碳纤维载银复合纳米催化剂的制备及其催化苯乙烯氧化反应性能研究

发布时间：2017-07-18 17:02

  本文关键词：碳纤维载银复合纳米催化剂的制备及其催化苯乙烯氧化反应性能研究

  更多相关文章： 银纳米粒子 多孔碳纤维 催化剂 苯乙烯环氧化

【摘要】：随着科学技术的发展,纳米材料在催化领域被广泛应用,近年来研究者们在纳米粒子催化剂的研究方面取得的成果,更突显纳米粒子催化剂的优越性。纳米粒子催化剂作为负载型金属催化剂,催化剂载体材料对活性纳米粒子活性的影响发挥着非常重要的作用。因此,寻找和制备具有特殊物性的催化剂载体一直是催化领域研究的热点课题之一。碳纳米纤维是一种新型的催化剂载体材料,它作为催化剂载体克服了催化剂难回收、循环性能差、纳米粒子催化剂易团聚等缺点。本论文利用静电纺丝技术、化学还原方法和高温碳化技术等制备负载有纳米银的碳纤维复合催化剂,将复合催化剂应用于催化苯乙烯环氧化反应中,考察催化剂的催化活性。主要研究内容如下:首先,本文利用两种方法制备了多孔碳纳米纤维。第一种方法是利用静电纺丝制备了含有AgNPs的聚丙烯腈(PAN)纤维膜,将复合纤维膜通过液溴熏制得到AgBr/PAN纤维膜,经过硫代硫酸钠配位移除AgBr,再通过高温碳化过程多孔碳纳米纤维制成;考察了熏制天数对多孔碳纤维形态的影响,确定了最佳溴熏时间为4天。第二种方法是探索了高温碳化PMMA/PAN复合聚合物纤维膜,复合纤维膜中PMMA加热至一定温度即可分解,形成多孔道碳纳米纤维,SEM和TEM测试结果表明,当PMMA/PAN为10时,可以获得形态较好的多孔道碳纳米纤维。然后,在热解移除高分子造孔法制备多孔碳纳米纤维基础上,结合课题组研究的无机/有机复合纳米纤维方法,尝试在PMMA/PAN溶液中加入一定比例的AgNO3,静电纺丝制成AgNO3-PMMA/PAN复合纤维膜,通过高温碳化获得含有银纳米粒子的多孔碳纳米纤维。通过试验参数调控,确定了催化剂前驱体AgNO3/PMMA/PAN最佳比例为10/1/1,系统研究了复合催化剂催化苯乙烯环氧化性能,实验结果表明最佳溶剂为乙腈、最佳氧化剂为叔丁基过氧化氢、最佳反应时间为24 h,苯乙烯转化率可达71.2%,环氧苯乙烷的选择性为83.2%,且催化剂循环5次后仍有较高的催化活性。最后在Ag/碳纤维研究工作的基础上,尝试将铜源引入至Ag/碳纤维构建碳纤维载双金属催化剂,研究铜的掺杂对催化剂催化性能的影响。实验中将Cu(NO3)2加入PAN/Ag NPs溶液,制备成Cu(NO3)2-Ag/PAN纤维膜,经高温碳化制成Cu-Cu2O/Ag/碳纤维复合材料,并研究了复合催化剂催化苯乙烯环氧化反应的活性。催化实验结果表明,铜的引入显著提高了苯乙烯的转化率,当铜与银等量加入至催化剂时苯乙烯的转化率由64.4%提高至99.0%,且发现铜的加入调控了催化产物,提高了苯甲醛的含量,环氧苯乙烷的选择性41.9%,苯甲醛选择性40.6%。总之,论文开发的银基催化剂为催化剂的制备提供了新的思路。该类催化剂的制备实现了简单,环保的目的,对于提高催化效率方面有广泛的应用价值和深远的实际意义。
【关键词】：银纳米粒子 多孔碳纤维 催化剂 苯乙烯环氧化
【学位授予单位】：内蒙古工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;O621.251
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-9
• 第一章 绪论9-19
• 1.1 碳纳米材料9-12
• 1.1.1 碳纳米管9-10
• 1.1.2 石墨烯10
• 1.1.3 纳米纤维10-12
• 1.2 碳基催化剂载金属纳米粒子的应用12-16
• 1.2.1 银纳米粒子碳基催化剂应用13-14
• 1.2.2 铜纳米粒子碳基催化剂应用14-15
• 1.2.3 钯纳米粒子碳基催化剂应用15-16
• 1.2.4 铂和金纳米粒子碳基催化剂应用16
• 1.3 苯乙烯环氧化反应的研究16-18
• 1.4 本文研究目的及内容18-19
• 第二章 多孔碳纳米纤维制备19-29
• 2.1 引言19-20
• 2.2 实验药品与实验仪器20-21
• 2.2.1 实验药品20
• 2.2.2 实验仪器20-21
• 2.3 无机纳米粒子移除法制备多孔碳纳米纤维21-25
• 2.3.1 实验步骤21-22
• 2.3.2 样品表征22
• 2.3.3 结果与讨论22-25
• 2.4 热解移除高分子造孔法制备多孔碳纳米纤维25-28
• 2.4.1 实验步骤25
• 2.4.2 样品表征25-26
• 2.4.3 结果与讨论26-28
• 2.5 本章小结28-29
• 第三章 银纳米粒子/多孔碳纳米纤维复合催化剂的制备研究29-41
• 3.1 引言29
• 3.2 实验部分29-32
• 3.2.1 实验药品29-30
• 3.2.2 实验仪器30
• 3.2.3 实验方法30-32
• 3.2.4 样品表征32
• 3.3 结果与讨论32-40
• 3.3.1 SEM表征32-34
• 3.3.2 TEM表征34-35
• 3.3.3 XRD表征35
• 3.3.4 XPS表征35-37
• 3.3.5 催化性能实验37-40
• 3.4 本章小结40-41
• 第四章 Cu-Cu_2O/Ag/C纤维复合催化剂制备研究41-53
• 4.1 引言41
• 4.2 实验部分41-43
• 4.2.1 实验药品41
• 4.2.2 实验仪器41
• 4.2.3 实验步骤41-43
• 4.2.4 样品表征43
• 4.3 结果与讨论43-51
• 4.3.1 SEM表征43-44
• 4.3.2 TEM表征44-46
• 4.3.3 XRD表征46
• 4.3.4 XPS表征46-48
• 4.3.5 催化性能实验48-51
• 4.4 本章小结51-53
• 结论53-54
• 参考文献54-68
• 致谢68-69
• 附录69-84
• 攻读学位期间发表的学术论文及取得的科研成果84-85
• 个人简介85

