性材料的制备及其对重金属离子的吸附应用研究

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【摘要】：氧化石墨烯(GO)是石墨通过化学氧化得到的产物,其表面含有丰富的含氧官能团,可作为吸附剂去除溶液中的重金属离子。但作为吸附剂,GO仍存在一些不足,如在水溶液中因亲水性好导致其吸附重金属后容易团聚,使用传统方法难以分离,对重金属离子的吸附容量不高,且难以再生。为解决这些问题,通常需要对其进行功能化改性。本论文采用几种不同的有机小分子对氧化石墨烯进行功能化改性,制备出三种新型的吸附剂材料,并用红外光谱、扫描电镜、X射线衍射和热重分析对这些吸附剂的结构和形貌进行了表征;同时将它们用于重金属离子的吸附研究,并考查了溶液pH值、接触时间、初始浓度以及温度对重金属离子吸附性能的影响;使用了不同的动力学、等温线和热力学模型对实验所得数据进行了分析和讨论。主要的研究结果如下:(1)通过GO和谷氨酸发生亲核反应制备了谷氨酸功能化GO吸附剂(L-Glu/GO)。扫描电镜分析的结果表明该吸附剂为50-300 nm的纳米材料。对多种重金属离子的吸附结果表明,L-Glu/GO对Pb(II)的吸附性能优于其他重金属离子。pH为5时,L-Glu/GO对Pb(II)的吸附平衡时间为40 min,最大吸附量为513.4 mg·g-1。吸附过程符合拟二级动力学模型和Langmuir等温线模型,这些结果表明L-Glu/GO对Pb(II)的吸附是化学控制的过程。根据热力学分析结果可知,该吸附是自发的放热过程。吸附剂可用HCl溶液再生。因此,该吸附剂可用于去除废水中的Pb(II)离子。(2)以氧化石墨烯为原料,制备了乙二胺和二硫化碳改性的氧化石墨烯吸附剂(DTC-ED-GO),并用于吸附水溶液中的Hg(II)。通过红外光谱表征证实了二硫代氨基甲酸基团已成功接枝到GO表面。吸附实验结果表明,金属离子溶液的最佳pH为6.0,120 min内吸附达到平衡,吸附容量最大为941.6 mg·g-1。吸附过程符合拟二级动力学和Langmuir等温线模型。对Hg(II)离子的吸附是化学过程。热力学的研究结果表明,吸附量随温度升高而下降,说明吸附是自发的放热过程。该吸附剂在吸附Hg(II)后可用EDTA脱附再生,重复利用性好。(3)通过氨基硫脲上的氨基与氧化石墨表面的环氧基发生亲核取代反应制备氨基硫脲改性的氧化石墨烯(TSC-GO)。将TSC-GO用于Cr(VI)的吸附,实验结果表明,pH为2.5时其吸附量最大,达到218.2 mg·g-1。使用不同动力学模型拟合TSC-GO对Cr(VI)的吸附动力学的结果表明,准二级动力学模型能较好地描述整个吸附过程。平衡吸附量随Cr(VI)浓度的升高而增大,Langmuir模型比其他等温线模型更好地符合吸附实验的等温数据,表明对Cr(VI)的吸附是化学控制过程。热力学研究表明,平衡吸附量随温度升高而增大,说明该吸附为吸热过程。吸附剂可用NaOH溶液再生,经5次吸附-脱附循环后的容量仍能保持最初容量的82%,表明TSC-GO具有较好的再生性能。
【关键词】：氧化石墨烯 功能化改性 吸附 重金属离子
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O647.3
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第一章 绪论12-25
• 1.1 重金属污染12-13
• 1.1.1 重金属污染现状12
• 1.1.2 重金属污染对人体的危害12-13
• 1.2 水体中重金属污染的处理方法13-16
• 1.2.1 离子交换法14
• 1.2.2 膜分离法14-15
• 1.2.3 电化学法15
• 1.2.4 化学沉淀法15
• 1.2.5 植物修复法15-16
• 1.2.6 吸附法16
• 1.3 吸附剂的研究现状16-18
