金纳米棒及其核壳结构的表面增强光谱效应研究

发布时间：2017-07-19 05:17

  本文关键词：金纳米棒及其核壳结构的表面增强光谱效应研究

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【摘要】：当外光场与纳米量级的金属衬底相互作用时,金属衬底产生的表面等离激元可以改变其附近局域电磁场的分布,进而有效调控其附近分子的光学信号行为,这引起了研究者的极大兴趣和关注。目前,基于表面等离激元的表面增强光谱技术,已被广泛应用于生物成像、高灵敏生物检测等领域。本论文以提高分子的荧光强度和拉曼信号强度为目标。利用二氧化硅包覆金-银核壳纳米棒作为增强衬底,系统地研究了复合纳米棒衬底的局域表面等离激元共振峰与激发波长、荧光分子发射波长耦合程度以及不同二氧化硅壳层厚度对荧光光谱强度的影响规律。研究表明：复合纳米棒的局域表面等离激元共振峰与激发波长和荧光分子的发射波长完全耦合时,衬底对分子的表面增强荧光效应表现出最佳效果；并利用金纳米棒、金-银核壳纳米棒和金-银-二氧化硅-核-壳-壳纳米棒三种衬底对结晶紫分子拉曼信号强度的影响做了初步探索。实验结果表明：三种纳米棒对分子的拉曼信号表现出不同的增强特性。本论文的主要工作如下：1、利用种子生长法制备金纳米棒溶胶,通过改变反应试剂的用量调控金纳米棒的长径比；在此基础上,利用抗坏血酸还原硝酸银的湿化学方法制备金-银核壳纳米棒溶胶；最后,利用本论文探索的二氧化硅包覆金-银核壳纳米棒制备方法获得金-银-二氧化硅-核-壳-壳纳米棒溶胶。2、应用激光光谱学技术,以具有相同二氧化硅厚度(大约5 nm)不同局域表面等离激元共振峰的金-银-二氧化硅-核-壳-壳纳米棒作为增强衬底,研究了复合纳米棒对嗯嗪725分子荧光强度的影响。研究表明：复合纳米棒的局域表面等离激元共振峰与激发波长、荧光分子发射波长相匹配时,分子的荧光强度得到增强。并且,随着荧光分子与复合纳米棒体系中衬底浓度的增加,荧光强度呈现先增大后减小的趋势,这是复合纳米棒增加荧光分子辐射衰减速率引起的荧光强度增强和衬底吸收荧光导致的荧光强度减弱两者之间相互竞争的结果。通过进一步分析不同衬底浓度对荧光强度的影响,在激发功率相同条件下,复合纳米棒的浓度显著地影响着表面等离激元共振峰与荧光分子发射波长的耦合程度对荧光强度的变化规律。当衬底的浓度较低时,耦合程度最大的复合纳米棒对荧光分子表现出最佳的荧光增强效应。当衬底增加到一定浓度时,耦合程度最好的纳米棒对荧光分子辐射出的荧光吸收作用最为显著,这种吸收作用导致荧光强度的减弱。在最合适的衬底浓度条件下,研究了具有相同局域表面等离激元共振峰不同二氧化硅层厚度的金-银-二氧化硅-核-壳-壳纳米棒对荧光增强效应的影响规律。实验结果表明：当二氧化硅壳层厚度为10m左右时表现出最佳的荧光增强效果。3、研究了金纳米棒、金-银核壳纳米棒以及金-银-二氧化硅-核-壳-壳纳米棒对结晶紫分子拉曼信号增强效应的影响规律。研究结果表明：纳米棒的局域表面等离激元共振峰与激发波长耦合程度越大,CV分子的拉曼信号强度越强。相比金纳米棒、金-银-二氧化硅-核-壳-壳纳米棒,金-银核壳纳米棒由于电子配体和局域电磁场增强的共同作用表现出更好的拉曼增强效果。电磁场增强的长程效应在5 nm以内作用较强,随着二氧化硅壳层厚度增加,纳米棒对分子的拉曼信号增强能力越弱。实验结果表明：当二氧化硅厚度为5 nm左右时,金-银-二氧化硅-核-壳-壳纳米棒呈现较好的SERS活性。
【关键词】：表面等离激元 金纳米棒 金-银核壳纳米棒 金-银-二氧化硅-核-壳-壳纳米棒 表面增强荧光 表面增强拉曼散射
【学位授予单位】：陕西师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O657.37
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-9
• 第1章 绪论9-27
• 1.1 有机分子的荧光发射9-11
• 1.1.1 荧光的产生机理9-10
• 1.1.2 影响荧光光谱的因素10-11
• 1.2 金属纳米体系的局域表面等离激元研究11-17
• 1.2.1 表面等离激元11-13
• 1.2.2 影响局域表面等离激元的因素13-17
• 1.3 表面增强光谱效应的研究17-24
• 1.3.1 表面增强荧光效应17-22
• 1.3.2 表面增强拉曼散射效应22-24
• 1.4 本论文的选题意义及研究内容24-27
• 1.4.1 本论文的选题意义和创新点24-25
• 1.4.2 本论文的主要研究内容25-27
• 第2章 实验27-39
• 2.1 实验所用化学试剂与仪器27-29
• 2.1.1 探针分子的选择27-28
• 2.1.2 所用化学试剂28
• 2.1.3 所用仪器28-29
• 2.2 纳米棒的制备29-33
• 2.2.1 金纳米棒的制备29-30
• 2.2.2 金-银核壳纳米棒的制备30-31
• 2.2.3 金-银-二氧化硅-核-壳-壳纳米棒的制备31-33
• 2.3 纳米棒的表征33-37
• 2.3.1 金纳米棒的表征33-34
• 2.3.2 金-银核壳纳米棒的表征34-35
• 2.3.3 金-银-二氧化硅-核-壳-壳纳米棒的表征35-37
• 2.4 本章小结37-39
• 第3章 Au@Ag@SiO_2NRs对表面增强荧光效应的影响39-57
• 3.1 引言39
• 3.2 实验部分39-42
• 3.2.1 样品制备39-41
• 3.2.2 表面增强荧光的光谱测量41-42
• 3.3 结果与讨论42-54
• 3.3.1 衬底LSPR与激发波长、分子发射波长耦合程度对SEF的影响42-49
• 3.3.2 不同衬底浓度对SEF的影响49-51
• 3.3.3 二氧化硅壳层厚度对SEF的影响51-54
• 3.4 本章小结54-57
• 第4章 纳米棒对表面增强拉曼散射效应的影响57-67
• 4.1 引言57
• 4.2 实验部分57-58
• 4.2.1 样品制备57-58
• 4.2.2 表面增强拉曼散射的光谱测量58
• 4.3 结果与讨论58-65
• 4.3.1 金纳米棒对SERS光谱特性的影响58-61
• 4.3.2 金-银核壳纳米棒对SERS光谱特性的影响61-63
• 4.3.3 金-银-二氧化硅-核-壳-壳纳米棒对SERS光谱特性的影响63-65
• 4.4 本章小结65-67
• 第5章 结论与展望67-69
• 5.1 结论67-68
• 5.2 展望68-69
• 参考文献69-77
• 致谢77-79
• 攻读学位期间的研究成果79

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