氧化石墨烯增强铽离子发光检测多巴胺

发布时间：2017-07-30 18:12

  本文关键词：氧化石墨烯增强铽离子发光检测多巴胺

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【摘要】：多巴胺(DA),是一种重要的儿茶酚胺类神经递质,具有控制肌肉运动、影响人的情绪和记忆的作用,其在人体内含量发生异常多与如帕金森病、注意缺陷多动障碍、精神分裂症等神经系统疾病有关。因此,建立简单、快速、灵敏、准确的DA的分析新方法并将其用于实际样品分析,对DA相关疾病的临床诊断具有重要意义。本文基于氧化石墨烯(GO)对稀土铽离子(Tb3+)-DA体系的荧光增强作用,并通过引入稀土共发光离子和协配体等协同增强Tb3+荧光作用,建立了灵敏、准确检测DA的荧光分析新方法,探讨了体系的荧光增强机理。本论文共分为四个部分。论文的第一部分,综述分析了GO在DA分析中的应用、荧光分析法检测DA的研究进展以及稀土离子荧光分析应用的研究进展。论文的第二部分,基于GO增强Tb3+荧光和反Stokes荧光,建立了双模式检测DA的荧光分析新方法。研究发现：在pH为7.0的条件下,Tb3+荧光的增强程度与DA的浓度在一定范围内具有良好的线性关系,线性范围是9.0 nM-180 nM,其检出限(S/N=3)为2.7 nM,相关系数为0.990。在相同实验条件下,体系的反Stokes荧光强度增加程度与DA的浓度在3.0 nM-1000 nM范围内具有良好的线性关系,检出限(S/N=3)为2.6 nM,相关系数为0.998。将这两种方法应用于实际血清样品中DA的测定,均得到满意的结果。相比之下,反Stokes荧光检测DA的分析方法线性范围较宽,检出限较低,抗干扰能力较强,更适用于低倍稀释实际样品中DA的测定。机理研究表明：GO对DA具有富集作用,能够有效促进Tb3+-DA体系的分子内能量转移；GO与Tb3+-DA配合物的结合作用,增加了其刚性、配合物周围配位场的不对称性以及电偶极跃迁几裂增大了其有效吸光截面,限制了配合物的自由运动,延长了Tb3+-DA体系的荧光寿命,进而使Tb3+荧光获得了极大的增强。论文的第三部分,通过引入稀土共发光钇离子(Y3+)和协配体乙酸根(Ac-)来进一步提高了DA分析测定方法的灵敏度。研究发现：最佳实验条件下,Tb3’的荧光强度增加程度与DA的浓度在一定范围内具有良好的线性关系,线性范围为5.0 nM-50 nM,检出限(S/N=3)为1.8 nM,本方法成功地应用于实际血清样品中DA的测定,得到了满意的结果。与其它DA分析方法比较,本方法具有较高的灵敏度。机理研究表明：Ac-的引入降低了Y3+-Tb3+-GO体系中稀土离子周围配位场的不对称性和电偶极跃迁的几率,减弱了Tb3+在547 nm处的特征荧光,降低了背景信号。Ac-以双齿配位的方式与稀土离子结合,有效减少了激发复合物的能量损失；而GO的富集和配位作用又进一步拉近Tb3+配合物和Y3+配合物的距离,促进了分子间的能量转移,协同促进稀土共发光效应的产生,进而增强了Y3+-Tb3+-GO-DA-NaAc体系的荧光强度,提高了DA的分析测定灵敏度。论文的第四部分,对以上的研究工作做了总结与展望。本论文的主要特点：1.研究了GO对Tb3+-DA体系的荧光增强作用,建立了基于Tb3+荧光和反Stokes荧光双模式检测DA的分析新方法。研究发现：反Stokes荧光检测DA的分析方法较Tb13+荧光分析方法具有更宽的线性范围和较高的灵敏度,抗干扰能力更强、适用于较低稀释倍数的实际样品中DA的测定。2.利用Ac-协配、共发光Y3+离子掺杂和GO的富集和配位作用等的协同作用,进一步提高了DA的分析检测灵敏度。
【关键词】：氧化石墨烯 多巴胺 Tb(Ⅲ) 稀土共发光 荧光增强
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O657.3
【目录】：

• 摘要8-10
• ABSTRACT10-13
• 符号说明13-14
• 第一章 绪论14-32
• 1.1 引言14
• 1.2 氧化石墨烯在多巴胺的分析检测中的应用14-17
• 1.2.1 分离化学分析法14-15
• 1.2.2 电化学分析方法15-16
• 1.2.3 光化学分析法16-17
• 1.3 荧光分析法检测多巴胺的研究进展17-19
• 1.3.1 反Stokes荧光分析法17
• 1.3.2 Stokes荧光分析法17-19
• 1.4 基于稀土离子发光分析应用的研究进展19-20
• 1.5 本论文的研究目的和研究内容20-21
• 1.5.1 研究目的20-21
• 1.5.2 研究内容21
• 参考文献21-32
• 第二章 氧化石墨烯增强Tb(Ⅲ)-DA体系荧光双模式检测多巴胺32-58
• 2.1 引言32
• 2.2 实验部分32-34
• 2.2.1 实验仪器32-33
• 2.2.2 试剂33
• 2.2.3 实验方法33-34
• 2.2.4 血清样品处理34
• 2.3 结果与讨论34-44
• 2.3.1 荧光光谱34-37
• 2.3.2 溶液pH和缓冲溶液及用量的影响37
• 2.3.3 Tb~(3+)浓度的影响37-38
• 2.3.4 GO浓度的影响38-39
• 2.3.5 加入顺序的影响和信号稳定性39-40
• 2.3.6 干扰物质的影响40-42
• 2.3.7 DA的选择性响应42-43
• 2.3.8 标准曲线和检出限43
• 2.3.9 样品分析43-44
• 2.4 机理探讨44-51
• 2.4.1 GO的基本表征44-46
• 2.4.2 Tb~(3+)发光机理探讨46-51
• 2.5 结论51
• 参考文献51-58
• 第三章 乙酸协同增强Tb(Ⅲ)-Y(Ⅲ)-GO-DA体系共发光效应检测多巴胺58-76
• 3.1 引言58
• 3.2 实验部分58-60
• 3.2.1 实验仪器58
• 3.2.2 试剂58-60
• 3.2.3 实验方法60
• 3.2.4 血清样品处理60
• 3.3 结果与讨论60-69
• 3.3.1 荧光光谱60-61
• 3.3.2 溶液pH与缓冲溶液及用量的影响61-62
• 3.3.3 Y~(3+)浓度的影响62-63
• 3.3.4 NaAc浓度的影响63-64
• 3.3.5 GO浓度的影响64
• 3.3.6 Tb~(3+)浓度的影响64-65
• 3.3.7 加入顺序的影响和信号稳定性65-66
• 3.3.8 干扰物质的影响66-67
• 3.3.9 标准曲线和检出限67-69
• 3.3.10 样品分析69
• 3.4 机理探讨69-72
• 3.5 结论72
• 参考文献72-76
• 第四章 总结与展望76-78
• 致谢78-80
• 攻读学位期间所发表的主要论文目录80-81
• 附件81

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