• 1.3.1 高分子吸附剂16-17
• 1.3.2 矿物吸附剂17-18
• 1.3.3 碳材料吸附剂18
• 1.4 石墨烯/氧化石墨烯的结构、性质和制备18-21
• 1.4.1 石墨烯/氧化石墨烯的结构和特性18-19
• 1.4.2 石墨烯/氧化石墨烯的制备方法19-21
• 1.5 功能化改性（氧化）石墨烯及其复合材料在吸附领域中的应用21-23
• 1.5.1 有机小分子表面功能化氧化石墨烯21-22
• 1.5.2 聚合物/（氧化）石墨烯复合材料22
• 1.5.3 氧化物/（氧化）石墨烯复合材料22-23
• 1.6 本课题的研究目的及研究内容23-25
• 1.6.1 研究目的23
• 1.6.2 研究内容23-25
• 第二章 谷氨酸功能化氧化石墨烯的制备及其对Pb(II)的吸附性能25-39
• 2.1 前言25-26
• 2.2 实验部分26-28
• 2.2.1 试剂和仪器26
• 2.2.2 氧化石墨烯(GO)的制备26-27
• 2.2.3 谷氨酸功能化氧化石墨烯(L-Glu/GO)的合成27
• 2.2.4 样品表征27-28
• 2.2.5 吸附实验28
• 2.2.6 脱附再生28
• 2.3 结果与讨论28-38
• 2.3.1 L-Glu/GO的结构表征28-31
• 2.3.2 L-Glu/GO对多种重金属离子的吸附比较31-32
• 2.3.3 pH对吸附性能的影响32
• 2.3.4 时间对吸附的影响和动力学研究32-34
• 2.3.5 浓度对吸附的影响和等温线研究34-36
• 2.3.6 温度对吸附的影响和热力学研究36-37
• 2.3.7 L-Glu/GO的脱附再生37-38
• 2.4 本章总结38-39
• 第三章 乙二胺和二硫化碳改性氧化石墨烯的制备及其对Hg(II)的吸附性能39-52
• 3.1 前言39-40
• 3.2 实验部分40-42
• 3.2.1 试剂和仪器40
• 3.2.2 乙二胺改性氧化石墨烯（ED-GO）的制备40
• 3.2.3 乙二胺和二硫化碳改性氧化石墨烯（DTC-ED-GO）的制备40-41
• 3.2.4 样品表征41
• 3.2.5 吸附实验41
• 3.2.6 脱附再生41-42
• 3.3 结果与讨论42-51
• 3.3.1 吸附剂(DTC-ED-GO)的结构表征42-44
• 3.3.2 pH对吸附性能的影响44-45
• 3.3.3 时间对吸附的影响和动力学研究45-46
• 3.3.4 浓度对吸附的影响和等温线研究46-49
• 3.3.5 温度对吸附的影响和热力学研究49-50
• 3.3.6 DTC-ED-GO的脱附再生50-51
• 3.4 本章总结51-52
• 第四章 氨基硫脲功能化氧化石墨烯的制备及其对Cr(VI)的吸附性能52-65
• 4.1 前言52
• 4.2 实验部分52-54
• 4.2.1 试剂和仪器52-53
• 4.2.2 氨基硫脲功能化氧化石墨烯（TSC-GO）的制备53
• 4.2.3 样品表征53
• 4.2.4 吸附实验53-54
• 4.2.5 脱附再生54
• 4.3 结果与讨论54-64
• 4.3.1 吸附剂(TSC-GO)的结构表征54-56
• 4.3.2 pH对吸附性能的影响56-58
• 4.3.3 时间对吸附的影响和动力学研究58-59
• 4.3.4 浓度对吸附的影响和等温线研究59-61
• 4.3.5 温度对吸附的影响和热力学研究61-62
• 4.3.6 吸附剂用量对吸附的影响62-63
• 4.3.7 TSC-GO的脱附再生63-64
• 4.4 本章总结64-65
• 结论65-67
• 参考文献67-81
• 攻读硕士期间取得的成果81-82
• 致谢82-83
• 附件83

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