氟离子与磺化反应改性多壁纳米碳管催化剂的制备、表征及催化酯化反应合成油酸甲酯性能

发布时间：2017-08-29 15:26

  本文关键词：氟离子与磺化反应改性多壁纳米碳管催化剂的制备、表征及催化酯化反应合成油酸甲酯性能

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【摘要】：通过高温浸渍法,对多壁纳米碳管进行了氟离子与浓硫酸磺化反应修饰改性处理,制备了一种新型Lewis酸型催化剂F~--SO_4~(2-)/MWCNTs,并通过透射电镜、拉曼光谱、X射线光电子能谱、吡啶吸附红外光谱、X射线荧光光谱、X射线衍射和NH_3程序升温脱附等表征手段对其的物理化学性能进行了表征分析,进而对多壁纳米碳管经F~-与浓硫酸磺化反应修饰改性后所出现的结构与催化性能变化的内在影响规律进行了探索。以F~--SO_4~(2-)/MWCNTs为催化剂,以甲醇和油酸为原料,对其在应用于催化酯化反应合成油酸甲酯过程中的活性进行了研究。结果表明:当反应温度为65℃、醇油物质的量之比为12∶1、催化剂质量占反应物总质量的0.9%、反应时间为6 h,油酸的转化率最高,达到了90%。高催化活性可归因于随着氟元素的加入,提高了SO_4~(2-)的插层作用效果,从而增加了酸性活性位的数量;此外,S=O键具有电子诱导效应,而F~-有强负电性,两者之间发生强烈的相互作用后形成了F~-S键,使S=O的吸电子效应大幅度增强,从而加剧了F~--SO_4~(2-)/MWCNTs催化剂的体系电荷不平衡趋势,导致催化剂中的正电荷过剩,使催化剂中的酸性活性位以Lewis酸为主,有效的避免了单纯磺化反应作用所生成的催化剂的酸性活性位以Br夁nsted酸型为主,而易在富含水的反应介质中发生水合作用而降低,甚至失去催化活性的现象发生。
【作者单位】： 江西理工大学冶金与化学工程学院;清华大学化工系;北方民族大学化学化工学院;
【关键词】： 催化剂 纳米碳管 生物柴油 磺化反应 固体酸
【基金】：国家自然科学基金(No.21206062,21466013) 江西省自然科学(青年)基金计划重大项目(No.20143ACB21018) 江西理工大学清江青年英才支持计划 化学工程联合国家重点实验室(清华大学)开放课题基金(No.SKL-ch E-14A04) 华中科技大学大型电池关键材料与系统教育部重点实验室开放课题基金(No.201504)资助
【分类号】：O643.36
【正文快照】： 随着全球经济的发展,世界各国对能源的需求越来越大,导致不可再生的化石能源越来越匮乏,而化石能源在使用时所产生的环境污染,同样也成为了一个亟待解决的问题。在这样一个大环境下,发展和利用对环境无污染的可再生能源是当前全球面临的一个重大课题。在众多可再生能源中,生物

【共引文献】

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【二级参考文献】

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本文编号：754055