瓦斯气体在碳化硅表面的吸附动力学研究

发布时间：2017-08-12 01:15

  本文关键词：瓦斯气体在碳化硅表面的吸附动力学研究

  更多相关文章： 碳化硅(001)表面 吸附特征 瓦斯气体 过渡态

【摘要】：碳化硅优异的物化特性突出了它作为气敏器件不二选择的地位。本文工作以瓦斯气体在Si C表面吸附为主要研究,其中除了选取CO分子和CH4分子为吸附气体外,还考虑CH3O分子在Si C(001)表面的吸附过程。使用Materials Studio软件对吸附过程进行数值模拟,选取Si C(001)-(2×2)、Si C(001)-(3×2)和Si C(001)-(3×3)三种超晶胞模型吸附CO分子和CH3O分子,比较CO分子和CH3O分子在这三种不同超晶胞结构的四种不同吸附位置,分析了最佳吸附位置、空间结构参数变化、电子态密度、电荷转移以及相应的轨道作用等吸附参量,并对气体分子在Si C表面不同覆盖度情况下的吸附特征做了简短的比较,找出了其中最佳的吸附模型。选取Si C(001)-(2×2)结构,在其表面分别掺杂浓度为0、0.25、0.5、0.75和1的铝原子进行了比较研究,得出了在不同铝原子的掺杂浓度下Si C结构的变化规律,其中以铝原子掺杂浓度0.25为对象,研究CO分子在其表面四种不同位置的吸附情况。考虑到CH4的空间结构特殊性,以Si C(001)-(3×3)表面为基底,通过搜索过渡态,研究CH4分子中四个氢原子逐步分解后在碳化硅表面吸附的脱氢吸附,得到了各过渡态下CH4分子的吸附动力学规律。对吸附结果分析可知,CO和CH3O分子在Si C(001)三种不同超晶胞结构表面吸附时发生了化学吸附,最稳定吸附位置均为桥位,而随覆盖度增加,吸附能减少,Si C禁带宽度变宽,键长键角发生不规则的变化。由于能量相近,吸附中CO分子中原子的S态和P态与Si C中原子的S态和P态相互作用,CH3O分子中的S、P态和Si C表面的S态和P态相互作用,二者主要是C的S和P轨道参与作用。在Si C(001)表面掺入不同比例的铝原子后发现,随着掺入铝原子比例增加,晶胞的晶格常数变大,活性增强,且在其表面吸附CO后,相对于表面Si原子,O原子更倾向于与Al原子发生相互作用。在CH4脱去一个氢原子变为甲基和H原子的过程中能量最低而最稳定,最不容易发生。本文所得结论可以为稀薄气体检测提供依据,为以碳化硅为基底的传感器研发提供理论指导意义。
【关键词】：碳化硅(001)表面 吸附特征 瓦斯气体 过渡态
【学位授予单位】：西安科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O647.3
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 1 绪论10-14
• 1.1 研究背景及意义10
• 1.2 国内外研究现状10-13
• 1.2.1 碳化硅表面研究现状10-11
• 1.2.2 碳化硅表面吸附研究现状11-12
• 1.2.3 碳化硅表面掺杂研究现状12
• 1.2.4 存在不足12-13
• 1.3 主要研究内容13-14
• 2 理论基础及计算方法14-20
• 2.1 第一性原理概要14-18
• 2.1.1 Hartree-Fock近似14-15
• 2.1.2 密度泛函理论DFT(Density Functional Theory)15-17
• 2.1.3 赝势方法17-18
• 2.1.4 确定化学反应路径和寻找过渡态的方法18
• 2.2 MS软件及CASTEP模块和DMol3介绍：18-20
• 2.2.1 CASTEP软件包18-19
• 2.2.2 CASTEP的相关设置19
• 2.2.3 DMol3模块介绍19-20
• 3 表面吸附和表面模型20-22
• 3.1 表面吸附20-21
• 3.1.1 表面吸附20
• 3.1.2 脱氢吸附20-21
• 3.2 计算模型的构建21-22
• 4 CO分子在SiC(001)表面的吸附22-45
• 4.1 CO分子在SiC(001)-(2×2)表面的吸附22-28
• 4.1.1 SiC(001)-(2×2)以及CO分子在SiC(001)-(2×2)表面吸附的结构22-23
• 4.1.2 CO分子在SiC(001)-(2×2)表面的吸附能及结构参数变化23-24
• 4.1.3 CO分子在SiC(001)-(2×2)表面吸附时电荷转移24-26
• 4.1.4 CO分子吸附在SiC(001)-(2×2)表面的态密度分析26-27
• 4.1.5 CO分子吸附在SiC(001)-(2×2)表面的前线轨道分析27-28
• 4.2 CO分子在SiC(001)-(3×2)表面的吸附28-34
• 4.2.1 SiC(001)-(3×2)结构以及CO分子在SiC(001)-(3×2)表面吸附的结构28-29
