P、Sb连接的钨磷酸的合成及其催化性能的研究

发布时间：2017-09-02 09:01

  本文关键词：P、Sb连接的钨磷酸的合成及其催化性能的研究

  更多相关文章： 多酸 合成 催化 过氧化氢 烯烃环氧化

【摘要】：多金属氧酸盐(POMs)是一类典型而独特的无机化合物,具有迷人的结构及多样的组成。他们可以作为前驱体和过渡金属、有机配体等反应,形成更多结构新颖的化合物。多酸还是一类非常有潜能的双功能催化剂。在有机反应中,它可以通过转移氢和氧或传递电子来催化有机底物进行反应。更特别的是,多酸作为一类双功能的催化剂,它独特的酸性和氧化性可以在原子或分子水平上进行控制。本论文在常规水溶液的条件下,以Na2WO4-2H2O和NaH2PO4为原始原料,用一锅法成功合成了三个新的多酸化合物,并研究了它们的合成规律及催化烯烃环氧化性能。在常规水溶液条件下,以Na2WO4-2H2O和NaH2PO4为原始原料,用SbCl5调节溶液的pH值,成功制备了一个Sb连接的开口类Dawson型钨磷酸盐：K5H10[SbvO(H2O)(A-a-PW9O34)2] · 18H2O (1)通过单晶X-射线衍射、元素分析、红外光谱、热重分析、粉末X-射线衍射等手段对化合物1的晶体结构和性质进行了表征。在常规水溶液条件下,以Na2WO4-2H2O和NaH2PO4为原始原料,用85%的H3P04调节溶液的pH值,成功制备了两个P连接的含有{PW7}单元的钨磷酸：K6Na6[P2(PW7O29)2]·20H2O (2) Cs8Na4H2{(Cs2O2)[P2(PW7O29)2]} · 14H2O (3)通过单晶X-射线衍射、元素分析、红外光谱、热重分析、粉末X-射线衍射等手段对化合物2和3的晶体结构和性质进行了表征。同时,我们也对化合物2和3的催化烯烃环氧化性能进行了初步研究。
【关键词】：多酸 合成 催化 过氧化氢 烯烃环氧化
【学位授予单位】：东北师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 第一章 前言8-24
• 1.1 多金属氧酸盐概述8-10
• 1.2 第VA元素形成的多酸研究进展10-19
• 1.2.1 P元素形成的多酸研究进展10-12
• 1.2.2 As元素形成的多酸研究进展12-14
• 1.2.3 Sb元素形成的多酸研究进展14-17
• 1.2.4 Bi元素形成的多酸研究进展17-19
• 1.3 多酸催化烯烃环氧化性能的研究进展19-22
• 1.4 选题的目的和依据22-23
• 1.5 实验试剂及测试仪器23-24
• 1.5.1 实验试剂23
• 1.5.2 测试仪器23-24
• 第二章 Sb连接的开口类Dawson型钨磷酸的合成及晶体结构24-30
• 2.1 引言24
• 2.2 化合物1的合成24-25
• 2.3 化合物1的结构25-27
• 2.3.1 X-射线晶体学衍射数据25-26
• 2.3.2 化合物1的晶体结构与讨论26-27
• 2.4 化合物1的性质表征27-29
• 2.4.1 化合物1的IR光谱27-28
• 2.4.2 化合物1的粉末X-ray衍射28
• 2.4.3 化合物1的热重分析28-29
• 2.5 小结29-30
• 第三章 P连接的含有｛PW.7｝单元的钨磷酸的合成及催化烯烃环氧化性能的研究30-43
• 3.1 引言30
• 3.2 化合物2和3的合成30-31
• 3.3 化合物2和3的结构31-34
• 3.3.1 X-射线晶体学衍射数据31-32
• 3.3.2 化合物2和3的晶体结构32-34
• 3.4 化合物2和3的性质表征34-37
• 3.4.1 化合物2和3的IR光谱34-35
• 3.4.2 化合物2和3的粉末X-ray衍射35-36
• 3.4.3 化合物2和3的热重分析36-37
• 3.5 以H_2O_2为氧源的催化烯烃环氧化反应37-42
• 3.5.1 催化剂2和3的催化活性评估37
• 3.5.2 不同反应条件对催化剂2催化烯烃环氧化反应的影响37-38
• 3.5.3 催化剂2和3的催化烯烃环氧化反应38-39
• 3.5.4 催化剂2和3的稳定性研究39-40
• 3.5.5 催化剂2催化烯烃环氧化的循环反应40-41
• 3.5.6 催化反应的机理41-42
• 3.6 小结42-43
• 第四章 结论43-44
• 参考文献44-48
• 致谢48-49
• 在学期间公开发表论文及著作情况49

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