廉价、高效CdS纳米棒基光催化剂的制备、表征及可见光分解水制氢研究

发布时间：2017-08-08 15:15

  本文关键词：廉价、高效CdS纳米棒基光催化剂的制备、表征及可见光分解水制氢研究

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【摘要】：具有适宜带隙结构的CdS光催化剂在可见光分解水产氢上具有重要应用前景。然而,CdS需要在负载Pt、Pd、Ir等贵金属助催化剂后才能表现出显著的光解水产氢活性。考虑到贵金属的稀缺性和其昂贵价格,开发一种新的制备方法,以实现合成高催化活性样品的同时尽量减少贵金属助催化的使用量,或者开发一种替代型的非贵金属助催化剂已迫在眉睫。基于此,本研究主要致力于这两方面:在研究(一)中,我们首次通过一步溶剂热法来制备Pt金属修饰的CdS纳米棒(Pt/CdS-N)。通过一步溶剂热处理,同时实现了六方相一维结构CdS纳米棒(CdS-N)的形成和Pt在其表面的沉积。与其他经典的如浸渍还原沉积、光还原沉积、原位光还原沉积法相比,该制备方法简单、高效,且所得光催化剂在Pt的负载量仅为0.06%(wt.%)时即可表现出高效产氢活性。在300 W氙灯的可见光照射下(λ400 nm),产氢速率由纯CdS-N的2.1显著提升至10.29 mmol?h-1?g-1。该Pt负载量显著低于普遍报道的Pt最佳值(0.5-2%)。虽然Pt负载量为0.5%的样品表现出最大产氢速率,但从提升系数的角度来看,0.06%低负载量的样品对产氢活性的提升却更为显著,Pt的有效利用率更高。权衡产氢速率和Pt用量,0.06%的这一负载量更具应用价值。通过系列表征结果,我们将样品的高产氢活性和稳定性归因于Cd S的一维结构和Pt在其表面上的高分散。除Pt外,该制备方法同样适用于合成其他贵金属修饰的CdS。在负载量为0.06%时,所得样品的产氢速率为Ru/CdS-N(12.89)Pt/CdS-N(10.29)Pd/CdS-N(6.72)CdS-N(2.1 mmol?h-1?g-1)。该部分研究结果表明,所开发的一步溶剂热法在没有过度降低Cd S产氢效率的情况下,可显著减少贵金属助催化剂用量。研究也为制备高效稳定的其他硫化物型光催化剂提供了借鉴;另一方面,在研究(二)中,我们重点研究了非贵金属Mo S2助催化剂的原位光还原合成及其对CdS-N的产氢活性影响,以探索Mo S2代替贵金属的可能性。在这部分研究中,我们以硫钼酸铵为前驱物,通过简单的原位光还原将Mo S2沉积在CdS纳米棒表面。当催化剂用量为0.05 g,Mo S2负载量仅为0.2%(wt.%)时,所得样品的产氢活性从单体的127显著提高到404μmol h-1,并且其活性高于浸渍还原和分步光还原沉积法所得的Mo S2/CdS-N样品。MoS2颗粒与Cd S之间的密切接触,对于提高电子的分离效率,更好的利用可见光,进而提高光催化活性起到了十分关键的作用。
【关键词】：光催化 CdS纳米棒 贵金属 溶剂热 硫化钼 助催化剂
【学位授予单位】：淮北师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要4-5
• abstract5-9
• 第一章 绪论9-21
• 1.1 研究背景9
• 1.2 光解水基本原理9-10
• 1.3 影响光催化活性的因素10-13
• 1.3.1 带边位置的影响11
• 1.3.2 晶体结构的影响11-12
• 1.3.3 粒径和比表面积的影响12
• 1.3.4 晶格缺陷的影响12-13
• 1.4 催化剂表面助催化剂的沉积13-14
• 1.5 本课题的立题依据和研究任务14-16
• 1.5.1 立题依据14-15
• 1.5.2 研究任务15-16
• 参考文献16-21
• 第二章 Pt/Cd S可见光催化剂的制备及产氢研究21-51
• 2.1 引言21-22
• 2.2 实验22-25
• 2.2.1 实验试剂22-23
• 2.2.2 实验仪器与设备23-24
• 2.2.3 光催化剂的制备24-25
• 2.2.4 催化剂光解水产氢活性的测试25
• 2.3 实验结果与讨论25-43
• 2.3.1 X射线粉末衍射(XRD)分析25-27
• 2.3.2 紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)分析27-29
• 2.3.3 形貌分析29-32
• 2.3.4 X-射线光电子能谱(XPS)分析32-33
• 2.3.5 N2吸附-脱附分析33-34
• 2.3.6 催化剂光解水产氢活性测试34-41
• 2.3.7 催化剂稳定性测试41-43
• 2.4 光电化学分析43-44
• 2.5 结论44-45
• 参考文献45-51
• 第三章 MoS_2/CdS催化剂的制备及光解水制氢研究51-69
• 3.1 引言51-52
• 3.2 实验部分52-54
• 3.2.1 实验试剂52
• 3.2.2 实验仪器52-53
• 3.2.3 光催化剂的制备53-54
• 3.2.3.1 CdS-N的制备53
• 3.2.3.2 MoS_2/CdS-N的制备53-54
• 3.2.4 光催产氢活性测试54
• 3.3 实验结果与讨论54-59
• 3.3.1 XRD分析54-55
• 3.3.2 UV-Vis DRS分析55-56
• 3.3.3 SEM、TEM和EDS分析56-58
• 3.3.4 XPS分析58-59
• 3.4 产氢活性评价59-62
• 3.5 PL及光电化学分析62-64
• 3.6 结论64-65
• 参考文献65-69
• 第四章 小结与展望69-70
• 攻读硕士学位期间出版或发表的论著、论文70-71
• 致谢71

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3 ;炭与TiO_2光催化剂的复合及协同作用研究进展[J];中国光学与应用光学文摘;2004年06期

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8 吴保朝;丁正新;付贤智;员汝胜;;TiO_2/M_xO_y/SiO_2纤维态光催化剂的制备及催化性能研究[A];第七届全国催化剂制备科学与技术研讨会论文集[C];2009年

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8 ;日本开发出一种高效分解水的新型催化剂[N];中国高新技术产业导报;2002年

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