铂镍合金纳米颗粒—碳纳米管复合材料的制备及应用于催化甲醇氧化

发布时间：2017-07-26 22:15

  本文关键词：铂镍合金纳米颗粒—碳纳米管复合材料的制备及应用于催化甲醇氧化

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【摘要】：为了满足日益增长的能源需求以及解决燃烧化石燃料带来的环境问题,开发可持续、可再生的绿色能源成为能源研究的重要课题。直接甲醇燃料电池(DMFC)由于具有高效的能源转化率、低碳排放、燃料便于储运等优点,在车辆和便携式设备的应用中具有良好的发展前景。但甲醇电化学氧化的动力学性能较差影响电池效率,所以开发高性能的阳极催化剂来改善电池效率成为研究热点。金属铂(Pt)催化剂因其高效的甲醇氧化催化性能成为DMFC中使用最普遍的阳极催化剂。但Pt价格昂贵,而且容易被一氧化碳(CO)吸附,形成中毒效应,长时间催化反应后,Pt会迁移团聚,导致对甲醇电化学氧化催化效率的降低。从Pt基催化剂的有效性和商业化发展角度出发,本论文主要通过添加第二组分金属镍(Ni)来提高Pt催化剂对于甲醇电化学氧化的催化活性,并通过改变Pt与Ni的组分比例,来探究不同金属之间电子转移对于催化活性的影响。主要工作包括以下方面:(1)本文运用离子液体辅助溅射沉积法制备碳纳米管负载金属纳米颗粒复合材料催化剂。利用此方法制备复合材料,不仅避免了表面活性剂、聚合物等稳定剂的引入,而且还无需对碳纳米管进行表面处理或修饰。同时可以灵活更换不同种类的金属靶材的来制备多种多样的纳米复合材料。(2)利用透射电子显微镜(TEM)、高分辨透射电镜(HRTEM)、X-射线粉末衍射仪(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)、X-射线吸收近边结构分析(XANES)等测试手段对所制备的复合材料进行一系列的表征,获取其形貌结构、元素化学价态、电子结构等信息。为研究其催化性能提供重要的依据。(3)研究了所制备的复合材料对甲醇电化学氧化的催化活性以及长时间催化的稳定性。发现第二组分Ni的引入对Pt催化活性和稳定性的提升起到了重要作用。在所制备的样品中,发现铂镍合金纳米颗粒-碳纳米管复合材料的催化性能较好,其中当原子摩尔比为Pt:Ni=1:1时,即PtNi(1:1)对甲醇电化学氧化的催化效果最好。我们还尝试验证了咪唑类离子液体与Pt之间的强作用力,以及研究了这一点对催化剂性能的影响。此外,还制备了非铂催化剂——单金属镍纳米颗粒-碳纳米管复合材料,探究了其对甲醇电化学氧化的催化活性。本论文的相关结果表明,我们发展的离子液体辅助溅射沉积法与传统方法相比,制备工艺简单,没有副产物,无需添加稳定剂。利用此方法可以实现铂镍原子比例的调控,并可制备多种多样的复合材料。所制备的铂镍合金纳米颗粒-碳纳米管复合材料对甲醇氧化反应表现出了高催化性能,所制备镍纳米颗粒-碳纳米管复合材料对甲醇氧化反应也表现出了一定的催化活性。结合表征结果,发现双金属的协同效应——镍参与催化过程以及对铂电子结构的改变,大大提升了铂镍合金复合材料的催化性能。
【关键词】：甲醇电化学氧化 铂镍合金纳米颗粒-碳纳米管复合材料 电子转移 催化活性 稳定性
【学位授予单位】：苏州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB33;O643.36
【目录】：