• 4.2.2 CO分子在SiC(001)-(3×2)表面的吸附能及结构参数变化29-30
• 4.2.3 CO分子在SiC(001)-(3×2)表面吸附时电荷转移30-32
• 4.2.4 CO分子吸附在SiC(001)-(3×2)表面的态密度分析32-33
• 4.2.5 CO分子吸附在SiC(001)-(3×2)表面的前线轨道分析33-34
• 4.3 CO分子在SiC(001)-(3×3)表面吸附34-39
• 4.3.1 SiC(001)-(3×3)及CO分子在SiC(001)-(3×3)表面吸附的结构34-35
• 4.3.2 CO分子在SiC(001)-(3×3)表面的吸附能及结构参数变化35
• 4.3.3 CO分子在SiC(001)-(3×3)表面吸附时电荷转移35-37
• 4.3.4 CO分子吸附在SiC(001)-(3×3)表面的态密度分析37-38
• 4.3.5 CO分子吸附在SiC(001)-(3×3)表面的前线轨道分析38-39
• 4.4 CO分子以三种不同覆盖度在SiC(001)表面的吸附情况比较39-40
• 4.5 掺入不同浓度铝原子之后SiC(001)-(2×2）结构40-42
• 4.5.1 掺入不同浓度铝原子后SiC(001)-(2×2）结构图40-41
• 4.5.2 SiC(001)-(2×2)结构掺入不同浓度铝原子时电荷布居数及能量的比较41-42
• 4.6 表面掺杂铝原子后不同吸附的结构图42-45
• 4.6.1 铝原子掺杂比为 0.25时CO分子吸附在SiC(001)-(2×2)表面的结构42
• 4.6.2 CO分子在铝原子掺杂比 0.25的SiC(001)-(2×2)表面的吸附能及结构参数变化42-43
• 4.6.3 CO分子在铝原子掺杂比为 0.25时SiC(001)-(2×2)表面的态密度图43-45
• 5 甲氧基分子在SiC(001)表面的吸附45-62
• 5.1 CH_3O分子在SiC(001)-(2×2)表面的吸附45-50
• 5.1.1 CH_3O分子在SiC(001)-(2×2)不同位置的吸附结构45
• 5.1.2 CH_3O分子在SiC(001)-(2×2)表面的吸附能及结构参数变化45-46
• 5.1.3 CH_3O分子在SiC(001)-(2×2)表面吸附时电荷转移46-47
• 5.1.4 CH_3O分子吸附在SiC(001)-(2×2)表面不同位置的态密度47-49
• 5.1.5 CH_3O分子吸附在SiC(001)-(2×2)表面的前线轨道分析49-50
• 5.2 CH_3O分子在SiC(001)-(3×2)表面的吸附50-55
• 5.2.1 CH_3O分子在SiC(001)-(3×2)表面吸附结构50
• 5.2.2 CH_3O分子在SiC(001)-(3×2)表面的吸附能及结构参数变化50-51
• 5.2.3 CH_3O分子在SiC(001)-(3×2)表面吸附时电荷转移51-52
• 5.2.4 CH_3O分子吸附在SiC(001)-(3×2)表面不同位置的态密度52-54
• 5.2.5 CH_3O分子吸附在SiC(001)-(3×2)表面的前线轨道分析54-55
• 5.3 CH_3O分子在SiC(001)-(3×3)表面的吸附55-60
• 5.3.1 CH_3O分子在SiC(001)-(3×3)表面吸附结构55
• 5.3.2 CH_3O分子在SiC(001)-(3×3)表面的吸附能及结构参数变化55-56
• 5.3.3 CH_3O分子在SiC(001)-(3×3)表面吸附时电荷转移56-57
• 5.3.4 CH_3O分子吸附在SiC(001)-(3×3)表面不同位置的态密度57-59
• 5.3.5 CH_3O分子吸附在SiC(001)-(3×3)表面的前线轨道分析59-60
• 5.4 CH_3O分子以三种不同覆盖度在SiC(001)表面的吸附情况比较60-62
• 6 CH4吸附在SiC(001)-(3×3)表面的脱氢吸附62-66
• 6.1 CH_4-CH_3+H62-63
• 6.2 CH_3-CH_2+H63-64
• 6.3 CH_2-CH+H64-65
• 6.4 CH-C+H65-66
• 7 结论与展望66-68
• 7.1 结论66-67
• 7.2 展望67-68
• 致谢68-69
• 参考文献69-72
• 附录72

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前6条

1 周鹏力;史茹倩;何静芳;郑树凯;;B-Al共掺杂3C-SiC的第一性原理研究[J];物理学报;2013年23期

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本文编号：659080