纳米多孔金条带复合金属氧化物电极的制备及析氧性能研究

发布时间：2017-08-17 13:23

  本文关键词：纳米多孔金条带复合金属氧化物电极的制备及析氧性能研究

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【摘要】：随着能源消耗和环境问题的增加,寻找低成本、可以大规模生产且环境友好型能源的方法成为我们势在必行的事情。氢能作为二次能源,是21世纪最具发展潜力的清洁能源。电解水是生产氢气的一种重要方法,但是高过电位和低反应动力学的析氧反应严重制约其发展。因此,发展高效、低成本的析氧催化剂是氢能大规模应用的关键因素。贵金属基催化剂虽然表现出优异的催化活性,但是高昂的价格以及储量有限等特点限制了其大规模应用,所以进一步提高催化活性,同时降低消耗是发展贵金属基催化剂的重点。另一方面,非贵金属基催化剂,如第一排过渡金属氧化物,因其低廉的价格、储量丰富及相对较好的催化活性也引起人们越来越多的关注。但是过渡金属氧化物本身较低的电导率影响了整个电极材料的催化性能。为此,研究者们为了解决这些问题,提出了各种方法,如减小催化剂的尺寸,在晶体表面增加高指数晶面以及负载纳米尺寸的催化剂到具有大比表面积的基体上来提高活性物质的催化活性和减小消耗。本文利用纳米多孔金的高比表面积、高电导率以及强电负性等特点,通过电镀的方式将金属氧化物生长在其上,制备出自支撑、一体化且具有柔韧性的实体/纳米多孔金/金属氧化物的复合电极结构,获得了稳定、高效的催化性能。本论文的研究内容有以下两个部分:1、钴因为储量丰富,而且钴的氧化物表现出好的OER活性,可作为低成本电催化析氧催化剂替代贵金属基氧化物在碱性电解液中的应用。通过恒流电镀的方法将钴的氧化物沉积在S/NP Au条带上,制备出一体化的S/NP Au/Co氧化物复合电极。S/NP Au复合结构一方面可以提高电子和离子在电极中的传输速度,另一方面金是电负性最强的金属,可以作为电子冷肼使钴易被氧化成具有催化活性的高价态。因此S/NP Au/Co氧化物复合电极表现出很好的催化性能,获得10 m A cm-2的电流密度仅需320 m V的过电位。24小时稳定性测试后的电流密度衰减程度很小。2、氧化铱是电催化析氧反应性能最好的金属氧化物之一,但是其高昂的价格以及在地球中的储量限制了其大规模应用。通过循环伏安法将氧化铱电沉积在NP Au条带上,制备出一体化的NP Au/Ir O2复合电极,表现出优秀的析氧催化活性,电流密度为10 m A cm-2时的过电位仅0.276 V。此研究结果表明这种一体化独特的电极结构是有效利用贵金属基催化剂并且提高催化性能的有效途径。
【关键词】：金属氧化物 纳米多孔金 电化学析氧反应 水分解
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 第1章 绪论10-34
• 1.1 制氢技术的研究现状11-15
• 1.1.1 燃料处理11-14
• 1.1.2 非重整制氢14-15
• 1.2 碱性电解水制氢的研究现状15-17
• 1.3 析氧电极材料的研究现状17-28
• 1.3.1 贵金属基催化剂18-21
• 1.3.2 非贵金属基催化剂21-28
• 1.4 导电多孔金属在电化学催化反应中的应用28-32
• 1.4.1 纳米多孔金属的制备28-31
• 1.4.2 纳米多孔金属在电化学催化反应中的应用31-32
• 1.5 本论文研究内容32-34
• 第2章 纳米多孔金条带复合钴的氧化物电极的制备及析氧性能研究34-46
• 2.1 引言34-35
• 2.2 实验部分35-36
• 2.2.1 S/NP Au/Co的氧化物复合电极的制备35
• 2.2.2 S/NP Au/Co的氧化物复合电极的结构与形貌表征35-36
• 2.2.3 S/NP Au/Co的氧化物复合电极电化学性能表征36
• 2.3 结论与讨论36-44
• 2.3.1 S/NP Au/Co的氧化物复合电极的结构与形貌表征36-41
• 2.3.2 S/NP Au/Co的氧化物复合电极电化学性能表征41-44
• 2.4 本章小结44-46
• 第3章 纳米多孔金条带复合氧化铱电极的制备及析氧性能研究46-58
• 3.1 引言46-47
• 3.2 实验部分47-48
• 3.2.1 NP Au/IrO2复合电极的制备47-48
• 3.2.2 NP Au/IrO2复合电极结构与形貌表征48
• 3.2.3 NP Au/IrO2复合电极电化学性能表征48
• 3.3 结果与讨论48-57
• 3.3.1 NP Au/IrO2复合电极的结构与形貌表征48-51
• 3.3.2 NP Au/IrO2复合电极电化学性能表征51-57
• 3.4 本章小结57-58
• 第4章 结论58-60
• 参考文献60-78
• 致谢78-79

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本文编号：689228