半导体光催化剂的改性修饰及性能研究

发布时间：2017-07-20 00:09

  本文关键词：半导体光催化剂的改性修饰及性能研究

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【摘要】：进入21世纪以来,随着工业的迅猛发展和人口的快速增长,人类面临着能源短缺和环境污染两大重要问题。因此,发展可用于环境治理和能源再生的高效绿色技术迫在眉睫。半导体光催化技术可以将取之不尽用之不竭的太阳能转化为化学能,并为人们所利用,满足人们对环境和能源问题的需求,因而被誉为是未来最具发展前景的一项技术。二氧化钛和二氧化锡是常见的光催化半导体,因它们具有相对优秀的光催化效率、较好的稳定性、丰富的来源和无毒环保性能,一直以来被视作是极具前景的光催化剂并被人们广泛的研究。然而它们较大的禁带宽度(TiO2约为3.2 eV, SnO2约为3.6 eV),致使它们只能吸收紫外光,而这部分光仅占到达地球表面的太阳光总能量的4%左右,严重降低了对太阳能的利用率；此外,光生电子和空穴在迁移到半导体表面的过程中极易发生复合,并将吸收的能量以光和热的形式损耗掉,这也是光催化技术在实际应用中效率较低的一个重要原因。本文首先综述了合理设计制备先进光催化材料的国内外研究进展,如构建异质结、元素掺杂及纳米化等方法。然后针对二氧化锡和二氧化钛禁带宽度大及光生电子空穴对易复合的缺点,分别利用构建界面结构、掺杂和纳米化的方法,拓宽了其光吸收范围并提高了光生载流子分离效率,从而有效的增强了它们的光催化性能。主要工作如下：1.氧空位修饰的SnO2/石墨烯量子点复合物我们采用两步法制备了石墨烯量子点修饰的SnO2纳米棒,并通过高温煅烧使部分石墨烯量子点与SnO2发生还原反应,在SnO2晶体表面形成了氧空位,从而制备得到氧空位修饰的SnO2/GQDs异质结结构。由于氧空位掺杂和石墨烯量子点修饰的协同作用,使其光吸收性能和光催化性能得到了明显改善,在氙灯照射下光催化降解亚甲基蓝溶液的结果表明,其降解速率比未经修饰的纯SnO2快了近8倍。另外,通过调节退火温度,我们还可以制备得到不同石墨烯量子点负载量和氧空位掺杂浓度的SnO2纳米棒,并最终确定了制备光催化性能最佳的SnO2纳米棒的最佳温度。2.氮掺杂TiO2纳米晶我们通过微波辅助加热三氯化钛和过量氨水的混合溶液,迅速冷冻干燥并煅烧的方法,制备了氮掺杂的TiO2纳米晶(N-TiO2)。研究结果表明：本实验中制备的N-TiO2纳米晶,平均尺寸约为10 nm,氮掺杂浓度约为4.6%,比表面积约为172.3 m2/g。在氙灯全谱和可见光照射下,N-TiO2纳米晶比纯TiO2纳米晶和商用P25具有更好的光催化降解罗丹明B溶液的性能。这主要是由氮掺杂和超小的晶体粒径引起的：氮元素的掺杂有效提高了其可见光吸收性能,超小的晶粒尺寸缩短了光生电子空穴到半导体表面的迁移路径,降低了其复合机率从而提高了光生载流子的分离效率,较大的比表面积则可以增加反应的活性位点,显著提高其光催化性能。通过调节煅烧温度,我们还可以制备得到不同氮掺杂量和比表面积的TiO2纳米晶样品。
【关键词】：光催化 氮掺杂 异质结 纳米晶
【学位授予单位】：中国工程物理研究院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-10
• 1 绪论10-24
• 1.1 光催化简介10-12
• 1.2 光催化存在的问题和解决思路12-22
• 1.2.1 能带调整13-16
• 1.2.2 界面结构设计16-21
• 1.2.3 纳米化21-22
• 1.3 本课题研究目的及意义22
• 1.4 本文主要工作22-24
• 2 实验试剂及表征方法24-28
• 2.1 实验材料24-25
• 2.1.1 主要实验试剂24
• 2.1.2 主要实验仪器24-25
• 2.2 光催化材料的表征方法25-28
• 2.2.1 物相与形貌分析25-26
• 2.2.2 光学性能表征26-27
• 2.2.3 光催化性能测试27-28
• 3 SnO_2/石墨烯量子点异质结的构建及其光催化性能28-38
• 3.1 前言28-29
• 3.2 实验过程29-30
• 3.2.1 样品制备29
• 3.2.2 样品表征29-30
• 3.2.3 光催化性能测试30
• 3.3 结果与讨论30-37
• 3.3.1 形貌和结构30-33
• 3.3.2 光吸收性能33-34
• 3.3.3 光催化性能34-37
• 3.4 小结37-38
• 4 掺氮TiO_2纳米晶的制备及其光催化性能的研究38-50
• 4.1 前言38
• 4.2 实验过程38-39
• 4.2.1 样品制备38-39
• 4.2.2 样品表征39
• 4.2.3 光催化性能测试39
• 4.3 结果与讨论39-49
• 4.3.1 形貌和结构39-43
• 4.3.2 光学性能研究43-44
• 4.3.3 光催化性能44-46
• 4.3.4 温度对比表面积和掺氮量的影响46-48
• 4.3.5 冷冻干燥对样品光催化性能的影响48-49
• 4.4 小结49-50
• 5 总结与展望50-52
• 5.1 结论50-51
• 5.2 展望51-52
• 致谢52-53
• 参考文献53-62
• 附录62

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