• 中文摘要4-6
• Abstract6-11
• 第1章 绪论11-32
• 1.1 引言11
• 1.2 金属纳米颗粒概述11-16
• 1.2.1 金属纳米颗粒的性质11-12
• 1.2.2 金属纳米颗粒的制备12-14
• 1.2.3 金属纳米颗粒的应用14-16
• 1.3 金属纳米颗粒-碳纳米管复合材料的研究现状16-20
• 1.3.1 金属纳米颗粒-碳纳米管复合材料在电化学传感器方面的应用16-17
• 1.3.2 金属纳米颗粒-碳纳米管复合材料在燃料电池中的应用17-20
• 1.4 直接甲醇燃料电池概述20-24
• 1.4.1 燃料电池（Fuel Cell）的介绍20-22
• 1.4.2 DMFC的反应机理及面临的挑战22-24
• 1.4.3 DMFC阳极催化剂24
• 1.5 本论文的研究意义和主要工作24-25
• 参考文献25-32
• 第2章 实验设备与表征手段32-45
• 2.1 材料合成设备32-34
• 2.1.1 真空直流磁控溅射镀膜仪32-33
• 2.1.2 高温管式炉33-34
• 2.2 材料表征设备34-43
• 2.2.1 透射电子显微镜34-38
• 2.2.2 X射线粉末衍射38
• 2.2.3 X射线光电子能谱38-40
• 2.2.4 X射线吸收近边结构分析40-42
• 2.2.5 电化学工作站42
• 2.2.6 电感耦合等离子体原子发射光谱42-43
• 2.3 小结43
• 参考文献43-45
• 第3章 铂镍合金纳米颗粒-碳纳米管复合材料的制备方法45-56
• 3.1 引言45
• 3.2 离子液体概述45-47
• 3.2.1 离子液体的定义、组成及种类45-46
• 3.2.2 离子液体的合成方法46-47
• 3.2.3 离子液体的性质及应用47
• 3.3 溅射法制备金属纳米颗粒47-51
• 3.3.1 离子液体辅助溅射法47-48
• 3.3.2 金属纳米颗粒的形成过程48-50
• 3.3.3 金属纳米颗粒负载在碳纳米管上的机理50-51
• 3.4 溅射法制备铂镍合金纳米颗粒-碳纳米管复合材料51-53
• 3.4.1 实验原料51
• 3.4.2 制备过程51-52
• 3.4.3 溅射法制备碳纳米管负载单/双金属纳米颗粒52-53
• 3.5 小结53
• 参考文献53-56
• 第4章 铂镍合金纳米颗粒-碳纳米管复合材料的表征56-68
• 4.1 引言56
• 4.2 铂镍合金纳米颗粒-碳纳米管复合材料的组分表征56-57
• 4.3 铂镍合金纳米颗粒-碳纳米管复合材料的形貌表征57-60
• 4.4 铂镍合金纳米颗粒-碳纳米管复合材料的X射线衍射表征60-62
• 4.5 铂镍合金纳米颗粒-碳纳米管复合材料的X射线光电子能谱及近边吸收谱表征62-65
• 4.6 小结65-66
• 参考文献66-68
• 第5章 铂镍合金纳米颗粒-碳纳米管复合材料应用于催化甲醇氧化68-80
• 5.1 引言68
• 5.2 实验准备68-69
• 5.2.1 实验原料68
• 5.2.2 电极液的配制68
• 5.2.3 工作电极的制备68-69
• 5.2.4 电解液的配制69
• 5.3 铂镍合金纳米颗粒-碳纳米管复合材料表面活性面积的测定69-71
• 5.4 铂镍合金纳米颗粒-碳纳米管复合材料甲醇氧化反应的催化活性71-78
• 5.5 小结78-79
• 参考文献79-80
• 第6章 镍纳米颗粒-碳纳米管复合材料应用于催化甲醇氧化80-87
• 6.1 前言80
• 6.2 镍纳米颗粒-碳纳米管复合材料的制备与表征80-83
• 6.3 镍纳米颗粒-碳纳米管复合材料对甲醇氧化反应的催化活性83-85
• 6.4 小结85
• 参考文献85-87
• 第7章 全文总结87-89
• 攻读硕士学位期间本人发表的论文89-90
• 致谢90-92

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本文编号：578601