铂钌团簇及电荷对甲醇活性的理论研究

发布时间：2017-09-02 09:27

  本文关键词：铂钌团簇及电荷对甲醇活性的理论研究

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【摘要】：采用密度泛函理论(DFT)对钌掺杂的铂团簇阳离子([Pt_nR_ m]~(+),m+n=3,n≥1)活化甲醇C H和O H键反应进行了理论研究;探讨了电荷对[Pt_nRu _m]团簇反应活性的影响。电荷分析表明:(1)[Pt_3]~(+)团簇中正电荷在三个Pt原子上均匀分布;掺杂Ru原子后,正电荷主要分布在Ru原子上;(2)首先活化C H键时[[Pt_nR_ m]~(+)的反应活性比[Pt_nRu_m]明显提高;首先活化O H键时只有[Pt_3]~(+)比[Pt_3]团簇的反应活性有明显提高。本研究可为金属团簇调控的C H键和O H键的活化提供更深入的理解。
【作者单位】： 吉林大学理论化学研究所;
【关键词】： 密度泛函理论 甲醇 键活化 电荷 反应活性
【基金】：国家重点基础研究发展规划项目(973)(2012CB932800) 国家自然科学基金(21103064,21473070)资助~~
【分类号】：O641.1
【正文快照】： 1引言近年来,气相条件下金属团簇与小分子之间的相互作用在实验和理论上都引起了人们的广泛关注1,2。理论研究金属团簇和小分子间的相互作用对于了解它们的作用机理,预测其活性有着重要意义。铂是一种重要的催化剂材料,具有广泛的应用3-9。理论研究方面,主要集中在其团簇的稳

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本文编号：777738