石墨烯对生物还原水铁矿的影响及bio-MRGO吸附性能研究

发布时间：2017-09-03 10:36

  本文关键词：石墨烯对生物还原水铁矿的影响及bio-MRGO吸附性能研究

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【摘要】：铁氧化物矿物广泛存在于自然界中,可以作为异化铁还原菌厌氧呼吸的电子受体,经生物还原形成次生矿物。石墨烯是一种由碳原子sp2杂化轨道组成的单层二维蜂窝状晶格结构的纳米材料,因其独特的物理化学性质近年来引起人们浓厚的兴趣。本论文首先围绕石墨烯存在条件下,生物还原水铁矿的速率、程度、还原产物的形貌与组成,以及生物对水铁矿与硝基苯的共还原作用开展研究。而后考察了生物还原石墨烯氧化物与水铁矿所产生的磁性石墨烯材料(bio-MRGO)对有机染料的吸附性能。研究发现,加入低于1 mg/L的还原氧化石墨烯(rGO)可以促进奥奈达希瓦氏菌Shewanella oneidensis MR-1对水铁矿的还原,而加入1-100 mg/L的rGO则抑制水铁矿的生物还原。其他种类石墨烯材料(氮掺杂石墨烯、负载纳米金石墨烯和氨基-甲酰基咪唑修饰石墨烯)对MR-1还原水铁矿也有类似的影响。分别以陆相来源的Elliott土壤腐殖酸(ESHA)和水相来源的Suwanee河流腐殖酸(SRHA)作为代表性天然有机质,考察其与rGO共存条件下MR-1对水铁矿的还原作用。结果表明,体系中无rGO及rGO浓度为0.5 mg/L的条件下,ESHA的存在抑制水铁矿的还原,而SRHA的存在促进MR-1对水铁矿的还原；而当rGO的浓度为50 mg/L时,水铁矿的还原都受到抑制。以核黄素和黄素单核苷酸作为代表性细菌自分泌有机质,考察其与rGO共存条件下,MR-1对水铁矿的还原作用。结果表明,0.5 mg/L的rGO与黄素协同促进水铁矿的还原；50 mg/L的rGO依然会抑制水铁矿的还原。考察在rGO与硝基苯共存条件下,MR-1对二者的共还原作用。结果表明,MR-1还原水铁矿生成吸附态Fe(Ⅱ)越多,硝基苯的还原效果越好。利用XRD分析发现MR-1还原水铁矿的产物主要是磁铁矿；当rGO促进水铁矿还原时,还原5d后产物主要是磁铁矿；而当rGO抑制水铁矿还原时,还原5d后产物主要是针铁矿,但还原30d后,针铁矿转变为磁铁矿。利用MR-1细胞先后还原石墨烯氧化物(GO)和水铁矿,制备磁性石墨烯纳米复合材料(bio-MRGO)。通过透射电镜、X射线衍射光谱、傅里叶红外光谱、X射线光电子能谱和振动样品强磁计等仪器对还原产物进行表征分析,证明生物合成了磁性石墨烯复合材料(bio-MRGO)。吸附实验研究发现,bio-MRGO对亚甲基蓝、孔雀绿和结晶紫等染料的最大吸附去除率可分别达到99.6%、70.7%和91.9%。其中bio-MRGO吸附亚甲基蓝染料符合朗格缪尔吸附等温线和二级吸附动力学模型。该吸附过程是自发的吸热反应。利用类芬顿反应原理再生bio-MRGO材料；循环吸附实验发现,经5次循环吸附后,bio-MRGO对亚甲基蓝的吸附去除率仍可达到60%,具有很好的再生-重复使用效果。
【关键词】：石墨烯 水铁矿 奥奈达希瓦氏菌 吸附
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O613.71;X703
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 1 绪论10-20
• 1.1 铁氧化物矿物10-14
• 1.1.1 铁氧化物矿物的概况10-11
• 1.1.2 铁氧化物矿物的异化还原11-14
• 1.1.3 铁氧化物矿物异化还原产物的分析14
• 1.2 石墨烯14-17
• 1.2.1 石墨烯的结构及性质14-15
• 1.2.2 石墨烯的应用15-16
• 1.2.3 磁性石墨烯纳米复合材料的制备方法16
• 1.2.4 磁性石墨烯纳米复合材料对染料的吸附16-17
• 1.2.5 磁性石墨烯纳米复合材料的类过氧化物酶活性17
• 1.3 希瓦氏菌17-19
• 1.3.1 S. oneidensis MR-117-18
• 1.3.2 S.oneidensis MR-1及其还原转化能力研究18-19
• 1.4 本论文研究内容及意义19-20
• 2 石墨烯材料对生物还原水铁矿的影响20-40
