锌基氧化物及其复合物的制备与光催化性能研究

发布时间：2017-08-31 16:05

  本文关键词：锌基氧化物及其复合物的制备与光催化性能研究

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【摘要】：光催化技术是一种绿色环保技术,反应条件温和,应用范围广泛,尤其是在去除有机污染物及产生清洁能源方面。近年来,它的研究引起了广泛的关注。其中,光催化剂的光催化性能成为限制光催化技术发展的关键性问题,因此具有优良性能的半导体光催化剂成为人们研究的热点。半导体光催化剂具有高效率、低能耗、反应条件温和、无二次污染等优点。当半导体光催化剂被太阳光激发后,能有效产生电子、空穴,将有机污染物转化为H2O、CO2等小分子,并且能够降解废水中有机污染物甲基蓝(MB)、罗丹明B(RhB)等难以降解的物质,也可应用在光催化水制氢、还原CO2等光催化领域。但目前半导体光催化剂的光吸收范围、光催化效率以及光化学稳定性都不令人满意,所以开发新型、稳定、高效的半导体光催化剂仍是发展光催化技术所面临的巨大挑战。针对以上问题,本文研究了半导体ZnO及Zn_2GeO_4的制备,并通过控制形貌得到花状ZnO及棒状Zn_2GeO_4,制备了Zn_2GeO_4纳米晶并使其分别与石墨烯与类石墨型氮化碳进行复合,主要内容如下:(1)使用溶剂热法,以丙三醇与异丙醇作为反应溶剂,不添加任何表面活性剂或碱性试剂,制备了花状ZnO半导体光催化剂。制备方法简单,原料清洁易得,并为氧化物的制备方法开辟了一条新的道路。分别使用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)对合成的产物进行物相和形貌分析,通过红外(FT-IR)、XRD及热重分析(TGA)对产物前驱体进行表征测试,以推断其形成机理,最后通过氮气吸附-脱附(BET)分析其比表面积,并用紫外分光光度计(UV-Vis)测其光谱吸收范围,以罗丹明B为降解物测其光催化性能,结果表明在紫外光下光催化降解罗丹明B效率达到99%以上。(2)采用两步溶剂热法,首先用溶剂热法制备含锌前驱体,方法同(1),然后向前驱体中加入二氧化锗,再次通过水热法制备出一维棒状半导体Zn_2GeO_4。使用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)等测试手段对合成产物的物相、形貌和组成进行分析。结果表明,得到的棒状Zn_2GeO_4形貌均匀,大小均一。光催化性能测试在210 min内罗丹明B降解率达到70.36%,表明所制备的棒状Zn_2GeO_4具有良好的光催化性能。(3)采用溶剂热法制备Zn_2GeO_4纳米晶,并将其负载到氧化石墨烯上,通过两步法水热法制备了一系列Zn_2GeO_4/GO复合光催化剂。利用XRD、TEM、UV-Vis等手段对催化剂的结构、形貌及光学性能进行了表征,并以RhB作为目标降解污染物,对其进行了光催化性能测试。结果表明,Zn_2GeO_4纳米晶均匀的分散在GO上,与单纯的Zn_2GeO_4纳米晶相比,Zn_2GeO_4/GO复合物的光催化性能有了明显的提高。当GO质量分数为5%时,罗丹明B降解率达到95.21%。且经过5次循环使用后,仍然保持较高的光催化活性,具有良好的稳定性。(4)通过两步法制备出了一系列Zn_2GeO_4/g-C_3N_4复合材料,且通过TEM、XRD、FT-IR、X射线光电子能谱分析(XPS)对其进行测试表征。将Zn_2GeO_4与g-C_3N_4复合之后,通过UV-Vis测试表明光谱吸收范围明显增强,复合材料比单纯g-C_3N_4的吸收波长出现明显的红移,且降解RhB时表现了显著增强的光催化性能。而且,g-C_3N_4/Zn_2GeO_4复合光催化剂在可见光光催化降解RhB效率比单纯的g-C_3N_4提高了3-6倍。
【关键词】：氧化锌 锗酸锌 复合材料 光催化剂