【相似文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 张恩磊;唐元洪;张勇;林良武;裴立宅;;流动催化法制备碳纳米纤维工艺的研究进展[J];机械工程材料;2006年11期

2 张恩磊;唐元洪;张勇;;金属催化剂对碳纳米纤维结构影响的研究进展[J];合成纤维;2007年03期

3 李飞;邹小平;程进;张红丹;任鹏飞;朱光;王茂发;;乙醇催化燃烧法制备Y形碳纳米纤维[J];微纳电子技术;2007年Z1期

4 王兰娟;李春忠;顾锋;周秋玲;;乙醇火焰燃烧制备螺旋碳纳米纤维及结构分析[J];无机材料学报;2008年06期

5 毕鸿章;;湿法贮存的碳纳米纤维覆面毡[J];高科技纤维与应用;2009年04期

6 乔辉;杨笑;魏金柱;;碳纳米纤维的制备及应用[J];技术与市场;2010年06期

7 李恩重;杨大祥;郭伟玲;王海斗;徐滨士;;碳纳米纤维的制备及其复合材料在军工领域的应用[J];材料导报;2011年S2期

8 付沙威;谢圆圆;沈璐;陶荟春;;碳纳米纤维的制备及表征[J];吉林建筑工程学院学报;2012年02期

9 大谷朝南;刘辅庭;;碳纳米纤维制造方法[J];合成纤维;2012年11期

10 王传新;谢秋实;汪建华;谢海鸥;;碳纳米纤维/镍管复合材料的制备[J];武汉工程大学学报;2013年01期

中国重要会议论文全文数据库 前10条

1 张红丹;邹小平;程进;任鹏飞;李飞;朱光;王茂发;;平直碳纳米纤维与螺旋碳纳米纤维的共同生长[A];第六届中国功能材料及其应用学术会议论文集（6）[C];2007年

