天然锰氧化物复合催化剂制备及其催化氧化NO性能研究

发布时间：2017-08-23 15:44

  本文关键词：天然锰氧化物复合催化剂制备及其催化氧化NO性能研究

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【摘要】：随着大气污染的不断加剧,且近年国家又发布了新的燃煤锅炉排放标准,这对我国烟气脱硝手段的创新提出了更加严格的要求,因此,烟气脱硝是目前大气污染防治研究的热点之一。本研究主要利用天然锰氧化物的不同处理方式,制备出多种催化剂,同时针对不同烟气环境进行选择性催化氧化(SCO)的实验并观察记录其催化氧化NO的性能。分别通过等体积浸渍法以天然锰氧化物(主要成分为Mn02)为载体,制备了包括酸浸、Ni/MnO2、Ti/MnO2、Ce/MnO、Ti/Ce/MnO2等复合型催化剂。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、程序升温吸附-脱附(TPD)、热重分析(TG)、比表面积分析(BET)和红外傅里叶光谱(FTIR)对其进行了表征,同时在制得最优催化剂的基础上,考察了酸浸浓度、反应温度、煅烧温度、NO初始浓度、02浓度等操作因素以及H20和S02对催化剂氧化活性的影响。结果表明：以一定浓度硫酸浸渍之后的天然锰矿作为催化剂,具有良好的低温催化脱硝活性。在3 mol/L硫酸浸渍条件下,在低温段(100℃及3%02)的模拟烟气环境下,1000 ppm的NO转换率能够达到90%,且可稳定时间10小时以上,对于低浓度的H20和SO2(≤300 ppm)也有不错的抗性,当同时撤掉H20和S02时,催化剂的活性还可以稳定回升至最初状态,并继续维持一段时间。而利用传统模式负载活性组分的方法制备新的催化剂,结果却显示天然锰矿单独负载Ce、Ni及Ti等这一类活性组分的低温氧化脱硝性能不佳,在和以上相同烟气条件下进行脱硝实验发现NO转换率不足40%,且催化剂的维持时间很短,抗水抗硫的能力也很差,无法满足我们的脱硝要求。当利用天然锰矿同时负载Ce和Ti这两种活性组分时,结果显示,其具有较好的催化氧化脱硝性能,但是其对温度有一定的需求。在同时负载5%Ce和5%Ti并于250℃下煅烧后,在较高温度(300℃,3%02)的模拟烟气环境下,1000 ppm的NO转换率几乎能够达到100%,且可稳定10小时以上,但其同时抗水抗硫的能力不强,在较高的H20和SO2(≥500 ppm)共同存在的环境下,催化剂很快失活,且同时撤掉H20和S02后无法完全恢复活性。以上三种体系下,催化剂失效的主要原因是在反应过程中,催化剂表面产生了一定量的硫酸盐和硝酸盐,尤其在抗水汽和802的实验中,有大量的硫酸盐产生并覆盖催化剂,导致催化剂无法发挥效果,脱硝效果降低。
【关键词】：烟气 天然锰氧化物 选择性催化氧化(SCO) 酸浸浓度 活性组分
【学位授予单位】：合肥工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X701;O643.36
【目录】：

• 致谢7-8
• 摘要8-9
• abstract9-16
• 第一章 绪论16-29
• 1.1 NO_x的来源、性质、危害、生成机理16-18
• 1.1.1 NO_x的来源16
• 1.1.2 NO_x的性质16-17
• 1.1.3 NO_x的危害17
• 1.1.4 NO_x的生成机理17-18
• 1.2 NO_x污染控制技术18-26
• 1.2.1 湿法脱硝技术18-19
• 1.2.2 干法脱硝技术19-26
• 1.2.2.1 选择性催化还原法(SCR)19-21
• 1.2.2.2 SCR催化剂和研究进展21-22
• 1.2.2.3 选择性非催化还原法(SNCR)22
• 1.2.2.4 选择性催化氧化法(SCO)22-23
• 1.2.2.5 SCO催化剂和研究进展23-26
• 1.3 本课题的提出、主要内容、目的意义26-29
• 1.3.1 本课题的提出26-27
• 1.3.2 本课题研究的主要内容27
• 1.3.3 本课题的目的和意义27-29
• 第二章 实验材料和方法29-32
• 2.1 试剂和器材29-30
• 2.1.1 主要试剂29
• 2.1.2 主要器材29-30
• 2.2 实验装置30
• 2.3 实验分析方法30-32
• 2.3.1 催化剂的表征方法30-31
• 2.3.2 产物的检测与分析31-32
• 第三章 酸浸天然锰矿石低温催化氧化NO32-43
• 3.1 天然锰矿的选择、制备32
• 3.1.1 天然锰矿材料的选择32
• 3.1.2 天然锰矿材料的制备32
• 3.2 天然锰矿材料的表征结果32-37
• 3.2.1 XRD分析33
• 3.2.2 SEM分析33-34
• 3.2.3 XRF分析34
• 3.2.4 NH3-TPD分析34-35
• 3.2.5 BET分析35
• 3.2.6 TG分析35-36
• 3.2.7 FTIR分析36-37
• 3.3 操作条件对催化氧化NO活性的影响37-42
• 3.3.1 反应温度的影响37-38
• 3.3.2 酸浸浓度的影响38-39
• 3.3.3 NO初始浓度的影响39
• 3.3.4 氧气浓度的影响39-40
• 3.3.5 H_2O和SO_2的影响40-41
• 3.3.6 产物分析41-42
• 3.4 本章小结42-43
• 第四章 天然锰矿负载Ce、Ti、Ni复合催化剂催化氧化NO43-54
• 4.1 活性组分的选择和催化剂的制备43
• 4.1.1 活性组分的选择43
• 4.1.2 催化剂的制备43
• 4.2 催化剂的表征结果43-46
• 4.2.1 XRD分析43-45
• 4.2.2 EDS分析45
• 4.2.3 BET分析45-46
• 4.3 操作条件对催化氧化NO活性的影响46-53
• 4.3.1 负载量的影响46-48
• 4.3.2 煅烧温度的影响48-49
• 4.3.3 反应温度的影响49
• 4.3.4 NO初始浓度的影响49-50
• 4.3.5 氧气浓度的影响50-51
• 4.3.6 H_2O和SO_2的影响51-52
• 4.3.7 产物分析52-53
• 4.4 本章小结53-54
• 第五章 天然锰矿/Ce/Ti复合催化剂催化氧化NO54-62
• 5.1 活性组分的选择和催化剂的制备54
• 5.1.1 活性组分的选择54
• 5.1.2 催化剂的制备54
• 5.2 催化剂的表征结果54-56
• 5.2.1 XRD分析54-55
• 5.2.2 BET分析55
• 5.2.3 NO-TPD分析55-56
• 5.3 操作条件对催化氧化NO活性的影响56-61
• 5.3.1 负载量的影响56-57
• 5.3.2 煅烧温度的影响57-58
• 5.3.3 反应温度的影响58-59
• 5.3.4 NO初始浓度的影响59
• 5.3.5 氧气浓度的影响59-60
• 5.3.6 H_2O和SO_2的影响60
• 5.3.7 产物分析60-61
• 5.4 本章小结61-62
• 第六章 结论与展望62-64
• 6.1 结论62-63
• 6.2 展望63-64
• 参考文献64-74
• 攻读硕士学位期间发表及投稿中的论文74

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