HZSM-5分子筛在甲醇制丙烯反应中的失活与再生

发布时间：2017-07-26 12:14

  本文关键词：HZSM-5分子筛在甲醇制丙烯反应中的失活与再生

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【摘要】：研究了甲醇制丙烯(MTP)催化剂经过多周期反应后失活的本质原因,据此提出了一种简便易行的催化剂再生方法,即二次晶化法,并将其应用到失活MTP催化剂的再生中。采用X射线衍射(XRD)、X射线荧光光谱(XRF)、X射线光电子能谱(XPS)、N_2吸附、~(27)Al魔角旋转固体核磁共振(~(27)Al MAS NMR)、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)、吡啶吸附红外(Py-IR)光谱等测试技术对再生前后HZSM-5分子筛催化剂的晶体结构、硅铝比、织构性质、酸性质等进行了表征。并在常压(甲醇分压为30 k Pa)、反应温度为470°C、甲醇质量空速(WHSV)为1 h~(-1)的条件下,研究了再生前后HZSM-5分子筛催化剂的催化性能。结果表明,分子筛晶体结构被破坏、活性位流失是多周期反应后HZSM-5分子筛催化剂活性下降的主要原因。经过二次晶化再生后,催化剂的相对结晶度、比表面积、孔容和酸量都明显提高,晶体结构和活性位得到了有效修复,再生催化剂在MTP反应中重新表现出优异的甲醇转化能力和丙烯选择性。
【作者单位】： 中国石油大学(北京)理学院材料科学与工程系;中国石油大学(北京)中国石油天然气集团公司催化重点实验室;
【关键词】： 甲醇 丙烯 ZSM-分子筛 失活 再生 二次晶化
【基金】：国家重点基础研究发展规划项目(973)(2012CB215002) 国家自然科学基金(21206192,21276278)资助~~
【分类号】：O643.36;O623.121
【正文快照】： 1引言在过去的近十年中,煤基甲醇制丙烯(简称MTP)技术在中国取得了突破性的进展,并且成功地实现了商业化1,2。在多煤少油的中国,煤基甲醇制丙烯已经成为传统石油路线生产丙烯的重要补充,对发展丙烯产业和实现煤炭资源清洁利用具有重要的意义,因而受到了业界广泛关注3-8。HZSM-

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