三维自支撑电极材料的制备及其电催化水裂解性能研究

发布时间：2017-08-06 10:01

  本文关键词：三维自支撑电极材料的制备及其电催化水裂解性能研究

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【摘要】：氢气作为清洁燃料在未来的能源版图中将发挥重要作用。电解水制氢反应只生成氢气和氧气,具有成本较低、效率高、环境友好、安全性较好等优点,成为光/电能到化学能转换的理想路径,具有广阔的应用前景,引起世界各国的广泛关注。尽管基于贵金属Pt、Ir等的贵金属化合物表现出优异的催化性能,但地壳储量低、价格高昂限制了其发展应用。因此,设计合成高效、廉价的非贵金属水裂解催化剂是电催化制氢的研究重点。传统的催化材料大多以粉末形式存在,需要使用粘结剂将催化材料固定到产氢电极上,影响了催化剂与电解液的充分接触,降低了有效的电化学活性面积。而且有机粘结剂的使用增加了电极内阻,阻塞了某些反应活性位点,使材料实际催化性能变差。因此,本论文设计合成出Mo2C/碳布(CC)和Cu_2S/泡沫铜(CF)两种自支撑电极材料,提高了活性材料的利用率和电极反应的动力学速率,改善了催化剂的电化学性能。论文主要包括以下内容:(1)以钼酸铵(NH_4)6Mo_7O_(24)和十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为原料,在碳布表面分子自组装形成Mo-CTA/CC超分子聚合物,成功制备了一种多级结构的Mo2C/CC三维自支撑材料。合成过程中,CTAB有效地将钼酸根固定在碳布上,并做为碳源和还原剂参与反应。这种三维自支撑结构,既充分暴露了催化反应活性位点,又使Mo2C与碳布紧密接触而有利于电子传输。电化学测试结果表明:Mo2C/CC材料表现出优异的电催化水裂解产氢性能,在酸性条件下,电流密度达到10 m A/cm2所需过电势为140 m V;经过15 h以上的稳定性测试后,电流密度未衰减;法拉第效率接近100%。(2)以泡沫铜(CF)为基底和铜源,以硫脲为硫源,通过离子诱导法合成出单晶的γ-Cu_2S/CF自支撑材料。γ-Cu_2S致密均匀生长在CF表面,表现出优异的产氢催化性质。在中性条件下,电流密度达到10 m A/cm2所需过电势为190 m V;经过10 h以上的稳定性测试后,电流密度未衰减;法拉第效率接近100%。
【关键词】：碳化钼 硫化亚铜 电催化 水裂解 自支撑
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TQ116.2
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 第1章 绪论10-44
• 1.1 电化水裂解研究背景10-11
• 1.2 电催化水裂解概述11-15
• 1.2.1 三电极系统与电解水机理11-13
• 1.2.2 电化学测试表征方法和性能指标13-15
• 1.3 电解水产氢催化剂的研究进展15-27
• 1.3.1 过度金属碳化物电解水产氢催化剂16-19
• 1.3.2 过度金属硫属化合物电解水产氢催化剂19-22
• 1.3.3 过度金属氮化物电解水产氢催化剂22-23
• 1.3.4 过度金属磷化物电解水产氢催化剂23-25
• 1.3.5 杂原子掺杂的纳米碳电催化产氢性能研究25-27
• 1.4 影响水裂解产氢催化剂性能的因素与改进措施27-29
• 1.5 本文的选题意义和研究内容29-31
• 参考文献31-44
• 第2章 Mo2C/CC三维自支撑材料的制备及其电催化水裂解产氢性能研究44-62
• 2.1 引言44-45
• 2.2 实验部分45-48
• 2.2.1 实验原料与试剂45
• 2.2.2 Mo2C/CC自支撑材料的合成45-46
• 2.2.3 表征仪器及技术指标46-47
• 2.2.4 电极的制备与电化学性能测试47-48
• 2.3 结果与讨论48-54
• 2.3.1 Mo-CTA/CC前驱体的结构分析48-50
• 2.3.2 CTAB的作用研究50-51
• 2.3.3 Mo2C/CC材料的电解水催化性能研究51-52
• 2.3.4 Mo2C/CC催化性能提高分析52-54
• 2.4 本章小结54-55
• 参考文献55-62
• 第3章 Cu_2S/CF三维自支撑材料的制备及其电催化水裂解产氢性能研究62-78
• 3.1 引言62-63
• 3.2 实验部分63-65
• 3.2.1 实验原料与试剂63
• 3.2.2 Cu_2S/CF复合结构的制备63
• 3.2.3 表征仪器63-64
• 3.2.4 电极的制备与电化学性能测试64-65
• 3.3 结果与讨论65-73
• 3.3.1 Cu_2S/CF复合材料的制备及其结构与形貌65-66
• 3.3.2 复合物中Cu的价态分析66-67
• 3.3.3 探究乙酸钴对Cu_2S生成的影响67-69
• 3.3.4 泡沫铜基底的作用69-70
• 3.3.5 Cu_2S/CF材料催化性能研究70-73
• 3.3.6 材料催化性能分析73
• 3.4 本章小结73-74
• 参考文献74-78
• 作者简介78-79
• 攻读硕士学位期间的研究成果79-80
• 致谢80

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本文编号：629347