• 2.1 实验材料与仪器20-21
• 2.1.1 实验菌种20
• 2.1.2 实验药品20
• 2.1.3 培养基与溶液的配制20-21
• 2.1.4 实验仪器21
• 2.2 实验方法21-23
• 2.2.1 细菌培养21-22
• 2.2.2 水铁矿的制备22
• 2.2.3 石墨烯材料对生物还原水铁矿的影响22
• 2.2.4 生物还原水铁矿产物表征分析22-23
• 2.2.5 水铁矿对腐殖酸的吸附23
• 2.2.6 rGO对黄素的吸附23
• 2.3 分析及计算方法23-26
• 2.3.1 分光光度法测Fe(Ⅱ)浓度23-24
• 2.3.2 分光光度法测黄素浓度24-25
• 2.3.3 肖基苯及苯胺浓度分析方法25-26
• 2.3.4 计算方法26
• 2.4 结果与讨论26-39
• 2.4.1 不同浓度rGO对MR-1还原水铁矿的影响26-27
• 2.4.2 rGO存在条件下MR-1还原水铁矿的产物分析27-30
• 2.4.3 不同种类石墨烯材料对MR-1还原水铁矿的影响30-31
• 2.4.4 腐殖酸与rGO共存时MR-1对水铁矿的还原31-34
• 2.4.5 黄素与rGO共存时MR-1对水铁矿的还原34-36
• 2.4.6 rGO对MR-1同时还原硝基苯和水铁矿的影响36-39
• 2.5 本章小结39-40
• 3 生物制备bio-MRGO及其对有机染料的吸附作用40-55
• 3.1 实验材料与仪器40-41
• 3.1.1 实验菌种40
• 3.1.2 实验药品40
• 3.1.3 培养基与溶液的配制40
• 3.1.4 实验仪器40-41
• 3.2 实验方法41-43
• 3.2.1 细菌培养41
• 3.2.2 氧化石墨烯(GO)的制备41-42
• 3.2.3 水铁矿的制备42
• 3.2.4 生物制备磁性石墨烯纳米复合材料(bio-MRGO)42
• 3.2.5 染料吸附实验42-43
• 3.2.6 bio-MRGO的类过氧化氢酶活性和吸附剂的循环再生43
• 3.3 分析与计算方法43-45
• 3.3.1 细胞干重的计算方法43
• 3.3.2 吸附剂对染料吸附量及去除率的计算方法43-44
• 3.3.3 吸附等温线模型44
• 3.3.4 吸附动力学模型44
• 3.3.5 吸附热力学的计算方法44-45
• 3.4 结果与讨论45-54
• 3.4.1 bio-MRGO的表征45-48
• 3.4.2 bio-MRGO浓度对染料吸附的影响48
• 3.4.3 pH和离子强度对吸附的影响48-50
• 3.4.4 bio-MRGO吸附MB染料等温线分析50-51
• 3.4.5 bio-MRGO吸附MB染料动力学研究51-52
• 3.4.6 bio-MRGO吸附MB染料热力学研究52-53
• 3.4.7 bio-MRGO材料的再生和bio-MRGO吸附MB的吸附循环53-54
• 3.5 本章小结54-55
• 结论55-56
• 参考文献56-62
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况62-63
• 致谢63-64

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前3条

1 Feng Duan;Yuezhu Yang;Yuping Li;Hongbin Cao;Yi Wang;Yi Zhang;;Heterogeneous Fenton-like degradation of 4-chlorophenol using iron/ordered mesoporous carbon catalyst[J];Journal of Environmental Sciences;2014年05期

2 肖翔;吴勇民;徐灿灿;曹丹鸣;王明娜;马晓波;杜道林;;金属还原菌希瓦氏菌厌氧呼吸能力及其在环境修复中的研究进展[J];微生物学通报;2012年11期

3 王小明;杨凯光;孙世发;徐剑;李耀光;刘凡;冯雄汉;;水铁矿的结构、组成及环境地球化学行为[J];地学前缘;2011年02期

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本文编号：784531