【学位授予单位】：中北大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-13
• 1 绪论13-29
• 1.1 半导体光催化的发展14-18
• 1.1.1 半导体光催化剂的形成与发展14-15
• 1.1.2 半导体光催化剂的机理分析15-17
• 1.1.3 半导体光催化剂的改性17-18
• 1.2 石墨烯基复合材料18-24
• 1.2.1 石墨烯概述18-19
• 1.2.2 石墨烯基复合材料的制备19-21
• 1.2.3 石墨烯基复合材料光催化处理污水21-23
• 1.2.4 石墨烯基复合材料光催化发展前景23-24
• 1.3 g-C_3N_4基半导体复合材料24-27
• 1.3.1 g-C_3N_4简介24
• 1.3.2 g-C_3N_4基复合材料的制备24-26
• 1.3.3 g-C_3N_4基复合材料光催化应用26-27
• 1.4 本课题的研究内容27-29
• 2 花状氧化锌的制备及其光催化性能研究29-40
• 2.1 实验部分30-31
• 2.1.1 原料与仪器30
• 2.1.2 花状氧化锌的制备30-31
• 2.2 产品的表征31-34
• 2.2.1 样品的形貌分析32-33
• 2.2.2 样品的物相分析33-34
• 2.2.3 热重分析34
• 2.3 花状氧化锌的形成机理分析34-36
• 2.4 BET分析测试36-37
• 2.5 紫外-可见吸收光谱37
• 2.6 光催化性能测试37-39
• 2.7 本章总结39-40
• 3 Zn_2Ge O_4纳米棒的制备及其光催化性能研究40-48
• 3.1 实验部分41-42
• 3.1.1 原材料与仪器41-42
• 3.1.2 Zn_2GeO_4纳米棒的制备42
• 3.2 产品的表征42-43
• 3.3 结果与讨论43-45
• 3.3.1 XRD分析43-44
• 3.3.2 形貌分析44-45
• 3.4 光催化性能测试45-47
• 3.4.1 固体紫外吸光度测试45
• 3.4.2 光催化降解RhB45-47
• 3.5 本章总结47-48
• 4 Zn_2Ge O_4/GO复合光催化剂的制备及其性能研究48-57
• 4.1 实验部分49-51
• 4.1.1 原材料与仪器49-50
• 4.1.2 氧化石墨的制备50
• 4.1.3 Zn_2GeO_4纳米晶的制备50
• 4.1.4 Zn_2GeO_4/GO复合物的制备50-51
• 4.2 产品的表征51
• 4.3 结果与讨论51-54
• 4.3.1 TEM表征51-52
• 4.3.2 XRD分析52-53
• 4.3.3 固体紫外吸光度测试53-54
• 4.4 光催化降解RhB54-55
• 4.5 循环使用性能测试55-56
• 4.6 本章总结56-57
• 5 Zn_2GeO_4/g-C_3N_4复合光催化剂的制备及其性能研究57-68
• 5.1 实验部分58-60
• 5.1.1 原材料与仪器58-59
• 5.1.2 g-C_3N_4的制备59
• 5.1.3 Zn_2GeO_4的制备59
• 5.1.4 g-C_3N_4/Zn_2GeO_4的制备59-60
• 5.2 光催化实验60
• 5.3 结果与讨论60-64
• 5.3.1 XRD分析60-61
• 5.3.2 FT-IR测试61-62
• 5.3.3 XPS测试62-63
• 5.3.4 TEM测试63
• 5.3.5 UV-Vis测试63-64
• 5.4 光催化性能测试64-67
• 5.4.1 光催化降解RhB64-65
• 5.4.2 光催化降解RhB机理分析65-66
• 5.4.3 光催化剂循环使用性能66-67
• 5.5 本章总结67-68
• 总结68-70
• 参考文献70-79
• 攻读硕士学位期间取得的研究成果79-80
• 致谢80-81

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