钯基催化材料对甲酸、乙醇氧化及氧还原电催化研究

发布时间：2017-08-03 20:20

  本文关键词：钯基催化材料对甲酸、乙醇氧化及氧还原电催化研究

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【摘要】：燃料电池由于具有能量效率高、能量转化率高以及污染性低等优点引起了人们广泛的兴趣和关注。为了拓展燃料电池使用范围,使燃料电池性能更加优越,人们对提高电池性能的电催化剂进行了大量研究。电催化剂的催化性能主要和催化材料的组成元素、结构特征以及载体结构与性能有关。本文主要从筛选合适元素比例的钯基合金催化剂和改进催化剂的制备方法这两个方面来提高燃料电池性能的。采用硼氢化钠还原的方法制得具有不同原子比例的PdCu O/C纳米催化剂、PdWO/C纳米催化剂以及通过刻蚀法制得Pd修饰的Cu/C催化剂,分别对乙醇氧化反应过程中催化乙醇氧化反应进行的性能,碱性条件下氧还原反应中催化氧气还原的性能以及酸性溶液中催化甲酸氧化反应进行的性能进行了研究。使用X射线衍射(XRD),X射线光电子能谱(XPS),透射电子显微镜(TEM),扫描电镜能谱仪(EDS)以及电感耦合等离子发射光谱仪(ICP-AES)等表征方法对催化剂的物理性质进行表征。采用循环伏安法(CV)、线性扫描伏安法(LSV)、计时电流法(CA)等电化学测试方法对催化剂的电化学性能、氧化还原反应的催化活性和稳定性进行检测。本论文的主要研究结果如下:1.采用硼氢化钠还原的方法制得的具有不同原子比例的PdCu O/C纳米催化剂中,富含氧化物的Pd0.9Cu0.1/C(Pd/Cu=9:1,前驱体原子比率)催化剂对碱性溶液中乙醇氧化反应具有最好的催化活性。它对乙醇氧化的起始电位值相比于Pd/C催化剂负移了150 mV,峰电流密度是Pd/C催化剂峰电流密度的两倍。而且该富含氧化物的Pd0.9Cu0.1/C催化剂对乙醇氧化过程表现出极好的稳定性和对CO活性中间体的极强耐受性。这表明富含氧化物的Pd0.9Cu0.1/C催化剂是直接乙醇燃料电池的一个具有潜在应用价值的阳极催化剂。2.采用硼氢化钠还原的方法制得的具有不同原子比例的PdWO/C纳米催化剂中,富含氧化物的Pd0.8W0.2/C(Pd/W=8:2,前驱体原子比率)催化剂对碱性条件下氧还原反应拥有最佳的催化活性。在碱性条件下它对氧还原反应的起始电位(0.092V vs Hg/HgO)比Pd/C(-0.065V vs Hg/HgO)正移了157 mV;氧还原反应的电流密度是Pd/C催化剂的两倍多。而且富含氧化物的Pd0.8W0.2/C催化剂对碱性条件下的氧还原反应具有极好的稳定性和甲醇耐受性。这表明富含氧化物的Pd0.8W0.2/C催化剂是氧还原反应阴极电催化剂的良好替代品。3.采用刻蚀Cu模板的方法,制得了一系列不同组分的Pd修饰的Cu/C催化剂,研究了不同刻蚀时间制备的Pd修饰的Cu/C催化剂对甲酸电氧化反应的催化效果。结果表明,在0.2 M的PdCl2溶液中浸泡刻蚀3小时的Pd修饰的Cu/C催化剂对甲酸电氧化反应的催化效果最好。
【关键词】：燃料电池 钯基催化剂 乙醇氧化反应 氧还原反应 甲酸氧化反应
【学位授予单位】：齐鲁工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 符号说明8-9
• 摘要9-10
• ABSTRACT10-12
• 第1章 绪论12-28
• 1.1 燃料电池的概述12-15
• 1.1.1 燃料电池的特点12-13
• 1.1.2 燃料电池的分类13-14
• 1.1.3 燃料电池的结构和工作原理14-15
• 1.2 直接乙醇燃料电池15-20
• 1.2.1 直接乙醇燃料电池的发展15-17
• 1.2.2 直接乙醇燃料电池的结构和工作原理17-19
• 1.2.3 直接乙醇燃料电池阳极催化剂的研究19-20
• 1.3 氧还原反应20-21
• 1.3.1 氧还原反应的研究20
• 1.3.2 氧还原反应研究的必要性20
• 1.3.3 氧还原反应催化剂的研究20-21
• 1.4 直接甲酸燃料电池21-24
• 1.4.1 直接甲酸燃料电池研发的必要性21-22
• 1.4.2 直接甲酸燃料电池的结构和工作原理22-23
• 1.4.3 直接甲酸燃料电池阳极催化剂的研究23-24
• 1.5 铂、钯基催化剂的研究24-26
• 1.5.1 铂、钯基催化剂制备方法24-25
• 1.5.2 铂、钯基合金催化剂的研究25
• 1.5.3 铂、钯基催化剂不同载体的研究25-26
• 1.6 本文主要研究方向和内容26-28
• 第2章 PdCu O/C电催化剂对乙醇电氧化研究28-42
• 2.1 引言28-30
• 2.2 实验部分30-33
• 2.2.1 实验装置30
• 2.2.2 材料、试剂及溶液配制30-31
• 2.2.3 催化剂的制备31-32
• 2.2.4 工作电极的制备32
• 2.2.5 催化剂的表征32-33
• 2.3 结果与讨论33-41
• 2.3.1 物理性质表征33-37
• 2.3.2 电化学性能37-41
• 2.4 结论41-42
• 第3章 含WO_3的PdW/C电催化剂对碱性条件下氧还原反应电催化研究42-54
• 3.1 引言42-43
• 3.2 实验部分43-45
• 3.2.1 实验装置43
• 3.2.2 材料、试剂及溶液配制43-44
• 3.2.3 催化剂的制备44-45
• 3.2.4 工作电极的制备45
• 3.2.5 物理性质表征45
• 3.2.6 电化学测试45
• 3.3 结果讨论45-52
• 3.3.1 物理性质表征45-49
• 3.3.2 电化学性能49-52
• 3.4 结论52-54
• 第4章 刻蚀法制备的Pd修饰的Cu/C电催化剂用于甲酸电氧化研究54-64
• 4.1 引言54-55
• 4.2 实验部分55-58
• 4.2.1 实验装置55-56
• 4.2.2 材料、试剂及溶液配制56-57
• 4.2.3 催化剂的制备57
• 4.2.4 工作电极的制备57
• 4.2.5 物理性质表征57-58
• 4.2.6 电化学测试58
• 4.3 结果与讨论58-63
• 4.3.1 物理性质表征58-60
• 4.3.2 电化学性能60-63
• 4.4 结论63-64
• 第5章 结论64-66
• 参考文献66-80
• 致谢80-82
• 在学期间主要科研成果82

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本文编号：616157