激光诱导纳秒时间分辨荧光猝灭法原位研究菲及烷基菲与腐植酸相互作用

发布时间：2017-09-08 02:52

  本文关键词：激光诱导纳秒时间分辨荧光猝灭法原位研究菲及烷基菲与腐植酸相互作用

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【摘要】：利用激光诱导纳秒时间分辨荧光(laser-induced nanosecond time-resolved fluorescence,LITRF)猝灭法原位研究腐植酸(humic acid,HA)分别与母环多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)菲(phenanthrene,Phe)及烷基PAHs 9-乙基菲(9-Ethylphenanthrene,9-EP)和惹稀(retene,Ret)相互作用,考察HA对母环及烷基PAHs结合特性差异与机制,对了解PAHs环境行为及生物有效性有重要意义。结果表明,通过改变延迟时间(50ns)可有效消除HA荧光干扰,实现游离Phe,9-EP及Ret浓度直接测定。利用Freundlich非线性等温吸附模型描述Phe,9-EP和Ret与HA结合特性,LITRF猝灭法与传统荧光法获得的模型拟合参数及单点结合系数结果一致。其中,参数n小于1,表明Phe,9-EP及Ret与HA均以非线性形式结合,且9-EP和Ret非线性程度高于Phe;相同给定平衡浓度下,HA与9-EP和Ret单点结合系数KOC大于Phe,而9-EP和Ret结合能力相近,且PAHs与HA结合系数均随给定浓度增加而降低。疏水性、取代基及与HA疏水空腔适应能力决定特定PAHs与HA结合特性。通过荧光寿命分析,HA存在下Phe,9-EP和Ret寿命分别为36.90,35.34和35.13ns,与未加入HA时的36.36,35.34和35.84ns无明显差异,表明Phe,9-EP和Ret与HA间的荧光猝灭以静态过程为主。LITRF猝灭法可快速有效原位研究PAHs与HA相互作用,有助于实现PAHs生态风险原位评估。
【作者单位】： 近海海洋环境科学国家重点实验室(厦门大学)厦门大学环境与生态学院;厦门大学化学化工学院化学系;漳州职业技术学院;
【关键词】： 激光诱导纳秒时间分辨荧光 荧光猝灭法 腐植酸 菲 烷基菲
【基金】：国家自然科学基金项目(21177102,21075102) 国家海洋局海洋溢油鉴别与损害评估技术重点实验室开放基金项目(201405)资助
【分类号】：O636.9;O657.3
【正文快照】： 引言溶解性有机质(dissolved organic matter,DOM)是一类非均相的有机混合物,可显著影响水环境中重金属及有机污染物的迁移转化及生物毒性效应[1]。研究表明,腐殖酸(hu-mic acid,HA)作为DOM重要组成部分,可改变有毒污染物归趋和生物有效性[2-3]。多环芳烃(polycyclic aromatic

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