纳米多孔钯催化二氧化碳加氢反应的研究

发布时间：2017-08-29 21:34

  本文关键词：纳米多孔钯催化二氧化碳加氢反应的研究

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【摘要】：二氧化碳是一种C1家族中最为丰富的碳资源,具有廉价易得、无毒、可再生等优点。其固定化及资源化研究是世界各国普遍关注的重要课题之一。其中,催化二氧化碳加氢合成甲酸(盐)是资源化利用有效途径之一。甲酸不仅是重要的有机合成原料,也是一种重要的液态储氢材料。因此,开发高活性的催化剂催化二氧化碳加氢制备甲酸(盐)成为人们研究的热点。本论文首次以氢气为氢源,对纳米多孔钯(PdNPore)催化剂催化二氧化碳(CO2)加氢合成甲酸(盐)的反应进行了系统的研究。在碱性水溶液中,氢气分子在纳米多孔钯催化剂表面发生异裂,生成Pd-H活性物种,还原C02得到产物甲酸盐。1.由于二氧化碳在碱的水溶液中以碳酸氢盐的形式存在,故本文以碳酸氢钠加氢合成甲酸钠为模型反应,对催化剂、温度、压力、碱及碱液的浓度等影响因素进行了考察。最优反应条件为：纳米多孔钯2(5 mO1%),0.5 M NaHCO3水溶液为底物,H2的压力为1.0 MPa,反应温度为80 ℃,时间为20 h。甲酸钠的产率最高可达99%,选择性达到100%。2.研究表明,纳米多孔钯催化剂表面高度均匀分散的纳米孔道结构有利于催化二氧化碳加氢合成甲酸盐的进行；在反应中,纳米多孔钯无浸出；纳米多孔钯重复利用3次,其催化活性无明显降低；纳米多孔钯中含有的铝可以促进加氢反应的进行。
【关键词】：甲酸钠 CO_2 非均相加氢 纳米多孔钯
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.32
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 引言8-9
• 1 文献综述9-37
• 1.1 均相催化剂催化二氧化碳加氢反应体系9-31
• 1.1.1 铑催化9-12
• 1.1.2 钌催化12-20
• 1.1.3 铱催化20-26
• 1.1.4 铁催化26-28
• 1.1.5 钯催化28
• 1.1.6 钴催化28-30
• 1.1.7 铜催化30-31
• 1.2 均相负载催化剂催化二氧化碳加氢反应体系31-34
• 1.2.1 钌催化31-32
• 1.2.2 铱催化32-34
• 1.3 多相催化剂催化二氧化碳加氢反应体系34-35
• 1.3.1 镍催化34
• 1.3.2 金催化34
• 1.3.3 钯催化34-35
• 1.4 论文的研究思路35-37
• 2 纳米多孔钯催化二氧化碳加氢反应37-42
• 2.1 实验仪器与试剂37-39
• 2.1.1 实验仪器37-38
• 2.1.2 实验试剂38-39
• 2.2 纳米多孔钯的制备39-41
• 2.2.1 研究不同钯铝比例的纳米多孔钯催化剂的制备39-40
• 2.2.2 扫描电镜(SEM)分析40-41
• 2.3 纳米多孔钯催化碳酸氢盐加氢合成甲酸盐的操作过程41
• 2.4 纳米多孔钯催化二氧化碳加氢合成甲酸盐的操作过程41
• 2.5 甲酸盐产物的结构表征数据41-42
• 3 结果与讨论42-57
• 3.1 纳米多孔钯催化剂的筛选42-43
• 3.2 催化剂量的筛选43-44
• 3.3 温度的筛选44-45
• 3.4 氢气压力的筛选45-46
• 3.5 溶剂的筛选46-47
• 3.6 碱以及碱浓度的筛选47-48
• 3.7 二氧化碳加氢还原48-49
• 3.8 催化剂表征49-54
• 3.8.1 重复利用性49
• 3.8.2 电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)检测49-50
• 3.8.3 BET分析50
• 3.8.4 X-射线光电子能谱(XPS)分析50-52
• 3.8.5 扫描电镜(SEM)分析52-53
• 3.8.6 透射电镜(TEM)分析53-54
• 3.9 纳米多孔钯2催化二氧化碳加氢合成甲酸钠反应机理分析54-57
• 结论57-58
• 参考文献58-61
• 附录A 附录内容名称61-63
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况63-64
• 致谢64-65

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本文编号：755561