钙钛矿型混合离子电子导体制备及其催化热解木质素性能的研究

发布时间：2017-08-13 22:01

  本文关键词：钙钛矿型混合离子电子导体制备及其催化热解木质素性能的研究

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【摘要】：木质素是地球上仅次于纤维素的第二大可再生生物质资源。然而,绝大部分被用作廉价燃料烧掉、废弃堆积或排到河流,不但严重污染环境,更造成了资源的极大浪费。仅有不足2%用于生产胶黏剂、防锈剂、染料分散剂、稀释剂、表面活性剂等高附加值产品,所以木质素高效利用程度低是目前存在的一个重要问题。本课题首先采用固相法和溶胶凝胶法两种方法来制备钙钛矿混合离子电子导体LaTix Fe1-xO3催化剂,通过XRD、FTIR和SEM表征,考察了含量,合成方法和温度对钙钛矿混合离子电子导体催化剂LaTixFe1-x O3的结构和形貌的影响,然后以甘蔗渣木质素为原料,以固相法制备的LaTi_(0.2)Fe_(0.8)O_3和LaTi_(0.2)Fe_(0.8)O_3?Fe_2O_3为催化剂,在固定床反应器上催化热解木质素,来获得高附加值液相芳基产物。通过液相产物的产率和催化剂反应后的结构与形貌考察了催化剂的催化活性和催化剂的循环利用。采用FTIR、GC-MS对液相产物进行了成分分析。研究得到的结果如下:(1)固相法和溶胶凝胶法合成的钙钛矿催化剂LaTi_(0.2)Fe_(0.8)O_3具备良好的正交钙钛矿型结构。与溶胶凝胶法相比,固相法合成的钙钛矿相纯度较低,有La2O3杂峰,但其产量高,可作为后续实验的催化剂制备方法。其制备催化剂的最佳焙烧温度为1000℃。(2)热重分析结果表明,木质素失重主要发生在180-500℃。综合考虑热解效率和液体产物产率最大化,选取催化热解温度为500℃。(3)以钙钛矿混合离子电子导体LaTi_(0.2)Fe_(0.8)O_3为催化剂,在固定床反应器上催化热解甘蔗渣木质素,LaTi_(0.2)Fe_(0.8)O_3催化剂可以有效地为催化木质素热解反应提供晶格氧。1:1(质量比)的木质素热解产品产量更高且具有更好的选择性,并且反应后LaTi_(0.2)Fe_(0.8)O_3催化剂具有良好的稳定性。其液相产物中芳基类化合物选择性可达41.55%,收率可达73.75mg/g木质素。(4)相同条件下,催化剂Fe_2O_3、LaTi_(0.2)Fe_(0.8)O_3、Fe_2O_3?LaTi_(0.2)Fe_(0.8)O_3催化氧化木质素时,发现Fe_2O_3?LaTi_(0.2)Fe_(0.8)O_3具有更好的催化氧化性能。其液相产物中芳基化合物选择性可高达53.89%,并且芳基化合物收率可高达132.03mg/g木质素。(5)固相法合成的催化剂Fe_2O_3·LaTi_(0.2)Fe_(0.8)O_3进行催化热解木质素后,Fe_2O_3被木质素还原,经过氧化反应后,其晶相可保持不变,证实复合催化剂具有良好的稳定性和反应活性,达到循环利用目的。三次氧化循环后液相产物产率仍可达到17.52%。
【关键词】：固相法 钙钛矿 混合离子电子 木质素 催化热解
【学位授予单位】：东北石油大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;O636.2
【目录】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-7
• 创新点摘要7-10
• 第一章 文献综述10-29
• 1.1 钙钛矿混合离子电子导体概述10
• 1.2 钙钛矿型混合离子电子导体制备方法10-15
• 1.2.1 固相反应法10-11
• 1.2.2 共沉淀法11-12
• 1.2.3 溶胶凝胶法12-13
• 1.2.4 水热合成法13
• 1.2.5 自燃烧法13-14
• 1.2.6 模板剂法14-15
• 1.3 钙钛矿型混合离子电子导体的应用15-26
• 1.3.1 钙钛矿型混合离子电子导体在能源转化中的应用15-19
• 1.3.2 钙钛矿型混合离子电子导体在污染物处理中的应用19-26
• 1.4 本研究的立题依据、目的和意义26-28
• 1.4.1 课题来源26
• 1.4.2 课题背景26-27
• 1.4.3 研究目的与意义27-28
• 1.5 研究内容与方法28-29
• 1.5.1 研究内容与工艺流程28
• 1.5.2 研究方案与技术路线28-29
• 第二章 钙钛矿混合离子电子导体催化剂的制备29-38
• 2.1 实验药品和仪器29-30
• 2.1.1 实验药品29-30
• 2.1.2 实验仪器30
• 2.2 钙钛矿混合离子电子导体催化剂LaTi_xFe_(1-x)O_3的制备30-31
• 2.2.1 固相法30
• 2.2.2 溶胶凝胶法30-31
• 2.3 钙钛矿混合离子电子导体的表征方法31-32
• 2.3.1 X射线衍射（XRD）技术31
• 2.3.2 表面形貌测定技术31-32
• 2.3.3 傅里叶红外光谱（FTIR）分析技术32
• 2.4 实验结果与分析32-37
• 2.4.1 不同配比的影响32-35
• 2.4.2 不同制备方法的影响35-36
• 2.4.3 不同焙烧温度的影响36-37
• 2.5 本章小结37-38
• 第三章 钙钛矿混合离子电子导体催化剂LaTi_(0.2)Fe_(0.8)O_3催化热解木质素性能的研究38-47
• 3.1 实验药品和仪器38-39
• 3.1.1 实验药品38-39
• 3.1.2 实验仪器39
• 3.2 热解实验步骤39
• 3.3 催化热解的结果和分析39-46
• 3.3.1 木质素的表征39-41
• 3.3.2 热重分析41-42
• 3.3.3 产物分析42-46
• 3.4 本章小结46-47
• 第四章 Fe_2O_3/La Ti_(0.2)Fe_(0.8)O_3复合催化剂催化氧化木质素性能研究47-58
• 4.1 仪器和药品47-48
• 4.1.1 药品47
• 4.1.2 仪器47-48
• 4.2 实验步骤48
• 4.2.1 复合催化剂的制备48
• 4.2.2 固定床反应过程48
• 4.3 实验结果与分析48-57
• 4.3.1 催化剂的表征48-49
• 4.3.2 产物分析49-57
• 4.4 本章小结57-58
• 结论58-59
• 参考文献59-69
• 攻读硕士学位期间的科研成果69-71
• 致谢71-72

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1 鲁雄刚,李福q，

本文编号：669190