水滑石的制备及其催化氧化反应

发布时间：2017-08-21 03:11

  本文关键词：水滑石的制备及其催化氧化反应

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【摘要】：水滑石类化合物是一种层状的双羟基金属化合物,金属阳离子构成其骨架层板结构,层间由阴离子组成,化学通式是[M2+1-xM3+x(OH)2]x+(An-)x/n·mH2O。层板金属阳离子M2+和M3+可以是不同的金属,层间阴离子An-的选择也具有多样性,这种特性使得水滑石具有广泛的应用,在催化领域的具有广泛的应用前景。本文用共沉淀恒定pH值法将碱金属Ba和Ca、碱土金属K、过渡金属Co和Cu取代层板Mg制备出Mg_3Al_1、Ba_1Mg_2Al_1、Ca1Mg2Al1、K1Mg2Al1、Co3Al1、Mg3Cu1Al1和Co3Cu1Al1类水滑石化合物,用XRD对这几类水滑石的晶型进行了表征,发现用该法制备出的水滑石结晶度高、晶相单一、晶型良好。用氮气吸脱附研究发现这几种水滑石均属于中孔孔径材料,并且出现了Ⅳ型吸脱附等温线。用热重差热分析发现,含碱金属或碱土金属的水滑石一般有两个脱附阶段,第一个阶段是层间水和物理吸附水的脱除,第二个阶段是层间CO32-的脱除,用碱金属或碱土金属取代的水滑石其热稳定性降低。本论文用CO_2-TPD测量了含碱金属或碱土金属的Mg_3Al_1、Ba_1Mg_2Al_1、Ca1Mg2Al1、 K1Mg2Al1表面碱性中心的强度和数量,研究发现固体碱表面碱性中心的数量与金属层板阳离子的金属性相一致,金属性越强,碱性中心的数量越多。同时用渐进法测量了以上几种水滑石及其450‰焙烧产物和750℃焙烧产物的碱性,发现用渐进法测得的水滑石碱性中心数量的多少与用CO_2-TPD测得的结果一致。本文采用Mg_3Al_1、Mg3Cu1Al1、Co3Cu1Al1和Co3Al1类水滑石化合物为催化剂,催化氧化对甲酚制备对羟基苯甲醛,研究了反应液温度、反应时间、氧气流速等因素对该反应的影响,并对氧化反应的机理进行研究。研究发现Co是氧化对甲酚制备对羟基苯甲醛的主催化剂,Cu是有效的助催化剂,即Co3Cu1Al1具有最佳的催化效果。该反应的最佳温度是70℃C,最佳反应时间是12 h,氧气的最佳流速为20 mL/min,在该反应条件下对羟基苯甲醛的收率达72.08%。
【关键词】：固体碱催化 水滑石 对甲酚 催化氧化 对羟基苯甲醛
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;O621.251
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 引言8-9
• 1 文献综述9-26
• 1.1 固体碱催化剂的简介9-11
• 1.1.1 固体碱催化剂的研究现状9-10
• 1.1.2 固体碱的分类10-11
• 1.1.3 固体碱催化剂在催化反应中的应用11
• 1.2 水滑石类化合物的简介11-20
• 1.2.1 水滑石类化合物的结构和性质12-14
• 1.2.2 水滑石类化合物的制备方法14-16
• 1.2.3 水滑石类化合物的表征16-18
• 1.2.4 水滑石类化合物的应用18-20
• 1.3 对羟基苯甲醛的合成20-25
• 1.3.1 均相催化氧化法合成对羟基苯甲醛21
• 1.3.2 非均相催化氧化法合成对羟基苯甲醛21-25
• 1.4 论文选题的目的、内容及意义25-26
• 1.4.1 论文的研究意义25
• 1.4.2 论文的研究内容25-26
• 2 水滑石类化合物的制备及表征26-39
• 2.1 实验部分26-28
• 2.1.1 实验仪器和药品26-27
• 2.1.2 LDHs的制备27
• 2.1.3 LDHs的表征27-28
• 2.2 结果与讨论28-38
• 2.3 本章小结38-39
• 3 固体碱表面碱性的分析39-46
• 3.1 实验部分39
• 3.1.1 实验仪器和药品39
• 3.1.2 实验过程39
• 3.2 实验结果与讨论39-45
• 3.2.1 程序升温脱附(TPD)40-41
• 3.2.2 Hammett指示剂苯甲酸滴定法41-45
• 3.3 本章小结45-46
• 4 水滑石类催化剂催化氧化对甲酚制备对羟基苯甲醛46-60
• 4.1 实验部分46-47
• 4.1.1 实验仪器和药品46
• 4.1.2 LDHs催化剂催化氧化对甲酚46-47
• 4.2 结果与讨论47-59
• 4.2.1 高效液相色谱(HPLC)方法确立47-49
• 4.2.2 LDHs氧化对甲酚制备对羟基苯甲醛反应条件的研究49-55
• 4.2.3 反应机理的研究55-59
• 4.3 本章小结59-60
• 结论60-61
• 参考文献61-66
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况66-67
• 致谢67-68

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本文编号：710479