负载型碳纤维催化剂的制备及其对甲苯催化燃烧性能的研究

发布时间：2017-08-17 14:19

  本文关键词：负载型碳纤维催化剂的制备及其对甲苯催化燃烧性能的研究

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【摘要】：城市挥发性有机化合物(VOCs)的排放量与日俱增,苯类VOCs的污染问题尤为突出,催化燃烧是最有效的VOCs净化技术之一,当务之急是高效低廉催化剂的研制。基于MnCeOx复合过渡金属氧化物的高催化活性和活性炭纤维(ACF)的高比表面积,本文以ACF为载体,Mn-Ce二元金属复合物为催化活性成分,采用浸渍法制备Mn-Ce/ACF催化剂用于甲苯的催化燃烧特性研究。采用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、光电子能谱(XPS)等现代表征技术分析催化剂的结构特征,揭示催化剂制备过程、运行参数和甲苯催化活性影响之间的构效关系,重点探究ACF酸性基团作用机制、Mn-Ce相互作用和MnCeOx形貌的影响。MnCeOx的晶型、形貌和分散度是影响催化活性的关键。载体酸改性可引入丰富的含氧官能团,不仅提升甲苯的吸附容量,还具有靶向引导作用,促使氧化物分散均匀,原始ACF和碱处理ACF负载的MnCeOx结晶度较高；催化剂制备最佳工艺是采用过饱和浸渍液一步法,控制总负载量为10%,焙烧温度为450℃,主要由于MnCeOx固溶体的形成与分散均匀；通过浸渍顺序的改变发现,前驱体的共混和氧化物晶型结构限制了固溶体的形成,Mn进入CeO2中构成固溶体,这种形态无定型并具有结构缺陷。Mn-Ce/ACF催化剂具有良好的稳定性,在230℃下运行10h保持85%以上的转化率。空气中的氧气不断转化为吸附氧,再转为体相氧；反应后的催化剂晶型没有变化,Mn4+含量下降,Ce4+转化为了Ce3+；甲苯的降解机理较为复杂,推测有三种路径,以甲基氧化与苯环开环为主。
【关键词】：挥发性有机物 催化燃烧 碳纤维 表面官能团 MnCeO_x
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;X51;X701
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-14
• 第一章 绪论14-30
• 1.1 研究背景14-19
• 1.1.1 挥发性有机污染物的排放现状14-17
• 1.1.2 VOCs的净化技术17-18
• 1.1.3 催化燃烧的特点18-19
• 1.2 催化燃烧的研究基础19-26
• 1.2.1 催化剂种类与发展趋势19-21
• 1.2.2 锰基催化剂与复合催化剂21-22
• 1.2.3 碳基载体与碳纤维改性22-25
• 1.2.4 过渡金属催化燃烧机理25-26
• 1.3 本文研究意义26-30
• 1.3.1 本文研究内容与目的27
• 1.3.2 技术线路图27-30
• 第二章 碳纤维的改性对甲苯净化的影响30-56
• 2.1 试验部分30-39
• 2.1.1 试剂与设备30-31
• 2.1.2 催化剂制备31-33
• 2.1.3 催化剂吸附试验33-35
• 2.1.4 催化剂活性评价35-36
• 2.1.5 催化剂表征手段36-39
• 2.2 改性碳纤维表征39-46
• 2.2.1 表面酸性的表征39-42
• 2.2.2 改性碳纤维孔结构表征42-44
• 2.2.3 负载碳纤维的表征44-46
• 2.3 ACF和改性ACF吸附性能46-51
• 2.3.1 ACF的吸附性能46-48
• 2.3.2 改性ACF的吸附性能48-51
• 2.4 ACF改性对催化剂活性的影响51-54
• 2.4.1 碳纤维改性对催化剂活性的影响51-53
• 2.4.2 表面基团与催化活性的关系53-54
• 2.5 本章小结54-56
• 第三章 MnCeOx制备参数对甲苯催化性能的影响56-74
• 3.1 试验部分56-58
• 3.1.1 试验试剂与设备56
• 3.1.2 催化剂制备56-58
• 3.1.3 催化剂表征和活性评价58
• 3.2 Ce对催化剂MnO_x/ACFN的影响58-60
• 3.2.1 Ce对MnO_x/ACFN活性的影响58-59
• 3.2.2 催化剂表征59-60
• 3.3 过饱和浸渍与饱和浸渍方法对催化剂的影响60-62
• 3.4 MnCeOx负载量对催化剂的影响62-64
• 3.4.1 MnCeOx负载量对活性的影响62-63
• 3.4.2 催化剂表征63-64
• 3.5 焙烧温度对催化剂的影响64-66
• 3.5.1 焙烧温度对活性的影响64-65
• 3.5.2 催化剂表征65-66
• 3.6 浸渍顺序对催化剂的影响66-71
• 3.6.1 浸渍顺序对活性的影响66-67
• 3.6.2 催化剂表征67-71
• 3.7 Mg对MnCeOx催化剂的影响71-73
• 3.7.1 Mg对活性的影响71
• 3.7.2 催化剂表征71-73
• 3.8 本章小结73-74
• 第四章 Mn-Ce/ACFN对甲苯催化燃烧过程与降解机理的研究74-86
• 4.1 试验部分74-75
• 4.1.1 催化剂制备74
• 4.1.2 催化剂活性评价74
• 4.1.3 催化剂表征手段74-75
• 4.2 催化甲苯反应过程因素的影响75-79
• 4.2.1 反应温度的影响75
• 4.2.2 氧气含量的影响75-78
• 4.2.3 反应气速的影响78-79
• 4.2.4 催化剂稳定性测试79
• 4.3 Mn-Ce/ACFN催化降解甲苯机理的研究79-84
• 4.3.1 催化剂反应前后变化79-83
• 4.3.2 催化反应产物的研究与甲苯降解机理的推测83-84
• 4.4 本章小结84-86
• 第五章 结论与建议86-88
• 5.1 结论86-87
• 5.2 建议87-88
• 参考文献88-94
• 致谢94-96
• 研究成果及发表的学术论文96-98
• 导师及作者简介98-100
• 附件100-101

【参考文献】

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本文编号：689465