2 张超;鲁雪生;顾安忠;;氢在碳纳米纤维中吸附的计算机模拟研究[A];21世纪太阳能新技术——2003年中国太阳能学会学术年会论文集[C];2003年

3 程进;邹小平;王丽坤;;一种制备碳纳米纤维的简单方法[A];纳米材料与技术应用进展——第四届全国纳米材料会议论文集[C];2005年

4 李飞;邹小平;程进;张红丹;任鹏飞;王茂发;朱光;;通过乙醇催化燃烧方法制备碳纳米纤维[A];第六届中国功能材料及其应用学术会议论文集（6）[C];2007年

5 王茂发;邹小平;程进;张红丹;任鹏飞;李飞;朱光;;催化燃烧法制备碳纳米纤维球形团聚物[A];第六届中国功能材料及其应用学术会议论文集（6）[C];2007年

6 李飞;邹小平;程进;任鹏飞;张红丹;王茂发;朱光;;多方向生长碳纳米纤维的催化燃烧制备[A];第六届中国功能材料及其应用学术会议论文集（6）[C];2007年

7 程进;邹小平;张红丹;李飞;任鹏飞;朱光;王茂发;;催化剂对乙醇催化燃烧法制备碳纳米纤维的影响[A];第六届中国功能材料及其应用学术会议论文集（6）[C];2007年

8 李飞;邹小平;程进;张红丹;任鹏飞;朱光;王茂发;;乙醇催化燃烧法制备Y形碳纳米纤维[A];第十届全国敏感元件与传感器学术会议论文集[C];2007年

9 李恩重;杨大祥;郭伟玲;周新远;王海斗;徐滨士;;碳纳米纤维的制备及其复合材料在军工领域的应用[A];2011年全国青年摩擦学与表面工程学术会议论文集[C];2011年

10 刘海洋;连鹏飞;方舟;蔡晴;隋刚;李鹏;于运花;邓旭亮;杨小平;;具有生物活性的碳纳米纤维的制备[A];复合材料：创新与可持续发展(上册)[C];2010年

中国博士学位论文全文数据库 前10条

1 周飞;基于碳纳米纤维复合材料的设计、合成及性能研究[D];中国科学技术大学;2016年

2 李大伟;基于复合碳纳米纤维的多酚漆酶生物传感器研究[D];江南大学;2016年

3 祁祥;碳纳米纤维的高温转变及其同质异构结的特性研究[D];武汉大学;2009年

4 李妙鱼;碳纳米纤维膜为载体直接甲醇燃料电池阳极催化剂的研究[D];山西大学;2011年

5 母静波;电纺碳纳米纤维/金属氧化物复合材料的制备及在光催化和超级电容器方面的性质研究[D];东北师范大学;2013年

6 覃勇;螺旋碳纳米纤维的生长样式控制及其生长机理研究[D];中国海洋大学;2005年

7 邵东锋;负载氧化锌碳纳米纤维的制备及性能[D];江南大学;2012年

8 陈久岭;甲烷催化裂解生产碳纳米纤维及其应用的基础研究[D];天津大学;1999年

9 张呈旭;低温等离子体技术制备直接醇类燃料电池一体化电极的研究[D];中国科学技术大学;2012年

10 宋晓峰;基于电纺丝技术构筑碳基和二氧化锡基一维纳米材料[D];吉林大学;2008年

中国硕士学位论文全文数据库 前10条

1 王亚丽;石墨烯/碳纳米纤维的电纺合成与电容脱盐性能的研究[D];哈尔滨工业大学;2015年

2 高旭康;生物活性碳纳米纤维增强树脂复合材料的研制[D];北京化工大学;2015年

3 丁谦;水溶性碱金属盐催化合成碳纳米纤维及其性能研究[D];南京大学;2014年

4 孙江曼;钛酸锂/碳纳米纤维锂离子电池负极材料的制备与性能研究[D];北京化工大学;2015年

5 李拧拧;硫/碳复合材料的制备及其在锂硫电池中的应用研究[D];哈尔滨工业大学;2014年

6 曹国林;三维碳纳米纤维负载过渡金属及其氧化物复合电催化剂用于高效氧析出[D];北京理工大学;2015年

7 祁麟;用于染料敏化太阳电池对电极的柔性碳纳米纤维膜研究[D];浙江理工大学;2016年

8 丁稳;血红蛋白直接电化学行为及构建水合肼生物传感器[D];东南大学;2015年

9 汤栋;碳纳米纤维/黄麻/环氧树脂复合材料的制备与性能研究[D];大连工业大学;2011年

10 郭耀芳;三维多孔复合双功能电催化材料的制备及性能研究[D];北京理工大学;2016年

，

本文编号：558752