离子液体吸收气体的预测型热力学模型及实验研究

发布时间：2017-08-14 04:01

  本文关键词：离子液体吸收气体的预测型热力学模型及实验研究

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【摘要】：本文在研究离子液体低温下捕集合成气中CO2的基础上,考察了在离子液体中加入ZIFs后对体系耦合吸收吸附CO2及CO过程的强化作用。本文首先合成了ZIF-7和ZIF-8两种金属-有机骨架材料,并对材料进行XRD表征,考察产品的物相、结构是否与标准物质一致,验证实验合成方法的准确性。使用GCMC方法在Materials Studio软件包上模拟计算C02及CO在ZIFs中的吸附等温线,并与文献数据进行对比,确定本文所选晶胞、力场及相关参数的准确可靠性。本文采用等体积饱和法测量了在温度298.2K下,C02在[BMIM][BF4]中的溶解度,以及在温度293.2 K下,CO在[BMIM][BF4]中的溶解度,并将实验结果与在相同条件下的文献值进行对比,实验值与文献值的平均相对误差分别为5.35%、8.76%,确定了实验方法的准确性。实验测量了温度范围243.2-298.2 K,压力范围0-35 bar下,CO2(CO)在离子液体[BMIM][BF4]中的溶解度,并用UNIFAC模型预测实验结果,实验值与预测值的平均相对误差分别为7.98%、5.01%,验证了UNIFAC模型在低温下对ILs吸收CO2(CO)溶解度预测的准确性。本文测量了温度范围243.2-298.2 K,压力范围0-35 bar下,CO2在[BMIM][BF4]+ZIF-7(WZIF-7=0.05,0.10)和[BMIM][BF4]+ZIF-8(WZIF-8=0.05,0.10)体系下的溶解度,以及CO在[BMIM][BF4]+ZIF-7(WZIF-7=0.05, 0.10,0.15)(?)口[BMIM][BF4]+ZIF-8(wZIF-8=0.05,0.10,0.15)体系下的溶解度。实验结果表明,ZIF-8的加入增大了ILs吸收CO2的溶解度,随着添加ZIF-8的质量分数越大,CO2在ILs+ZIF-8中的溶解度越大,其强化吸收的效果越明显；ZIF-7在低压下随着质量分数的增大,CO2在ILs+ZIF-7中的溶解度增大,而当实验压力较高时,ZIF-7的加入反而抑制了ILs吸收CO2的效果。由于CO在ILs中的溶解度远低于其在ZIFs中的吸附量,因此ZIFs的加入显著的增大了ILs吸收CO的溶解度。利用杠杆规则分别将UNIFAC模型预测ILs-CO2(CO)体系的气体溶解度与GCMC方法计算ZIFs-CO2(CO)体系的气体吸附模拟值线性拟合后,并将预测值与实验值对比,实验结果符合杠杆规则的预测,表明在耦合吸收吸附过程中ILs与ZIFs之间并无协同作用产生,而是各自发挥吸收和吸附的效果。
【关键词】：离子液体 金属-有机骨架材料 UNIFAC模型 GCMC CO_2 CO
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X701;O645.1
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-14
• 符号说明14-16
• 第一章 文献综述16-28
• 1.1 研究背景16-18
• 1.1.1 全球气候变暖的危害16
• 1.1.2 二氧化碳的简介16-17
• 1.1.3 二氧化碳捕集的方法17-18
• 1.1.3.1 吸收法17
• 1.1.3.2 吸附法17-18
• 1.1.3.3 膜分离法18
• 1.2 离子液体的简介和应用18-21
• 1.2.1 离子液体的简介18-19
• 1.2.2 离子液体的应用19-21
• 1.2.2.1 气体的吸收与分离19-20
• 1.2.2.2 其它领域的应用20-21
• 1.3 金属-有机骨架材料的研究进展21-23
• 1.3.1 金属-有机骨架材料的简介21-22
• 1.3.1.1 含羧基配体的MOFs21-22
• 1.3.1.2 含氮杂环配体的MOFs22
• 1.3.2 金属-有机骨架材料的合成方法22-23
• 1.4 相平衡理论23-26
• 1.4.1 相平衡的测定方法23-24
• 1.4.2 相平衡的计算方法24-26
• 1.4.2.1 van der Waals方程24-25
• 1.4.2.2 R-K方程25
• 1.4.2.3 SRK方程25-26
• 1.4.2.4 P-R方程26
• 1.5 课题的意义及内容26-28
• 1.5.1 课题的意义26-27
• 1.5.2 课题的内容27-28
• 第二章 预测型热力学模型28-36
• 2.1 UNIFAC模型28-31
• 2.1.1 UNIFAC模型简介28-29
• 2.1.2 基团拆分方法29-30
• 2.1.3 气体溶解度的UNIFAC模型预测30
• 2.1.4 UNIFAC模型相互作用参数30-31
• 2.2 ZIFs吸附气体的模拟方法31-34
• 2.2.1 巨正则系综蒙特卡洛法31
• 2.2.2 ZIFs的结构模型31-32
• 2.2.3 力场参数及模拟细节32-33
• 2.2.4 GCMC方法的验证33-34
• 2.3 本章小结34-36
• 第三章 实验方法36-44
• 3.1 ZIFs的合成与表征36-39
• 3.1.1 实验原料及仪器36
• 3.1.2 ZIFs的合成方法36-37
• 3.1.2.1 ZIF-7的合成步骤36-37
• 3.1.2.2 ZIF-8的合成步骤37
• 3.1.3 ZIFs的表征37-39
• 3.1.3.1 XRD表征37-39
• 3.2 实验步骤和分析方法39-42
• 3.2.1 实验原料和仪器39-40
• 3.2.2 实验装置40
• 3.2.3 实验步骤40-41
• 3.2.4 实验分析方法41-42
• 3.3 本章小结42-44
• 第四章 ILs与ZIFs耦合吸收吸附CO_2研究44-58
• 4.1 实验可靠性分析44-45
• 4.2 ILs吸收CO_2的结果与分析45-47
• 4.3 ZIFs吸附CO_2的结果与分析47-48
• 4.4 ILs-ZIFs吸收吸附捕集CO_248-55
• 4.5 本章小结55-58
• 第五章 ILs与ZIFs耦合吸收吸附CO研究58-72
• 5.1 ILs吸收CO的结果与分析58-59
• 5.2 ZIFs吸附CO的结果与分析59-61
• 5.3 ILs-ZIFs吸收吸附捕集CO61-70
• 5.4 本章小结70-72
• 第六章 结论72-74
• 参考文献74-80
• 致谢80-82
• 研究成果及发表的学术论文82-84
• 作者和导师简介84-85
• 附件85-86

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本文编号：670606