油品中中性氮化物的吸附脱除

发布时间：2017-07-19 15:21

  本文关键词：油品中中性氮化物的吸附脱除

  更多相关文章： 炭基材料 吸附脱氮 表面改性 吸附机理

【摘要】：中国的迅猛发展离不开能源的支持,对石油的需求量逐步增大但油品加工工艺不够精湛,导致燃烧后会产生大量污染环境的硫和氮氧化物而威胁到生态平衡。世界各国对油品质量严格要求,但传统的加氢脱氮和加氢脱硫不能满足要求,并且需要大量的氢气,高温高压,有效的催化剂,从而成本非常大并且脱硫脱氮效率偏低。此外,油品中的中性氮化物严重阻碍加氢脱硫和加氢脱氮。所以许多科研人员专注于清洁油品的工作中,对于常见的脱氮方法有吸附脱氮、氧化脱氮、萃取脱氮、生物降解等,其中吸附脱氮是研究中最有效的脱氮方法,因为其工艺简单有效,成本低并且环保等优点。目前文献中提及到的吸附剂种类很多,根据研究表明炭基材料对油品的吸附性能比较好,因为其表面易于氧化而引进大量的含氧官能团,含氧官能团与氮化物有相互作用。实验结果表明随着含氧官能团的增加,氧化活性炭对吲哚的吸附容量增大,其影响大于物理性质,样品通过不同温度梯度热处理后吸附氮化物,结果表明羧基和酚羟基对吲哚吸附比较有利。由于氧化活性炭所含的含氧官能团种类繁多以及物理性质也影响吸附结果,不易讨论吸附机理。随后选择氧化石墨为吸附剂以及基体,因为其含氧量大于氧化活性炭并且含氧官能团种类比较单一,通过热处理进一步清晰的探讨含氧官能团对吸附的影响,但是其对中性氮化物的吸附容量低并且选择性不好。可能是由于其亲水性、分散性及其层间距太小而引起。采用表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵改性氧化石墨从而解决上述问题,实验表明增大氧化石墨的层间距使得层间的含氧官能团得以最大化利用,从而提高了吸附量也突出了吸附选择性。由于吲哚和咔唑属于中性氮化物,所以没有明显的酸碱反应,再者氧化石墨基体可以忽略物理吸附,推测吸附机理可能是通过与含氧官能团发生了氢键作用。此外吸附剂来源广泛,容易改性并且容易再生,有可能被用于商业化生产和工业除氮工艺中。
【关键词】：炭基材料 吸附脱氮 表面改性 吸附机理
【学位授予单位】：苏州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TE624;O647.3
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第一章 引言9-20
• 1.1 油品中含氮化合物脱除的必要性10-16
• 1.1.1 含氮化合物在油品中的分布及含量10-14
• 1.1.2 油品中含氮化合物的危害14-16
• 1.2 国内外脱氮方法16-20
• 1.2.1 加氢脱氮方法16-18
• 1.2.2 非加氢脱氮方法18-20
• 第二章 氧化活性炭吸附中性氮化物20-39
• 2.1 实验部分20-23
• 2.1.1 实验试剂及其设备20-21
• 2.1.2 吸附剂的制备21-22
• 2.1.3 吸附实验22-23
• 2.1.4 吸附剂的表征23
• 2.2 结果与分析23-37
• 2.2.1 物理性质分析(ASAP)23-26
• 2.2.2 元素分析(EA)26-27
• 2.2.3 程序升温脱附-质谱联用-质谱联用(TPD-MS)27-30
• 2.2.4 吸附实验30-37
• 2.3 小结37-39
• 第三章 氧化石墨及其热处理样品对中性氮化物的吸附39-55
• 3.1 实验部分40-44
• 3.1.1 实验试剂及其设备40-41
• 3.1.2 吸附剂的制备41-42
• 3.1.3 吸附实验42-43
• 3.1.4 吸附剂的表征43-44
• 3.2 表征数据分析44-50
• 3.2.1 元素分析以及X-光电子能谱衍射原子比分析44-45
• 3.2.2 傅里叶变换红外光谱分析45-46
• 3.2.3 X-光电子能谱衍射分析46-48
• 3.2.4 热重分析48-50
• 3.3 吸附实验50-53
• 3.3.1 单一溶质静态吸附50-52
• 3.3.2 多溶质静态吸附52-53
• 3.4 小结53-55
• 第四章 十六烷基三甲基溴化铵改性的氧化石墨对氮化物的吸附55-77
• 4.1 实验部分57-60
• 4.1.1 实验试剂及其设备57-58
• 4.1.2 吸附剂的制备58
• 4.1.3 吸附实验58-59
• 4.1.4 吸附剂的表征59-60
• 4.2 表征数据分析60-65
• 4.2.1 元素分析60-61
• 4.2.2 FTIR图谱分析61-62
• 4.2.3 化学分析仪分析62-63
• 4.2.4 XRD图谱63-64
• 4.2.5 XPS图谱64-65
• 4.3 吸附实验部分65-71
• 4.3.1 CTAB摩尔浓度与接入量的关系65
• 4.3.2 单点吸附对比65-67
• 4.3.3 时间对吸附的影响67-68
• 4.3.4 吸附等温线68-71
• 4.3.5 吸附剂的再生71
• 4.4 不同吸附剂在真实油中的吸附71-75
• 4.5 小结75-77
• 第五章 结论77-80
• 参考文献80-87
• 致谢87-88

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