空气阴极燃料电池中络合铁再生过程的控制研究

发布时间：2017-08-22 05:44

  本文关键词：空气阴极燃料电池中络合铁再生过程的控制研究

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【摘要】：络合铁法是一种典型的基于Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)氧化还原电对的湿式氧化还原去除硫化物的方法。其中Fe(Ⅱ)氧化通过影响络合铁过程的效率,在催化剂再生过程中扮演着至关重要的作用。本实验的目的在于发展一种能够较为精准描述络合-Fe(Ⅱ)电化学氧化和有氧氧化的动力学模型。Fe(Ⅱ)物种被结合到该模型中且每个络合-Fe(Ⅱ)物种的动力学活性被定量研究。在Fe(Ⅱ)氧化过程中,Fe(OH)(EDTA)3-和Fe(NTA)24-被认为是最具动力学活性的物种,而Fe(EDTA)2-和Fe(NTA)-显示温和的动力学活性。通过该模型,准确解释了Fe(Ⅱ)氧化行为与溶液pH、溶液组分的关系。在EDTA-Fe(II)体系中,Fe(Ⅱ)氧化速率主要受Fe(EDTA)2-和Fe(OH)(EDTA)3-物种的影响；在NTA-Fe(II)体系中,Fe(Ⅱ)氧化动力学主要受Fe(NTA)-和Fe(NTA)24-物种的影响。与快速的硫化物吸收反应相比,Fe(Ⅲ)的再生环节相对缓慢,严重制约着整个络合铁脱硫过程的进展。本实验采用浸渍法对阳极材料进行改性,通过制备一系列不同金属氢氧化物/GF材料,在空气阴极燃料电池中做阳极,来提高Fe(Ⅱ)电化学氧化速率。结果显示,在Fe(OH)3/GF、Al(OH)3/GF、Mn(OH)2/GF、Co(OH)2/GF、 Ni(OH)2/GF、Cu(OH)2/GF、Zn(OH)2/GF、Pb(OH)2/GF八种材料中,以Pb(OH)2/GF的效果最佳,不仅能提高电池产电效率还能加快电池中Fe(Ⅱ)反应速率,因此,筛选出最佳阳极材料为Pb(OH)2/GF。为了进一步探究阴离子对Fe(Ⅱ)电化学氧化速率的影响,采用浸渍法制备了一系列不同阴离子Pb化合物/GF材料,在空气阴极燃料电池中做阳极,通过电池产电效率以及电池中Fe(Ⅱ)的氧化速率来评估制备的电极材料性能,通过CV、EIS、 XRD对制备的电极材料进行表征。结果显示,2PbCO3·Pb(OH)2/GF、PbCl2/GF、 PbSO4/GF、Pb(OH)2/GF四种材料均能提高电池产电效率和电池中Fe(Ⅱ)氧化速率,其中以PbSO4/GF的效果最好,电池产电效率提高20%左右、反应速率加快30小时左右。
【关键词】：络合铁法 电化学氧化 动力学 阳极材料 空气阴极燃料电池
【学位授予单位】：合肥工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TM911.4;O646
【目录】：

• 致谢7-8
• 摘要8-9
• ABSTRACT9-15
• 第一章 绪论15-23
• 1.1 研究背景15-16
• 1.2 空气阴极燃料电池的介绍16-17
• 1.2.1 空气阴极燃料电池的基本工作原理16
• 1.2.2 空气阴极燃料电池的基本组件16-17
• 1.3 空气阴极燃料电池的应用17-18
• 1.3.1 空气阴极燃料电池在酸性矿山废水方面的应用17
• 1.3.2 空气阴极燃料电池处理酸性矿山废水的优势17-18
• 1.4 硫化氢脱除技术18-20
• 1.4.1 干法脱硫18
• 1.4.2 湿法脱硫18
• 1.4.3 生物脱硫18-19
• 1.4.4 臭氧氧化法19
• 1.4.5 络合铁法19-20
• 1.5 本课题研究的主要内容、目的与意义20-23
• 1.5.1 本课题研究的主要内容20-21
• 1.5.2 本课题研究的目的与意义21-23
• 第二章 实验材料与仪器23-29
• 2.1 实验试剂和材料23-24
• 2.1.1 实验试剂23-24
• 2.1.2 电极材料的预处理24
• 2.1.3 质子交换膜的预处理24
• 2.2 实验设备24-25
• 2.3 空气阴极燃料电池模型构建25-26
• 2.4 相关参数的测量及计算26-29
• 2.4.1 标准曲线的绘制26-27
• 2.4.2 Fe(Ⅱ)浓度的测定27
• 2.4.3 库伦效率27
• 2.4.4 铁反应速率27-29
• 第三章 络合铁脱硫过程中催化剂再生动力学研究29-46
• 3.1 概述29-30
• 3.2 实验部分30-34
• 3.2.1 微摩尔络合-Fe(Ⅱ)的氧化动力学实验30-31
• 3.2.2 络合铁脱硫过程中催化剂再生实验31
• 3.2.3 分析方法31
• 3.2.4 微摩尔络合-Fe(Ⅱ)氧化动力学模型的构建31-34
• 3.3 结果与讨论34-44
• 3.3.1 阐述络合-Fe(Ⅱ)的氧化动力学34-38
• 3.3.2 从Fe(Ⅱ)物种形成角度解释络合铁脱硫过程中催化剂再生动力学38-41
• 3.3.3 阐述操作参数对络合铁脱硫过程中催化剂再生动力学的影响41-43
• 3.3.4 络合-Fe(Ⅱ)电化学氧化过程中的产电量43-44
• 3.3.5 络合-Fe(Ⅱ)在电化学体系和有氧体系中的区别44
• 3.4 本章小结44-46
• 第四章 空气阴极燃料电池阳极材料的改性46-58
• 4.1 概述46-47
• 4.2 实验部分47-49
• 4.2.1 金属化合物/GF材料的制备47
• 4.2.2 空气阴极燃料电池的组装47-48
• 4.2.3 循环伏安测试(CV)和交流阻抗的测定(EIS)48-49
• 4.2.4 XRD和SEM测试49
• 4.3 结果与讨论49-57
• 4.3.1 燃料电池体系的选择49
• 4.3.2 金属氢氧化物/GF对燃料电池性能的影响49-52
• 4.3.3 不同阴离子Pb化合物/GF的结构表征分析52-53
• 4.3.4 不同阴离子Pb化合物/GF对燃料电池性能的影响53-55
• 4.3.5 循环伏安测试分析55-56
• 4.3.6 交流阻抗测试分析56-57
• 4.4 本章小结57-58
• 第五章 结论58-59
• 参考文献59-66
• 攻读硕士学位期间的学术活动及成果情况66

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本文编号：717408