PtCuCeO_x复合膜电极的制备及界面结构的探究

发布时间：2017-08-02 02:13

  本文关键词：PtCuCeO_x复合膜电极的制备及界面结构的探究

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【摘要】：贵金属铂(Pt)由于具有优良的催化活性、高稳定性及长使用寿命是工业上不可或缺的催化剂,广泛应用于燃料电池、石油化工以及尾气净化等领域中。然而由于Pt价格昂贵以及有效利用率低,因此当前Pt基催化剂的研究焦点相应集中在掺杂元素的影响研究,以期开发高催化活性和低Pt载量的新型Pt基催化剂。本文通过离子束溅射技术(IBS)制备不同Ce含量的Pt、Cu、Ce原子浓度呈梯度分布及均一分布的PtCuCeO_x/C薄膜催化剂,并采用真空热处理和电化学循环伏安腐蚀对薄膜样品进行后处理改性。然后,采用电化学循环伏安法(CV)和线性扫描伏安法(LSV)分析薄膜样品的催化性能；采用电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)、X射线衍射(XRD)、高分辨透射电镜(HR-TEMSTEM)以及X射线光电子能谱(XPS)分析样品元素含量、物相组成、表面形貌、晶格像和表面元素化学态。结果表明：(1)在电化学循环伏安腐蚀前,随着Ce含量的增加,PtCuCeO_x/C复合薄膜的催化性能逐渐提高；电化学腐蚀后,随着Ce含量的增加,PCuCeO_x/C复合薄膜的催化性能反而降低。本实验制备的PCuCeO_x/C均一薄膜催化剂的析氢交换电流密度i0值达到了0.006700A/cm2,相比商用Pt/C的i0值(0.003901A/cm2)提高了71.7%,而Pt载量为0.0579mg/cm2,比商用Pt/C的Pt载量(0.138mg/cm2)降低了58%。(2) PtCuCeO_x/C催化剂中的CeO_x在酸环境中不稳定,只有与Pt相邻的能稳定存在,经过电化学腐蚀后的CeO_x可能以非连续的形式附着在Pt的表面,形成更多的Pt-CeO_x界面结构。(3)由于金属-载体界面的强相互作用(SMSI), Pt原子取代Ce原子进入CeO_x的晶格中而形成氧空位,氧空位的存在为形成准自由电子提供条件,使催化主相Pt成为自由电子富集的中心,结合薄膜表面具有高比表面积的纳米多孔结构,使得PtCuCeO_x/C复合薄膜的催化性能得到大幅度提高。因此,本文通过调控Pt基复合催化剂的表面成分及结构,制备出具有高催化活性和低铂耗量的新型PtCuCeO_x/C薄膜催化剂,并进一步探究其催化活性提高的机理。
【关键词】：离子束溅射 PtCuCeO_x/C 电化学腐蚀 SMSI
【学位授予单位】：昆明理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O646.54
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第一章 绪论10-26
• 1.1 选题背景10-11
• 1.2 氢能11-16
• 1.2.1 氢的制备与存储11-13
• 1.2.2 氢能的应用13-16
• 1.3 Pt基催化剂16-19
• 1.3.1 贵金属Pt16-17
• 1.3.2 Pt-M合金催化剂17-18
• 1.3.3 稀土氧化物助剂18-19
• 1.4 催化性能的影响因素19-21
• 1.5 Pt基催化剂的制备与后处理技术21-25
• 1.5.1 Pt基催化剂的制备技术21-23
• 1.5.2 Pt基催化剂后处理技术23-25
• 1.6 本文主要研究内容25-26
• 第二章 薄膜催化剂的制备与表征26-44
• 2.1 实验材料与设备26-27
• 2.2 薄膜催化剂的制备27-36
• 2.2.1 制备方法及原理27-29
• 2.2.2 薄膜样品的制备流程29-34
• 2.2.3 实验方案与样品编号34-36
• 2.3 电化学性能表征36-40
• 2.3.1 三电极电解池体系36-37
• 2.3.2 循环伏安法37-39
• 2.3.3 线性扫描伏安法39-40
• 2.4 成分和结构的表征40-44
• 2.4.1 ICP-AES40
• 2.4.2 XRD40-41
• 2.4.3 HR-TEM和STEM41
• 2.4.4 XPS41-44
• 第三章 PtCuCeO_x/C复合膜电极性能及结构分析44-56
• 3.1 PtCuCeO_x/C梯度复合膜电极分析44-49
• 3.1.1 PtCuCeO_x/C梯度薄膜的电化学性能分析44-45
• 3.1.2 PtCuCeO_x/C梯度薄膜的电化学腐蚀45-47
• 3.1.3 PtCuCeO_x/C梯度薄膜的XRD分析47-48
• 3.1.4 PtCuCeO_x/C梯度薄膜的STEM表征48-49
• 3.2 PtCuCeO_x/C均一薄膜电极分析49-55
• 3.2.1 PtCuCeO_x/C均一薄膜的电化学性能分析49-51
• 3.2.2 PtCuCeO_x/C均一薄膜的电化学腐蚀51-53
• 3.2.3 PtCuCeO_x/C均一薄膜的XRD分析53
• 3.2.4 PtCuCeO_x/C均一薄膜的STEM表征53-55
• 3.3 本章小结55-56
• 第四章 PtCuCeO_x/C复合薄膜的界面结构探究56-66
• 4.1 PtCuCeO_x/C复合颗粒的表面形貌分析56-57
• 4.2 PtCuCeO_x/C复合薄膜颗粒的元素分布57-60
• 4.3 PtCuCeO_x/C复合薄膜界面结构的探究60-63
• 4.4 本章小结63-66
• 第五章 载体-金属界面结构电子效应的探究66-74
• 5.1 PtCuCeO_x/C复合催化剂表面元素的定性与定量分析66-69
• 5.2 PtCuCeO_x/C复合催化剂表面元素的化学态分析69-72
• 5.3 本章小结72-74
• 第六章 结论与展望74-76
• 6.1 结论74-75
• 6.2 本文研究特色75
• 6.3 展望75-76
• 致谢76-78
• 参考文献78-84
• 附录 (研究生期间发表的论文)84

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1 赵钰萌;PtCuCeO_x复合膜电极的制备及界面结构的探究[D];昆明理工大学;2016年

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本文编号：607187