基于功能化氧化石墨烯复合材料的多巴胺、尿酸和亚硝酸根离子电化学生物传感器

发布时间：2017-07-17 09:07

  本文关键词：基于功能化氧化石墨烯复合材料的多巴胺、尿酸和亚硝酸根离子电化学生物传感器

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【摘要】：由于氧化石墨烯许多独特的性能,使其在改善电化学生物传感器性能方面得到广泛应用。近年来,电化学生物传感器因操作简易、成本低、响应快、灵敏度高等优势,在检测生物分子方面越来越受到人们关注。据前人研究,引入氧化石墨烯基材料不仅可以解决敏感材料有效固定和传感器再生问题,还可以进一步提高电化学生物传感器的电化学催化性能。基于电化学生物传感器及氧化石墨烯材料的优势,本文研究了功能化氧化石墨烯基复合材料修饰电极的制备及其在生物小分子中分离检测的应用。内容及结果如下：(1)将氧化石墨烯-镧(GO-La)复合材料负载在自制碳糊电极(CPE)表面制得氧化石墨烯-镧/碳糊修饰电极(GO-La/CPE),用其通过循环伏安法(CV)和差示脉冲法(DPV)选择性检测多巴胺(DA),并对影响该修饰电极电化学催化性能的几个因素做了详细研究。由于GO和La~(3+)的结合,GO-La/CPE电极在检测DA时呈现出大比表面积、高选择性和稳定性强等优点。在最优反应条件下,DA峰电流与其对应的浓度在0.01-0.1μM及0.1-400.0μM的有效范围内呈现很好的线性关系,测出其检测限低至于0.32 nM(S/N=3)。另外,该修饰电极通过标准加入法可以在实际尿液和血清样品中选择性检测出DA含量,说明GO-La/CPE电极在电化学分析实际样品方面展现出良好的应用前景。(2)将制得的羧基化氧化石墨烯-镧(GO-COOLa)复合材料修饰在玻碳电极(GCE)表面得到羧基化氧化石墨烯-镧/修饰玻碳电极(GO-COOLa/GCE),通过循环伏安法(CV)、差示脉冲伏安法(DPV)及时间-电流法(i-t)对DA、UA及NO_2~-进行同时在线检测,并对影响该修饰电极电化学催化性能的几个因素(比如电解质溶液pH值、扫描速率、被测分子浓度等)进行研究。在GO-COOH与La~(3+)的协同催化作用下,GO-COOLa/GCE修饰电极在电化学氧化DA、UA及NO_2~-时表现出响应快、选择性强、催化性能高等优点。而且在最优反应条件下,DA的检测范围分别为0.01-1.96×10~2μM和1.96×10~2-1.23×10~3μM,其检测限约为0.018 pM(S/N=3);UA和NO_2~-的检测范围分别1-1.53×10~3 μM、1-2.75×10~3检测限对应为0.0581μM和0.070 μM。另外,GO-COOLa/GCE修饰电极成功地在实际尿液和血清样品中同时检测出DA、UA及NO_2~-含量。
【关键词】：电化学生物传感器 氧化石墨烯 DA UA NO_2~-
【学位授予单位】：上海应用技术大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB332;O657.1
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第1章 绪论10-20
• 1.1 电化学生物传感器10-14
• 1.1.1 生物传感器概念及分类10
• 1.1.2 电化学生物传感器原理10-11
• 1.1.3 电化学生物传感器的制备与应用11-14
• 1.2 氧化石墨烯14-16
• 1.2.1 氧化石墨烯简介14
• 1.2.2 功能化氧化石墨烯14-15
• 1.2.3 氧化石墨烯复合材料15-16
• 1.3 基于氧化石墨烯基材料的电化学生物传感器16-18
• 1.4 课题的提出及意义18-19
• 1.5 课题的研究内容及创新之处19-20
• 第2章 实验部分20-23
• 2.1 实验试剂20-21
• 2.2 实验仪器21
• 2.3 氧化石墨烯的制备21-22
• 2.4 基底电极的预处理22
• 2.5 材料的表征与电极的电化学性能测试22-23
• 第3章 氧化石墨烯-镧修饰碳糊电极选择性检测DA23-38
• 3.1 引言23-24
• 3.2 实验24-25
• 3.2.1 氧化石墨烯-镧复合材料和修饰电极的制备24-25
• 3.2.2 电化学检测25
• 3.3 结果与讨论25-37
• 3.3.1 氧化石墨烯-镧复合材料及修饰电极形貌、结构表征25-27
• 3.3.2 不同电极在[Fe(CN)_6]~(3-/4-)溶液内的电化学行为27-28
• 3.3.3 DA在不同电极上的电化学行为28-29
• 3.3.4 DA在GO-La/CPE电极上的电化学参数29-34
• 3.3.5 干扰测试34-35
• 3.3.6 GO-La/CPE电极稳定性及重现性测试35-36
• 3.3.7 实际样品回收测试36-37
• 3.4 本章小结37-38
• 第4章 羧基化氧化石墨烯-镧修饰玻碳电极检测DA、UA及NO_2~-38-54
• 4.1 引言38-39
• 4.2 实验39-40
• 4.2.1 羧基化氧化石墨烯-镧复合材料和修饰电极的制备39-40
• 4.2.2 电化学检测40
• 4.3 结果与讨论40-52
• 4.3.1 羧基化氧化石墨烯-镧复合材料的形貌、结构表征40-42
• 4.3.2 DA、UA、NO_2~-及其混合物在不同电极上的电化学行为42-45
• 4.3.3 DA、UA及NO_2~-在GO-COOLa/GCE电极上的电化学行为45-48
• 4.3.4 DA、UA及NO_2~-的时间-电流响应48-50
• 4.3.5 干扰测试50
• 4.3.6 GO-COOLa/GCE电极稳定性及重现性测试50-51
• 4.3.7 实际样品回收测试51-52
• 4.4 本章小结52-54
• 第5章 结论与展望54-56
• 5.1 结论54-55
• 5.2 展望55-56
• 附：中英文缩写对照表56-58
• 参考文献58-66
• 致谢66-67
• 攻读学位期间所开展的科研项目和发表的学术论文67

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