共掺杂碳纳米材料氧还原催化剂制备及性能研究

发布时间：2017-08-26 07:31

  本文关键词：共掺杂碳纳米材料氧还原催化剂制备及性能研究

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【摘要】：本论文主要研究燃料电池阴极氧还原反应(ORR)的催化剂,采用两步煅烧的方法制备出了氮、锗及磷、锗共掺杂的碳纳米材料(碳纳米管和石墨烯)。通过电化学测试、扫描电镜、透射电镜、拉曼光谱、X射线衍射、X射线光电子能谱等测试手段对制备出的碳纳米材料的电催化性能和结构等进行了测试和表征。所制备出的共掺杂的碳纳米材料具有优异的ORR催化性能,如较高的电流密度、较早的起波电势、良好的抗甲醇性能和较好的稳定性等。另外还利用密度泛函理论通过计算功函数分别对碳纳米管掺杂的元素(氮、锗及磷、锗)间的ORR催化的协同效应进行了证实。1.氮、锗共掺杂的碳纳米管及石墨烯首先通过在氮气下600℃煅烧羧乙基锗倍半氧化物和碳材料(碳纳米管和石墨烯)的混合物制备出锗掺杂的碳材料(Ge-CNTs和Ge-graphene),再在氨气的氛围下进行600℃煅烧进行掺氮,从而制备出氮、锗共掺杂的碳材料(N-Ge-CNTs和N-Ge-graphene)。本论文制备了不同锗含量的N-Ge-CNTs和N-Ge-graphene,通过对ORR性能的对比发现,当羧乙基锗倍半氧化物的加入量为2%时,氮、锗共掺杂的碳材料(N-Ge-CNTs-2和N-Ge-graphene-2)的ORR性能最佳。2.磷、锗共掺杂的碳纳米管及石墨烯将锗掺杂的碳材料和一定量的三苯基膦混合均匀后,在氮气的氛围下进行600℃煅烧进行掺磷,从而制备出磷、锗共掺杂的碳材料(Ge-P-CNTs和Ge-P-graphene)。本论文同样制备了不同锗含量的Ge-P-CNTs和Ge-P-graphene,通过对ORR性能的对比发现,同样当羧乙基锗倍半氧化物的加入量为2%时,磷、锗共掺杂的碳材料(Ge-P-CNTs-2和Ge-P-graphene-2)的ORR性能最佳。综上所述,氮、锗或磷、锗共掺杂能有效改善碳纳米材料的ORR催化活性。本文ORR催化协同效应通过密度泛函理论计算出的功函数得以证实。
【关键词】：燃料电池 碳纳米管 石墨烯 共掺杂
【学位授予单位】：青岛大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ127.11;O643.36;TM911.4
【目录】：

• 摘要2-3
• Abstract3-6
• 引言6-7
• 第一章 绪论7-18
• 1.1 燃料电池7-9
• 1.1.1 燃料电池的发展7
• 1.1.2 燃料电池的分类7-9
• 1.2 质子交换膜燃料电池9-10
• 1.2.1 PEMFC的工作原理9-10
• 1.2.2 质子交换膜燃料电池的应用10
• 1.3 燃料电池的阴极氧还原反应10-12
• 1.3.1 ORR反应途径10-11
• 1.3.2 ORR催化剂种类11-12
• 1.4 碳纳米管12-14
• 1.4.1 碳纳米管的结构与性能12-13
• 1.4.2 碳纳米管的研究现状与应用前景13-14
• 1.4.3 碳纳米管在电化学中的应用14
• 1.5 石墨烯14-16
• 1.5.1 石墨烯的结构特点14-15
• 1.5.2 石墨烯的优良性能15-16
• 1.5.3 石墨烯在电化学领域的应用16
• 1.6 本论文的研究内容和意义16-18
• 第二章 氮、锗共掺杂的碳纳米管用于燃料电池阴极氧还原反应催化剂18-31
• 2.1 前言18
• 2.2 实验部分18-19
• 2.2.1 实验试剂18
• 2.2.2 材料合成18-19
• 2.2.3 材料表征19
• 2.3 结果与讨论19-30
• 2.3.1 形貌与结构表征19-23
• 2.3.2 电化学催化活性评价23-27
• 2.3.3 催化剂材料结构的理论计算27-29
• 2.3.4 抗甲醇中毒性能和电化学稳定性评价29-30
• 2.4 本章小结30-31
• 第三章 磷、锗共掺杂的碳纳米管用于燃料电池阴极氧还原反应催化剂31-42
• 3.1 前言31
• 3.2 实验部分31-32
• 3.2.1 实验试剂31
• 3.2.2 材料合成31
• 3.2.3 材料表征31-32
• 3.3 结果与讨论32-41
• 3.3.1 形貌与结构表征32-35
• 3.3.2 电化学催化活性评价35-39
• 3.3.3 催化剂材料结构的理论计算39-40
• 3.3.4 抗甲醇中毒性能和电化学稳定性评价40-41
• 3.4 本章小结41-42
• 第四章 氮、锗共掺杂及磷、锗共掺杂的石墨烯用于燃料电池阴极氧还原反应催化剂42-50
• 4.1 前言42
• 4.2 实验部分42-43
• 4.2.1 实验试剂42
• 4.2.2 材料合成42-43
• 4.2.3 电化学性能表征43
• 4.3 结果与讨论43-49
• 4.3.1 氮、锗共掺杂的石墨烯43-46
• 4.3.2 磷、锗共掺杂的石墨烯46-49
• 4.4 本章小结49-50
• 参考文献50-55
• 攻读学位期间的研究成果55-56
• 致谢56-57

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