非贵金属催化剂的制备及其燃料电池中的应用

发布时间：2017-08-20 05:00

  本文关键词：非贵金属催化剂的制备及其燃料电池中的应用

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【摘要】：燃料电池(Fuel Cell)是一种高效、环境友好的电化学发电装置,能持续将燃料的化学能转化为电能,是未来可持续能源体系发展的重要目标。目前,已在汽车动力、家庭电源等民用领域示范运行,但因其成本高和催化剂活性易衰减等问题,而阻碍了燃料电池的产业化进展。铂基材料是燃料电池中最常用的阴极氧还原反应(Oxygen Reduction Reaction,ORR)催化剂。由于铂基材料资源有限、价格昂贵及易受CO毒害,ORR催化剂的研究主要集中于低Pt材料改性和非Pt催化剂两个方面。非金属掺杂和非贵金属复合的碳材料因对ORR有良好的催化性能而吸引了广泛的关注。本文以低成本和高性能的ORR催化剂材料为目标,设计了系列非贵金属材料,探索发展绿色可行、低成本的制备方法,并系统研究了该催化剂在碱性条件下的ORR催化性能及在葡萄糖燃料电池中应用。本论文的主要工作如下:⑴通过对固体材料的物理混合与高温处理,经酸洗处理,制备出钴铁/多孔碳的催化剂。利用XRD、比表面积分析、扫描电镜、透射电镜和X射线光电子能谱等表征手段对所制备的材料进行了物相、结构及组分分析;并利用标准三电极系统对材料的氧还原和析氧反应电催化性能进行测试。实验显示,钴铁合金掺杂的多孔碳在碱性溶液中催化氧还原或析氧反应的起始电位比较接近贵金属催化剂,其在10 mA cm-2对应的析氧电位仅比RuO2小20 mV。⑵物理混合的固体材料经高温和经酸洗处理,制备出系列硫氮掺杂的多孔碳材料。从中筛选性质良好的碳材料进行改性,并研究催化剂在氧还原反应和葡萄糖传感的应用。实验结果表明,金属与掺杂碳的协同作用增强了材料对氧还原反应和葡萄糖氧化的催化活性,且在碱性溶液中有良好的稳定性。⑶以改良Hummer’s法合成了氧化石墨烯(GO),经水热和热处理制备出了NiO/GNS的纳米材料。通过系列的物理表征(XRD、BET、SEM、TEM等)和电化学测试对NiO/GNS在无酶葡萄糖传感和生物燃料电池中的催化性能进行了系统的研究。结果表明,NiO/GNS有良好的选择性和抗干扰性,对于葡萄糖的检测灵敏浓度低至5μmol L-1,在5μmol L-1~4.2 mmol L-1的范围内有良好的线性关系,并在燃料电池循环中表现出了较好的稳定性。
【关键词】：燃料电池 氧还原反应 掺杂碳材料 石墨烯 无酶催化剂
【学位授予单位】：南昌航空大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TM911.4
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第一章 绪论9-20
• 1.1 燃料电池概述9-13
• 1.1.1 燃料电池的基本原理9-10
• 1.1.2 燃料电池的分类10
• 1.1.3 燃料电池的优缺点10-11
• 1.1.4 燃料电池的应用前景11-13
• 1.2 燃料电池氧还原催化剂的研究状况13-18
• 1.2.1 燃料电池中的电催化反应13-14
• 1.2.2 过渡金属氧化物14-15
• 1.2.3 过渡金属-氮-碳催化剂15
• 1.2.4 过渡金属碳化物15-16
• 1.2.5 过渡金属氮化物16
• 1.2.6 过渡金属硫属化合物16-17
• 1.2.7 无金属催化剂17-18
• 1.3 本文选题的背景和主要研究内容18
• 1.4 技术路线18-20
• 第二章 钴铁/多孔碳对ORR和OER催化性能的研究20-35
• 2.1 引言20-21
• 2.2 实验部分21-22
• 2.2.1 实验试剂21
• 2.2.2 实验仪器和设备21-22
• 2.2.3 催化剂和工作电极的制备22
• 2.3 结果与讨论22-28
• 2.3.1 材料的XRD测试23
• 2.3.2 材料的BET测试23-25
• 2.3.3 材料的SEM测试25-26
• 2.3.4 材料的TEM表征26-27
• 2.3.5 材料的XPS表征27-28
• 2.4 电化学测试28-34
• 2.4.1 材料的ORR催化性能研究29-31
• 2.4.2 材料的ORR持久稳定性和耐甲醇研究31-32
• 2.4.3 材料的OER催化性能研究32-33
• 2.4.4 材料的OER稳定性研究33-34
• 2.5 本章小结34-35
• 第三章 Co/SNC的合成及其在燃料电池的应用35-48
• 3.1 引言35
• 3.2 实验部分35-36
• 3.2.1 实验试剂35-36
• 3.2.2 催化剂的合成和工作电极的制备36
• 3.3 结果与讨论36-46
• 3.3.1 材料的XRD测试37
• 3.3.2 材料的SEM表征37-39
• 3.3.3 材料的XPS表征39-40
• 3.3.4 材料的ORR催化性能测试40-43
• 3.3.5 材料的Glc催化氧化性能测试43-44
• 3.3.6 条件优化和电极灵敏度44-46
• 3.4 本章小结46-48
• 第四章 NiO/GNS用于无酶葡萄糖传感和生物燃料电池48-58
• 4.1 引言48-49
• 4.2 实验部分49-50
• 4.2.1 实验试剂49
• 4.2.2 氧化石墨烯的制备49
• 4.2.3 NiO/GNS的制备49-50
• 4.2.4 电极的制备50
• 4.3 结果与讨论50-56
• 4.3.1 XRD和BET测试50-51
• 4.3.2 SEM和TEM测试51
• 4.3.3 对葡萄糖的催化氧化测试51-53
• 4.3.4 条件优化和灵敏度53-55
• 4.3.5 抗干扰性55
• 4.3.6 葡萄糖燃料电池性能55-56
• 4.4 本章小结56-58
• 第五章 总结58-59
• 参考文献59-66
• 攻读学位期间取得的研究成果66-67
• 致谢67-68

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本文编号：704684