二元钯基材料的制备及其电催化性能的研究

发布时间：2017-07-27 09:14

  本文关键词：二元钯基材料的制备及其电催化性能的研究

  更多相关文章： 电催化材料 钯基双金属 直接甲醇燃料电池 无酶葡萄糖传感器 液相还原法 电沉积法 聚苯乙烯小球模板

【摘要】：电催化材料的合成制备、性质研究及其在各领域的应用是当前十分热门的研究内容,各种新型的电催化材料正在源源不断的被报道。电催化材料的催化性能一直受到研究者们的普遍关注,同时电催化材料在电化学合成、新能源、电化学分析、腐蚀防护、污染物处理等方面有广泛的应用。本文利用液相还原法和电沉积法成功地制备了钯基二元电催化材料,讨论了不同的条件对电催化材料性质的影响,研究了它们在直接甲醇燃料电池、无酶电化学葡萄糖传感器的应用。主要研究内容包括以下三部分：第一部分：钯基二元电催化材料的制备和电催化性能的研究通过液相还原法制备以钛片为基底的不同钯基二元电催化材料：Pd/Ti、Pd-Ni/Ti、 Pd-Co/Ti、Pd-Fe/Ti,研究了钯底液浓度、还原剂浓度对催化氧化甲醇性能的影响。当金属离子总浓度保持为1 mM不变时,对于Pd-Ni/Ti电极,含钯量为95%时,氧化电流密度最大,为60.2 mA cm-2;对于Pd-Co/Ti电极,含钯量为90%时,氧化电流密度最大,为69.7 mA cm-2;对于Pd-Fe/Ti电极,含钯量为97%时,氧化电流密度最大,为82.6 mA cm-2;它们均优于等浓度纯钯溶液制备出的Pd/Ti电极氧化峰的峰电流密度46.1 mA cm-2、标准钯电极的峰电流密度(4.9×10-2mA cm-2)。由此可见,钯基二元电催化材料的电催化性能优于纯钯电催化材料,而且不同钯基二元电催化材料中,钯铁电催化材料Pd-Fe/Ti电催化氧化甲醇效果最佳。第二部分：基于钯铁二元电催化材料的无酶电化学葡萄糖传感器通过液相还原法制备Pd-Fe/Ti电催化材料,并以此构建无酶葡萄糖电化学传感器。在优化的实验条件下,对葡萄糖线性响应范围为2.0x 10-3-3.0 mM,灵敏度为3.2x102μAmM-1cm-2,检测限为1.0×10-3mM(S/N-3)。该葡萄糖传感器灵敏度高,选择性、重现性好且稳定。更值得关注的是,Pd-Fe/Ti电催化材料可以用于人类血清样品中葡萄糖的检测。各项实验结果表面,Pd-Fe/Ti可以用来构建无酶电化学葡萄糖传感器的很好的选择。第三部分：基于钯铈二元电催化材料的无酶电化学葡萄糖传感器以PS小球为模板通过电沉积制备钯铈电催化材料Pd-Ce(PS)-Nafion/GC,由此构建葡萄糖无酶传感器.首先利用PS小球构建模板,电沉积的钯铈纳米粒子可以分散于PS小球周围及缝隙,最后脱去模板并滴加Nafion溶液得到Pd-Ce(PS)-Nafion/GC电极。在优化的实验条件下,对葡萄糖线性响应范围为1.0-14.0 mM和17.0-47.0 mM,灵敏度分别为2.0μA mM-1 cm-2和1.2μMmM-1cm-2。本传感器实现了高选择性和高灵敏度地检测葡萄糖,对实际样品的测试表明,该传感器可对葡萄糖进行快速准确的检测。
【关键词】：电催化材料 钯基双金属 直接甲醇燃料电池 无酶葡萄糖传感器 液相还原法 电沉积法 聚苯乙烯小球模板
【学位授予单位】：扬州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要2-4
• Abstract4-9
• 第一章 绪论9-28
• 1.1 电催化材料简介9
• 1.2 电催化材料种类9-10
• 1.3 电催化材料的性能10
• 1.4 电催化材料性能的影响因素10-12
• 1.4.1 结构和组成10-11
• 1.4.2 氧化-还原电位11
• 1.4.3 载体的性质11
• 1.4.4 使用条件和环境11-12
• 1.5 电催化材料的制备方法12-15
• 1.5.1 固相法12
• 1.5.2 水热合成法12-13
• 1.5.3 微乳液法13
• 1.5.4 微波法13
• 1.5.5 气相法13
• 1.5.6 液相还原法13-14
• 1.5.7 电沉积法14-15
• 1.6 电催化材料的应用15-17
• 1.6.1 电化学合成15-16
• 1.6.2 新能源16
• 1.6.3 电化学分析16
• 1.6.4 腐蚀防护16
• 1.6.5 污染物处理16-17
• 1.7 直接甲醇燃料电池17-19
• 1.7.1 直接甲醇燃料电池简介17-18
• 1.7.2 电催化材料在直接甲醇燃料电池中的应用18-19
• 1.8 葡萄糖电化学传感器19-22
• 1.8.1 葡萄糖电化学传感器简介19-20
• 1.8.2 葡萄糖氧化酶传感器20-21
• 1.8.3 无酶葡萄糖传感器21
• 1.8.4 电催化材料在葡萄糖传感器中的应用21-22
• 1.9 本论文的主要研究内容及创新点22-23
• 1.10 参考文献23-28
• 第二章 钯基二元电催化材料的制备和电催化性能的研究28-46
• 2.1 引言28-29
• 2.2 实验部分29-32
• 2.2.1 试剂和仪器29
• 2.2.2 实验方法29-32
• 2.3 结果及讨论32-44
• 2.3.1 不同条件下合成电极的形貌表征32-34
• 2.3.2 Pd/Ti电极对甲醇的电化学活性研究34-35
• 2.3.3 反应条件的优化35-38
• 2.3.4 不同比例的Pd-Ni/Ti电极对甲醇的电催化氧化38-40
• 2.3.5 不同比例的Pd-Co/Ti电极对甲醇的催化氧化40-41
• 2.3.6 不同比例的Pd-Fe/Ti电极对甲醇的电催化氧化41-43
• 2.3.7 不同双金属电极对甲醇催化的比较43-44
• 2.4 结论44
• 2.5 参考文献44-46
• 第三章 基于钯铁二元电催化材料的葡萄糖电化学传感器46-57
• 3.1 引言46-47
• 3.2 实验部分47-48
• 3.2.1 试剂和仪器47
• 3.2.2 实验方法47-48
• 3.3 结果与讨论48-55
• 3.3.1 Pd-Fe/Ti电极在葡萄糖中的电化学行为48-50
• 3.3.2 检测电位对葡萄糖电化学响应的影响50-51
• 3.3.3 Pd-Fe/Ti电极选择性检测葡萄糖51-52
• 3.3.4 Pd-Fe/Ti电极对葡萄糖的检测52-54
• 3.3.5 Pd-Fe/Ti电极的重复性及稳定性测试54
• 3.3.6 Pd-Fe/Ti电极对实际样品的检测54-55
• 3.4 结论55
• 3.5 参考文献55-57
• 第四章 基于钯铈二元电催化材料的电化学葡萄糖传感器57-70
• 4.1 引言57-58
• 4.2 实验部分58-60
• 4.2.1 试剂和仪器58
• 4.2.2 实验方法58-60
• 4.3 结果与讨论60-68
• 4.3.1 Pd-Ce(PS)-Nafion/GC电极的表征60-61
• 4.3.2 Pd-Ce(PS)-Nafion/GC电极在葡萄糖中的电化学研究61-65
• 4.3.4 检测电位对葡萄糖电化学响应的影响65-66
• 4.3.5 Pd-Ce(PS)-Nafion/GC选择性检测葡萄糖66
• 4.3.6 Pd-Ce(PS)-Nafion/GC电极对葡萄糖的检测66-68
• 4.3.7 Pd-Ce(PS)-Nafion/GC电极的重复性及稳定性测试68
• 4.4 结论68
• 4.5 参考文献68-70
• 致谢70-71
• 硕士研究生期间发表的论文71-72

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